L’avènement de sources lumineuses performantes et compactes à base de silice dopée par des ions de terres rares (TR) passe par l’obtention de rendements d’émission élevés, ce qui nécessite une bonne dispersion de ces ions. Les vitrocéramiques, associant une matrice vitreuse avec des nanocristaux (NC), permettent une telle dispersion et fournissent néanmoins une transparence optique adéquate. D’autre part, les NC présentent une absorption de lumière spectralement large et peuvent transférer leur énergie vers les ions de TR pour améliorer l’efficacité d’émission.Dans ce travail, des vitrocéramiques à base de silice contenant des NC de SnO2 ont été élaborées sous forme de couches minces et de massifs par la technique sol-gel. Les propriétés optiques et structurales des systèmes sous forme de couches minces ont été comparées à celles des systèmes massifs. Plusieurs paramètres, tels que la concentration maximale d’étain, les températures de cristallisation et de densification, diffèrent selon la morphologie des matériaux. L’influence réciproque entre la matrice de silice et les NC de SnO2 a été étudiée par l’utilisation conjointe de plusieurs techniques d’analyses telles que les spectroscopies vibrationnelles, la DRX, la MET, la porosimétrie BET… L’ajout d’étain retarde la densification de la matrice, laissant une porosité résiduelle.La luminescence des ions Er3+ et Eu3+ (largeur de bande d’émission, durée de vie) a montré clairement l’existence de 2 types de sites hôtes, l’un cristallin et l’autre amorphe. Enfin, les NC de SnO2 favorisent la dispersion des ions de TR, conduisant à des durées de vies encourageantes et à un transfert d’énergie entre cristal et TR. / The obtention of efficient and compact light sources based on silica doped with rare earth (RE) ions demands high emission yields, which require a good dispersion of RE ions. Glass-ceramics, associating a glass with nanocrystals (NCs), allow such a dispersion and still assure adequate optical transparency. In addition, the NCs have broad absorption bands and can transfer their energy to the RE ions, thus improving the emission efficiency. In this work, silica-based ceramics containing SnO2 NCs were prepared as thin films and bulk by the sol-gel technique. The optical and structural properties of the thin films were compared with those of monoliths. Several parameters, such as the maximum concentration of tin, the temperature of crystallization and of densification, differ according to the morphology of the materials. The interaction between the silica matrix and SnO2 NCs was studied by combining several analytical techniques such as vibrational spectroscopies, XRD,TEM, porosimetry BET…The addition of tin retards the densification of the matrix, leaving a residual porosity. The luminescence of Er3+ and Eu3+ (emission bandwidths, lifetimes) clearly shows the existence of two types of host sites, one crystalline and the other amorphous. Finally, the SnO2 NCs promote the dispersion of the RE ions, leading to longer lifetimes and an energy transfer between crystal and RE.

Dans cette thèse, nous appliquons le phénomène de "hole burning" spectral (SHB), dans des matrices cristallines dopées par des ions terres rares, au traitement optique de l'information. Nous présentons la première démonstration expérimentale d'un analyseur spectral de signaux radio fréquence (RF) à très large bande instantanée, exploitant la sélectivité spectrale de ces matériaux photosensibles. L'utilisation de la technologie SHB, à basse température, permet d'atteindre des performances remarquables en terme de largeur de bande et de produit temps×bande passante. Le principe du spectromètre repose sur la séparation angulaire des composantes spectrales du signal RF préalablement transposé sur une porteuse optique. On grave un ensemble de réseaux de diffraction monochromatiques, multiplexés en longueur d'onde, dans un cristal dopé par des ions terres rares. Le faisceau lumineux, porteur du signal RF, est dirigé vers le cristal. Les différentes composantes spectrales sont alors diffractées et simultanément séparées angulairement à la sortie du cristal. Nous avons ainsi pu démontrer expérimentalement l'analyse spectrale de signaux RF sur une bande passante instantanée de 3,3 GHz avec une capacité de 100 canaux spectraux et une résolution ultime de 500 kHz. Ce dispositif possède une dynamique de 35 dB optique, limitée par la détection. Nous montrons la capacité de zoom spectral dans une région spécifique du domaine total couvert, avec augmentation de la résolution spectrale.

La propriété de creusement spectral, que l’on retrouve dans certains cristaux dopés aux ions de terres rares refroidis à basse température offre des possibilités prometteuses pour le traitement analogique de signaux radiofréquence. En effet, celle-ci permet de programmer des fonctions de traitement dans le spectre d’absorption du cristal.Partant des premières démonstrations de principe d’un analyseur spectral radiofréquence large bande instantanée, l’objectif est d’en améliorer les performances, ce qui requiert une modélisation précise de l’interaction laser-matière et de l’ensemble des perturbations inhérentes à la montée en maturité technologique du dispositif. Nous avons par conséquent développé un modèle et cherché à étendre son domaine de validité pour qu’il s’applique à un maximum de protocoles.Nous l’avons ensuite appliqué à un matériau en particulier, à savoir un cristal de Tm³ ⁺ :YAG. Après avoir effectué une série de mesures des différentes caractéristiques intrinsèques à ce cristal, nous avons choisi un protocole d’application relativement proche de celui de l’analyseur spectral que nous cherchons à optimiser, à savoir la création de réseaux spectraux large bande. La comparaison des résultats expérimentaux à ceux de notre modèle nous a permis de démontrer sa validité.Nous avons finalement appliqué notre modèle au cas précis de l’analyseur spectral radiofréquence. Les simulations nous ont permis de déterminer théoriquement comment optimiser ses performances, en particulier la dynamique, avec des paramètres réalistes, atteignables expérimentalement. / The Spectral Hole Burning property, found in some rare-earth ion-doped crystals at low temperature is particularly relevant for analogic processing of radiofrequency signals. Indeed, it enables processing functions to be programmed in the crystal’s absorption spectrum.Starting with the first demonstrations of a wideband radiofrequency spectrum analyser, we aim at improving its performances, which requires an accurate modelling of the light-matter interaction and all the perturbations arising from the upgrade in TRL (Technology Readiness Level). Therefore, we have developed a model and extended its validity domain to a broad variety of SHB-based protocols.We applied this model on a particular material, namely a Tm³ ⁺:YAG crystal. After measuring experimentally the relevant intrinsic parameters of this crystal, we applied our model to a protocol which is quite similar to the one of the spectrum analyser we aim at optimizing, namely the engraving of wideband spectral gratings. The comparison of our experimental results to the simulations from our model proved its validity.Finally we applied it to the exact case of the radiofrequency spectrum analyser. With the simulations, we determined how to improve its performances, and particularly increase the dynamic range with realistic experimental parameters.

Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés. Quel peut-être l'apport d'ions de terres rares fortement dilués au magnétisme mésoscopique ? Ce travail décrit l'origine d'une dynamique quantique lente du renversement du moment magnétique d'un ion Ho$^(3+)$, en présence d'une forte anisotropie uniaxiale (retournement d'un aimant atomique par effet tunnel sous la barrière d'anisotropie). Dans le monocristal quadratique LiYF$_4$, les mécanismes de relaxation paramagnétique dus aux couplages spin-phonons sont inefficaces à très basse température, et l'allure singulière des cycles d'hystérésis observés à faible vitesse de balayage du champ appliqué selon l'axe de facile aimantation, en marches d'escalier, révèle un effet de mécanique quantique non stationnaire. Ces transitions non adiabatiques correspondent au retournement cohérent du moment électronique et du spin nucléaire d'un ion Ho$^(3+)$ quasi-isolé (couplage hyperfin fort). La dynamique quantique d'un centre tunnel est cependant rendue incohérente par de faibles couplages à l'environnement de spins nucléaires, ceux des ions diamagnétiques de la matrice d'accueil non magnétique. De plus, en présence d'un phénomène dit de goulot d'étranglement des phonons, l'allure des cycles mesurés est fortement modifiée à plus grande vitesse de balayage du champ. Des sauts supplémentaires, attribués à une dynamique quantique à plusieurs ions (relaxations croisées), apparaissent pour d'autres champs résonants. Une interprétation à deux ions démontre que des transitions de co-tunnel à deux ions et des transitions tunnel à un ion décalées par les interactions dipolaires dominent la relaxation dans ce régime tunnel, en accord avec des mesures de susceptibilité alternative à T>1.75K. Les ions dilués de terres rares constituent non seulement une alternative aux aimants moléculaires pour une compréhension plus approfondie du magnétisme mésoscopique, mais ils permettent aussi d'envisager sérieusement l'observation de la cohérence quantique en magnétisme ainsi que l'étude des phénomènes de dissipation/décohérence, notamment dus aux porteurs libres. En outre, la mise en évidence d'une dynamique quantique à plusieurs corps apporte des éléments nouveaux à l'étude de la nature des fluctuations quantiques dans des systèmes complexes, comme dans les verres de spins.