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Estudo do efeito da substituição química nas propriedades de compostos intermetálicos de Yb e U

Rojas Pupo, Daniel 27 September 2002 (has links)
Orientador: Flavio Cesar Guimarães Gandra / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-02T12:45:13Z (GMT). No. of bitstreams: 1 RojasPupo_Daniel_D.pdf: 13155557 bytes, checksum: 6ea9cc5e0fe53dc5cb5ec832e9cb64ef (MD5) Previous issue date: 2002 / Resumo: Neste trabalho foi realizado um estudo do efeito da substituição química nas propriedades de compostos intermetálicos de Yb e U através das séries de compostos Yl-xYbxCuAl, YbNi1-xCuxAl, YbInNi4-xCux, Y1-xYbxInNi4, U(Gel-xSnx)2, U(Gel-xNix)2 e Yl-xUxGe2. Os resultados de medidas de resistividade, calor específico e magnetização mostraram que, com a substituição química, temos modificações no estado fundamental do sistema, devido a mudanças no parâmetro de troca (J). Utilizando os resultados das séries de compostos Yl-xYbxCuAl e Yl-xYbxInNi4 mostramos que a temperatura de Kondo do material diminui para sistemas magnéticos quando a diluição provoca expansão de volume mas aumenta no caso de sistemas não magnéticos. Mostramos ainda que com a substituição no sitio do elemento de transição (séries YbNi1-xCuxAl e YbInNi4-xCux) há influencia de mudanças na estrutura de banda sobre o comportamento de TK. Com o estudo das séries YbInNi4-xCux e Y1-xYbxInNi4 concluímos sobre um esquema de níveis de campo cristalino para o sistema YbInNi4 formado por um dubleto-dubleto-quarteto, esperando assim, contribuir para a solução da controvérsia existente na literatura a este respeito. O efeito da substituição do Ge no composto ferromagnético UGe2 nas séries U(Ge1-xSnx)2 e U(Ge1-xNix)2, mostrou mudanças nas propriedades magnéticas do sistema. Evidências de formação do estado Vidro de Spin foi encontrada para as diluições com Ni. Assim, concluímos que a competição entre ordenamento ferro e antiferromagnético poderia ser uma condição necessária, mas não suficiente para a formação do estado de VS, e que outros efeitos, como a mudança na hibridização 5f-s,d ou a formação de fases intermediárias, deveriam ser levados em consideração. A substituição no sítio da terra rara (U) por um elemento metálico como o Y(Y1-xUxGe2), mostrou também mudanças nas propriedades magnéticas, e comportamentos característicos de sistemas NLF, na vizinhança do ponto onde as transições magnéticas vão para zero (PCQ) / Abstract: In the present work we studied the effect of the chemical substitution on the properties of Yb and U systems through the series Yl-xYbxCuAl, YbNi1-xCuxAl, YbInNi4-xCux, Y1-xYbxInNi4, U(Gel-xSnx)2, U(Gel-xNix)2 e Yl-xUxGe2. The results of resistivity, speci:fic heat and magnetization showed that the chemical substitution leads to modi:fication on the ground state of the system due to changes of the exchange parameter J. Using the results for the series Yl-xYbxCuAl and Yl-xYbxInNi4 we showed that the Kondo temperature decreases for the magnetic systems when the dilution process induces expansion of the volume, but increases for the case of non magnetic systems. Furthermore, substitutions of the transition metal showed a possible influence of changes in band structure on the behavior of Tk. The study of the series YbInNi4-xCux e Yl-xYbxInNi4 revealed a doublet-doublet-quartet crystal field level scheme for the YbInNi4, and hopefully this result will contribute to clarity the existing controversy about this matter. The chemical substitution effect of Ge in the ferromagnetic compound UGe2 has been studied with the series U(Ge1-xSnx)2 and U(Ge1-xNix)2, showing changes of the magnetic properties with dilution. Evidences for a Spin Glass (SG) state was found for the Ni alloying, and from this we concluded that the competition between ferromagnetic and antiferromagnetic ordering is a necessary but not sufficiently condition for the SG. Also others effects, as changes on the hybridization and crystallization of different phases with Ni dilution should be taken into account. The substitution of (U) by Y in the series Y1-xUxGe2 leads to a different magnetic state with non Fermi liquid characteristics near to the QCP / Doutorado / Física / Doutor em Ciências
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Estudo do efeito kondo na série de compostos La1-x Ybx Cu3 AL2

Rojas Pupo, Daniel 15 October 1998 (has links)
Orientador: Flavio Cesar Guimarães Gandra / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica "Gleb Wataghin" / Made available in DSpace on 2018-07-24T21:11:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 RojasPupo_Daniel_M.pdf: 1605859 bytes, checksum: 332a20ef541b0a1da61a5bdefefceb00 (MD5) Previous issue date: 1998 / Resumo: Neste trabalho, a resistividade elétrica (r) e o calor específico (c) foram medidos para a série de compostos La1-xYbxCU3A12 (0x1). As amostras poli cristalinas foram caracterizadas por difração de raios-x e metalografia, apresentando uma estrutura hexagonal tipo CaCus, com aumento do volume da célula unitária na medida em que a concentração de La é aumentada. As medidas de resistividade apresentam uma transição supercondutora em 1.7 K para o composto LaCu3Al2 e um mínimo acentuado para as amostras com alta concentração de Yb. Para temperaturas abaixo do mínimo e acima do máximo, a contribuição magnética (rmag(T) ) apresenta uma dependência logarítmica, característica do efeito Kondo. A partir do gráfico de rmag vs lnT foi estimado o coeficiente CfaC nf2J3 bem como discutida a degenerescência do estado fundamental do Yb3 devido à ação do campo cristalino. A partir dos dados de calor específico foram estimados valores para o coeficiente de Somrnerfeld (g), temperatura de Debye (qD), temperatura de Kondo (TK) e os parâmetros do campo cristalino (D). Para o composto de referência (x=o), o coeficiente eletrônico g= 4 rnJ/molK2 é característico de compostos metálicos. Este valor aumenta até passar por um máximo em g= 110 rnJ/molK2, para x= 0,8 (que é um valor comparável ao obtido em sistemas "Férmíons Pesados" moderados), e que diminui até g= 53 rnJ/molK2 para x=l. Esta redução no valor de g para o composto mais concentrado é consequência do ordenamento antiferromagnético (TN = 1,9 K). O parâmetro de campo cristalino é essencialmente constante D (100::1:20) K, enquanto que qD permanece em tomo de 290:!: 20K ao longo da série. O forte aumento em c/T em função de T2, na região abaixo de 10 K, mostra a contribuição do efeito Kondo, a partir da qual determinamos Tk / Abstract: The electrical resistivity (r) and the specific heat ( c) were measured for the series of compounds Lal-xYbxCu3Al2 (0x1). The system was characterized using X-ray diffraction and metallography and shows the hexagonal structure for all samples with the CaCu5 type. The unit cell volume Íncreases as the La concentration increases. The resistivity results present a superconducting transition at 1.7 K for the LaCu3Al2 compound as well as an accentuated minimum at Tmin for the highly Yb concentrated samples. For T< Tmin e T >Tmax , rmag(T) depends on -lnT, a characteristic of the Kondo effect. From the rmag vs lnT dependence, the coefficient Cfanf2J3 was estimated and the degeneracy of the ground state of Yb3+ is discussed. The Sommerfeld coefficient is determined for the reference sample (x=O) , g = 4 mJ/molK2 , which is characteristic of normal metallic compounds. This value increases up to a maximum g = 110 mJ/molK2 for x=O.8 (that is comparable to values obtained Ín some moderate heavy fermions systems) and decreases down to g = 53 mJ/molKsup>2 for x=l. This reduction of g for YbCU3Al2 is a consequence of the antiferromagnetic ordering at T~I.9 K. The crystal field parameter is essentially constant D ~ 100K (:t20K) while, qD ~290:t20K along a serie. The strong increase of c/T as a function of T2 below 10 K clearly shows the Kondo effect contribution, from where Tk is determined. / Mestrado / Física / Mestre em Física
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Estudo do efeito Kondo e tempo de flutuação de spin na série de compostos(LA1-xCex)3Al

Medina Neto, Antonio 09 March 1995 (has links)
Orientador: Flavio Cesar Guimaraes Gandra / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-07-20T09:24:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 MedinaNeto_Antonio_M.pdf: 2016899 bytes, checksum: 8424999fa74716e54560ea2a4c1f052f (MD5) Previous issue date: 1994 / Resumo: Neste trabalho apresentamos e discutimos os resultados de resistividade elétrica, susceptibilidade magnética e Ressonância Paramagnética Eletrônica (R.P.E.), para a série de compostos (La1-xCex)3Al. Nos experimentos de R.P.E. usamos Gd e Er como íons de prova e, partindo do composto de referência La3Al, estudamos a influência da adição do Ce na ressonância destes Íons. Dos resultados de resistividade elétrica e susceptibilidade magnética, observamos uma competição entre o estado supercondutor, o efeito Kondo e o ordenamento antiferromagnético, caracterizados por TC, TK e TN respectivamente. Pudemos assim obter um "diagrama de fase magnético" para o composto, em função da concentração de Ce. Os resultados de R.P.E., para as amostras dopadas com Er, são interpretados usando o modelo de campo cristalino para simetria hexagonal. Para as amostras dopadas com Gd estudamos o comportamento da largura de linha em função da temperatura, para as diferentes concentrações de Ce (x £ 0.07). Destes resultados calculamos o parâmetro de troca entre o Ce e os elétrons de condução e estimamos, também, o comportamento do tempo de flutuação de spin do Ce / Abstract: In this work we report the results of electric resistivity , magnetic susceptibility and Electron Spin Resonance (E.S.R.) for (La1-xCex)3Al. In the E.S.R. experiments we used samples doped with Gd and Er, introduced in the matrix as a probe, and studied the influence of Ce addition in the resonance of those ions. Our resistivity and susceptibility results show competition between the superconducting state, the Kondo effect and antiferromagnetic ordering, characterized by TC, TK and TN , respectively. So, we were able to obtain a magnetic phase diagram for the compound as function of Ce concentration. The ESR results for samples doped with Er, are interpreted using the crystal field model of hexagonal symmetry .For samples doped with Gd, we studied the behavior of the linewidth dependence with the temperature, for different Ce concentration (x £ 0.07). With these results we are able to estimate the Ce exchange parameters and the behavior of the Ce spin fluctuation time / Mestrado / Física / Mestre em Física
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Métodos analíticos em sistemas fortemente correlacionados unidimensionais : estudo da rede de Kondo por bosonização e da cadeia de Heisenberg pelo ansatz de Bethe

Sá, Eduardo Peres Novais de, 1972- 26 April 2001 (has links)
Orientadores: Guillermo Gerardo Cabrera Oyarzun, Eduardo Miranda / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica "Gleb Wataghin" / Made available in DSpace on 2018-09-24T18:12:10Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Sa_EduardoPeresNovaisde_D.pdf: 1083760 bytes, checksum: ffdca0eae18642d2c13d907af6a959b2 (MD5) Previous issue date: 2001 / Resumo: Neste trabalho, estudamos a rede de Kondo em uma dimensão por bosonização abeliana e a cadeia de Heisenberg pelo ansatz de Bethe. Conectamos o problema da rede de Kondo com o problema Jahn-Teller cooperativo e com o problema de 2 líquidos de Luttinger interagentes. A principal técnica usada foi o grupo de renormalização do gás de Coulomb generalizado, que surge ao integrarmos os graus de liberdade bosônicos. Procuramos explicar o diagrama de fase da cadeia de Ising-Kondo e da rede de Kondo, tanto para acoplamentos ferromagnéticos, como para acoplamentos antiferromagnéticos. Finalmente, estudamos as soluções de Bethe para cadeias de Heisenberg finitas e infinitas / Abstract: In this thesis, we studied the one-dimensional Kondo lattice model with abelian bosonization and the Heisenberg chain with the Bethe ansatz. We connected the Kondo lattice with the cooperative Jahn-Teller and with the 2 Luttinger liquids interacting by hopping. The main technique used was the renormalization group for the generalized Coulomb gas, that is obtained when we integrate the bosonic degrees of freedom. We explained the phase diagrams for the Ising-Kondo chain and the Kondo lattice, for ferromagnetic and anti-ferromagnetic coupling. Finally, we studied the Bethe solutions for the finite and thermodynamic Heisenberg chain / Doutorado / Física / Doutor em Ciências
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A influência da diluição magnética na competição entre efeito Kondo e interação RKKY em sistemas Kondo concentrados

Medina Neto, Antonio 23 October 1998 (has links)
Orientador: Flavio Cesar Guimarães Gandra / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-07-25T14:14:43Z (GMT). No. of bitstreams: 1 MedinaNeto_Antonio_D.pdf: 3096313 bytes, checksum: 6225278625a9c2336fa97379dac95eff (MD5) Previous issue date: 1998 / Resumo: Neste trabalho apresentamos e discutimos a influência da diluição magnética na competição entre interação RKKY e efeito Kondo nas séries (La1-xCex)3A1, (Ce1-zYz)3Al, (La1-xCex)Pd2Al3 e (La1-xCex)Ni. Através do estudo das propriedades estruturais, magnéticas, térmicas e de transporte destas séries, mostramos que a mudança do estado fundamental destes compostos, pode ser explicada considerando a variação do produto do parâmetro de troca (J), entre o elétron 4f do Ce e os elétrons de condução, e a densidade de estados no nível de Fermi (n(eF)), provocada pela variação do volume da célula unitária. Verificamos que, isoladamente, cada série de compostos obedece um diagrama tipo Doniach. Para os compostos que apresentam ordenamento magnético (Ce3Al e CePd2Al3), observamos que a relação g ~ 1/TK não é obedecida (para Jn(eF) < (Jn(eF))c), e a interação entre os elétrons que constituem o pico ressonante de Kondo e o campo médio local, é a responsável pela redução em y. No estudo do sistema (La1-xCex)Ni, mostramos que a Ressonância Paramagnética Eletrônica é uma técnica útil na determinação da concentração crítica para a transição do regime de impureza de Kondo para rede de Kondo. Esta transição pode ser claramente observada como uma descontinuidade no alargamento térmico (d(DH)/dT) e um máximo para geff para a concentração crítica / Abstract: In this work we study the influence of the magnetic dilution on the competition between the RKKY interaction and Kondo effect for the series of compounds (La1-xCex)3Al, (Ce1-zYz)3Al, (La1-xCex)Pd2Al3 and (La1-xCex)Ni. Measurements of the structural, magnetic, calorimetric and transport proprieties, show that the changes of the ground state these systems can be explained by the variation of the product Jn(eF) (J is exchange parameter between 4fCe and conduction electrons and n( eF ) is density of state of conduction electrons ), induced by the unit cell volume variation. We verify that each system obey the Doniach diagram. For the systems that present magnetic ordering (Ce3Al e CePd2Al3) we found that the relation g ~1/TK does not hold (for Jn(eF)< (Jn(eF))c) as a consequence of the interaction between the electrons of the Kondo resonant peak with the local field. In the study of the system (La1-xCex)Ni, we show that Electron Spin Resonance (ESR) is a useful technique for the determination of the critical concentration (Xc), where the system changes from Kondo single impurity to Kondo lattice regime. The ESR results show a discontinuity on the thermal broadening and a maximum in the g-value at x=xc / Doutorado / Física / Doutor em Ciências
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Efeitos de campo cristalino e rattling modes em skutterudites / Crystal field and rattling mode effects in skutterudites

Garcia, Fernando Assis 17 August 2018 (has links)
Orientador: Carlos Rettori / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-17T05:10:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Garcia_FernandoAssis_D.pdf: 2669059 bytes, checksum: 122a24668135bef8b9e2ee683190a28a (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Esta tese aborda o problema geral dos efeitos de campos cristalino e rattling modes em compostos do tipo skutterudite. Emprega, predominantemente, a técnica de ressonância de spin eletrônico (ESR, ou EPR na literatura clássica) a fim de sondar a simetria local dos estados eletrônicos associados a íons de terras raras nestes compostos e investigar as inomogeneidades decorrentes da dinâmica (rattling modes) destes íons. Desenvolvemos o nosso estudo predominantemente sob o sistema Ce1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb), usualmente descrito como um semicondutor com gap G ¿ 0.15 eV. Nossos resultados apontam que a correta determinação dos efeitos de campo cristalino requer uma nova abordagem no estudo de compostos com simetria Th. O grupo pontual Th é um dos cinco grupos pontuais cúbicos (O, Oh, T, Th, Td) e é obtido pelo produto T x sh, onde T descreve a simetria de um tetraedro regular. Desta maneira, Th não possui as operações 6C4 e 3C¿2 e precisamos utilizar um novo parâmetro de sexta ordem para descrever todos os invariantes da simetria do grupo pontual Th Este novo parâmetro causa uma mistura na simetria do estado fundamental de sistemas cúbicos que dá origem a fenômenos não triviais discutidos na tese. Resultado igualmente importante é que, a partir do estudo deste novo parâmetro, fomos capazes de mapear a inomogeneidade de campo cristalino decorrente da dinâmica dos íons de terra rara. Desta maneira, a técnica de ESR foi utilizada pela primeira vez no estudo da dinâmica de íons em sistemas do tipo gaiola. Os estudos em sistemas S (L = 0) mostraram ainda que os efeitos desta dinâmica nos espectros de ESR não depende da presença deste parâmetro, sendo algo mais geral. Esta tese examina estes dois importantes aspectos relacionados a estrutura cristalina da família das skutterudites e discute estes resultados no contexto das possíveis aplicações destes compostos na construção de dispositivos termoelétricos e também no estudo de fenômenos fortemente correlacionados / Abstract: This thesis addresses the general problem of crystall field effects and rattling modes in skut- terudite compounds. It employs, predominantly, the electron spin resonance technique (ESR or EPR, in the classical literature) aiming to probe the local point symmetry of the electronic states associated to the rare earth ions and the inohomogenities implied by their dynamics (rattling modes). Our study was mainly directed to the Ce 1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb) compounds, usually described as a small gap semiconductor (G ¿ 0.15 eV). Our results pointed that the correct determination of the crystall field effects requires a new approach in the case of compounds with Th symmetry. The point group Th is one the five cubic point groups (O, 0h, T, Th, Td) being generated by the product T x sh, where T describes the full symmetry of a regular tetrahedron. In this sense, Th lacks the symmetry operations 6C4 e 3C¿2 and we need a new sixth order parameter, to describe all the invariants of point group T^ symmetry. This new parameter gives rise to a mix of the ground state symmetry of cubic systems, implying in non trivial phenomena discussed in this these. Interesting enough, following these results, we were able to map the crystall field ino-homogenities due to the dynamics of the rare earth ion within the skutterudite cage. In this sense, the ESR techinique was introduced as a probe to the guest ion dynamics in cage systems. Investigation of S systems (L = 0) showed that the effects of this dynamics in our experiment does not require the presence of this new sixth order parameter, being associated to a more general role of the rattling modes. We examine these two important aspects related to crystal structure of the skutterudite family and discuss the results in the context of possible applications of these compounds in the construction of thermoelectric devices and also in the study of strongly correlated phenomena / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências
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Modelo de Anderson para duas impurezas : metodo dos campos efetivos / The two-impurity Anderson model : an effective medium approach

Chaves Neto, Antonio Maia de Jesus 11 May 2004 (has links)
Orientadores: Roberto Eugenio Lagos Monaco, Guillermo Gerardo Cabrera Oyarzun / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-04T08:16:12Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ChavesNeto_AntonioMaiadeJesus_D.pdf: 1164069 bytes, checksum: a0ef564c6eb492fa671d7430fad4221a (MD5) Previous issue date: 2004 / Resumo: O Hamiltoniano do modelo de Anderson para duas impurezas é estudado via um desacoplamento das funções de Green. Neste caso resulta ser equivalente a aproximação de potencial coerente (CPA) que também, neste caso, coincide com a aproximação Hubbard-I. Consideram-se todos os termos de interação impureza-impureza, tanto os denominados termos de um corpo como os de dois corpos. Os parâmetros associados às interações mencionadas acima incluem: repulsão coulombiana intra e intersítio, hopping direto, hopping correlacionado e o termo de troca (exchange). Todos estes são modelados via orbitais atômicos de Slater, e neste caso se considera o modelo mais simples, o caso não degenerado, ou seja, um nível por impureza. Nesta modelagem, incluindo o metal hospedeiro, os parâmetros independentes resultam ser: a constante de hibridização eletrônica impureza-metal, o número de portadores do metal hospedeiro, o vetor de onda de Fermi associado ao mesmo, a largura dos orbitais atômicos das impurezas e a distância impureza-impureza. Para o caso particular de temperatura nula e no regime denominado de banda semicheia (a metade dos níveis das impurezas são preenchidos considerando os valores esperados) são calculadas as densidades espectrais (densidade de estados) associadas às impurezas, as funções de correlações de spin e carga, suscetibilidades magnéticas e de carga, e a energia de correlação associada as impurezas. Os resultados são discutidos no contexto dos modelos já a existentes na literatura, assim como os casos limites para os quais existem resultados exatos. Os resultados encontrados estão de acordo com os casos limites conhecidos e são interessantes. Mostram também a importância de se considerar todas as interações impureza-impureza, fato negligenciado até agora na literatura / Abstract: We study the two impurity Anderson Model Hamiltonian via a Greens function decoupling scheme. This case turns out to be equivalent to the Coherent Potential Approximation (CPA) and furthermore equivalent to the Hubbard-I approximation. We consider all one and two body impurity-impurity interactions. The parameters associated to the latter include: the intra and intersite Coulomb repulsion, direct (band) hopping, correlated hopping and the exchange term. All of the above are modeled via Slater atomic orbitals, and here we consider the simplest model, non degenerate single impurity level. Including the host metal the resulting independent parameters are: The impurity-metal hybridization constant, the metal host carrier density, the associated Fermi wavevector, the atomic orbital width and the impurity-impurity distance. For the zero temperature case and in the so called band half called regime (impurities levels half called, in the mean) we compute the impurities spectral densities (density of states), spin and charge correlation functions, their respective susceptibilities and the correlation energy. We discuss our results considering the existing literature as well as the exact results for particular limiting cases. Our results agree with the latter and also yield interesting consequences, among others: the importance of including all impurity-impurity interactions, hitherto not considered. / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

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