A geração paramétrica de luz a uma frequência w4 = w1+ w2 + w3, resultante da interação de três campos distintos com um meio gasoso é investigada em termos de Teoria Semiclássica da Radiação. Quando estes campos aproximam-se da situação de ressonância com as transições atômicas, a magnitude da susceptibilidade não-linear à nova frequência aumenta significativamente. A teoria aqui desenvolvida ê aplicada a uma situação experimental em que o meio de conversão é o vapor de sódio. Os resultados indicam que uma escolha apropriada das frequências incidentes permite que com a utilização de lasers de corante com potências relativamente baixas (~KW/cm²) seja atingida a mesma potência convertida que se obteria em conversão não-ressonante envolvendo lasers de potência (~MW/cm²). / The parametric generation of light at a frequency w4 = wl + w2 + w3 which results from the interaction of three different fields with a gaseous medium is investigated in terms of the Semiclassical Theory of Radiation. When these fields are tunned Glose to resonance with the relevant atomic transitions, the magnitude of the nonlinear susceptibility at the new frequency is shown to increase significantly. The theory developed in this work is then applied to an experimental situation, where sodium vapor is considered as the conversion medium. For a proper choice of the input frequencies one obtains results which allow the use of dye lasers with relative low intensities (~KW/cm²) for obtaining the same converted light power as in the off-resonant case with lasers of high intensities (~MW/cm²).

A geração paramétrica de luz a uma frequência w4 = w1+ w2 + w3, resultante da interação de três campos distintos com um meio gasoso é investigada em termos de Teoria Semiclássica da Radiação. Quando estes campos aproximam-se da situação de ressonância com as transições atômicas, a magnitude da susceptibilidade não-linear à nova frequência aumenta significativamente. A teoria aqui desenvolvida ê aplicada a uma situação experimental em que o meio de conversão é o vapor de sódio. Os resultados indicam que uma escolha apropriada das frequências incidentes permite que com a utilização de lasers de corante com potências relativamente baixas (~KW/cm²) seja atingida a mesma potência convertida que se obteria em conversão não-ressonante envolvendo lasers de potência (~MW/cm²). / The parametric generation of light at a frequency w4 = wl + w2 + w3 which results from the interaction of three different fields with a gaseous medium is investigated in terms of the Semiclassical Theory of Radiation. When these fields are tunned Glose to resonance with the relevant atomic transitions, the magnitude of the nonlinear susceptibility at the new frequency is shown to increase significantly. The theory developed in this work is then applied to an experimental situation, where sodium vapor is considered as the conversion medium. For a proper choice of the input frequencies one obtains results which allow the use of dye lasers with relative low intensities (~KW/cm²) for obtaining the same converted light power as in the off-resonant case with lasers of high intensities (~MW/cm²).

A geração paramétrica de luz a uma frequência w4 = w1+ w2 + w3, resultante da interação de três campos distintos com um meio gasoso é investigada em termos de Teoria Semiclássica da Radiação. Quando estes campos aproximam-se da situação de ressonância com as transições atômicas, a magnitude da susceptibilidade não-linear à nova frequência aumenta significativamente. A teoria aqui desenvolvida ê aplicada a uma situação experimental em que o meio de conversão é o vapor de sódio. Os resultados indicam que uma escolha apropriada das frequências incidentes permite que com a utilização de lasers de corante com potências relativamente baixas (~KW/cm²) seja atingida a mesma potência convertida que se obteria em conversão não-ressonante envolvendo lasers de potência (~MW/cm²). / The parametric generation of light at a frequency w4 = wl + w2 + w3 which results from the interaction of three different fields with a gaseous medium is investigated in terms of the Semiclassical Theory of Radiation. When these fields are tunned Glose to resonance with the relevant atomic transitions, the magnitude of the nonlinear susceptibility at the new frequency is shown to increase significantly. The theory developed in this work is then applied to an experimental situation, where sodium vapor is considered as the conversion medium. For a proper choice of the input frequencies one obtains results which allow the use of dye lasers with relative low intensities (~KW/cm²) for obtaining the same converted light power as in the off-resonant case with lasers of high intensities (~MW/cm²).

Foi construído um Laser de Corante em Anel bombeado por um laser de Argônio. Um sistema passivo de estabilização eletrônica permite a varredura sem saltos de modo, mas não reduz a largura de linha efetiva (40 MHz) devida a vibrações e flutuações na espessura do jato de corante. Um sistema ativo de estabilização está sendo implantado com a finalidade de reduzir a largura de linha obtida de pelo menos uma ordem de grandeza e aumentar a estabilidade em freqüência. A potência monomodo obtida com Rhodamina 6G é de 500 mW para 4W de bombeio. / An Argon pumped Ring Dye Laser was built. A passive stabilization system prevents mode hops during scans, but does not reduce the effective laser emission bandwidth (40 MHz) due to mechanical and acoustical jitter. An active stabilization system is being implemented to reduce the bandwidth to at least 4 MHz and to improve the frequency stability. The single mode output power obtained with Rhodamine 6G is about 500 mW to 4W pumping.

Utilizando um laser de corante pulsado sintonizado em 5460.7 R excitamos seletivamente os níveis rovibrônicos v=25 j=34, v=25 J=28, v=27 J=108 e v=28 J=45 do estado eletrônico B 3110+da mo fécula de iodo. A partir destes níveis, utilizando um segundo laser de corante sintonizãvel na região de 4130-4400 R e sincronizado com o primeiro, estudamos as transições para os estados eletrônicos com energia acima de 41000 cm-1 que normalmente são inacessíveis por absorção de um único fóton a partir d.o estado fundamental. As séries de transições observadas podem ser identificadas como ab sorção para um único estado eletrônico de simetria 0g + e caráter iônico. / With a pulsed dye laser tuned in 5460.7 R we selectively excite the rovibronic leveis v=25 J=34, v=25 J=28, v=27 J=108 and v=28 J=45 of the 12 B 3110 + electronic state. With a second dye laser, tunable in the range 4130-4400 R and synchronized with the first, we search for transitions from the leveis populated in the B 3116 +state to leveis of the electronic states with energy above 41000 cm 1, that normally are inaccessible by single absorbtion from the ground state. The observed transitions can be assigned to a single ion-pair state with 0g + symmetry.

Utilizando um laser de corante pulsado sintonizado em 5460.7 R excitamos seletivamente os níveis rovibrônicos v=25 j=34, v=25 J=28, v=27 J=108 e v=28 J=45 do estado eletrônico B 3110+da mo fécula de iodo. A partir destes níveis, utilizando um segundo laser de corante sintonizãvel na região de 4130-4400 R e sincronizado com o primeiro, estudamos as transições para os estados eletrônicos com energia acima de 41000 cm-1 que normalmente são inacessíveis por absorção de um único fóton a partir d.o estado fundamental. As séries de transições observadas podem ser identificadas como ab sorção para um único estado eletrônico de simetria 0g + e caráter iônico. / With a pulsed dye laser tuned in 5460.7 R we selectively excite the rovibronic leveis v=25 J=34, v=25 J=28, v=27 J=108 and v=28 J=45 of the 12 B 3110 + electronic state. With a second dye laser, tunable in the range 4130-4400 R and synchronized with the first, we search for transitions from the leveis populated in the B 3116 +state to leveis of the electronic states with energy above 41000 cm 1, that normally are inaccessible by single absorbtion from the ground state. The observed transitions can be assigned to a single ion-pair state with 0g + symmetry.

Foi construído um Laser de Corante em Anel bombeado por um laser de Argônio. Um sistema passivo de estabilização eletrônica permite a varredura sem saltos de modo, mas não reduz a largura de linha efetiva (40 MHz) devida a vibrações e flutuações na espessura do jato de corante. Um sistema ativo de estabilização está sendo implantado com a finalidade de reduzir a largura de linha obtida de pelo menos uma ordem de grandeza e aumentar a estabilidade em freqüência. A potência monomodo obtida com Rhodamina 6G é de 500 mW para 4W de bombeio. / An Argon pumped Ring Dye Laser was built. A passive stabilization system prevents mode hops during scans, but does not reduce the effective laser emission bandwidth (40 MHz) due to mechanical and acoustical jitter. An active stabilization system is being implemented to reduce the bandwidth to at least 4 MHz and to improve the frequency stability. The single mode output power obtained with Rhodamine 6G is about 500 mW to 4W pumping.

Utilizando um laser de corante pulsado sintonizado em 5460.7 R excitamos seletivamente os níveis rovibrônicos v=25 j=34, v=25 J=28, v=27 J=108 e v=28 J=45 do estado eletrônico B 3110+da mo fécula de iodo. A partir destes níveis, utilizando um segundo laser de corante sintonizãvel na região de 4130-4400 R e sincronizado com o primeiro, estudamos as transições para os estados eletrônicos com energia acima de 41000 cm-1 que normalmente são inacessíveis por absorção de um único fóton a partir d.o estado fundamental. As séries de transições observadas podem ser identificadas como ab sorção para um único estado eletrônico de simetria 0g + e caráter iônico. / With a pulsed dye laser tuned in 5460.7 R we selectively excite the rovibronic leveis v=25 J=34, v=25 J=28, v=27 J=108 and v=28 J=45 of the 12 B 3110 + electronic state. With a second dye laser, tunable in the range 4130-4400 R and synchronized with the first, we search for transitions from the leveis populated in the B 3116 +state to leveis of the electronic states with energy above 41000 cm 1, that normally are inaccessible by single absorbtion from the ground state. The observed transitions can be assigned to a single ion-pair state with 0g + symmetry.

Made available in DSpace on 2015-05-14T12:14:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 arquivototal.pdf: 2407959 bytes, checksum: db27c0e32c73a0b37eaa484bdc506772 (MD5) Previous issue date: 2009-01-22 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The approach of this thesis is study the laser emission from highly scattering media with gain with incoherent feedback. These systems are called of random lasers and diverge from the typical laser, because they can emit monochrome light with high intensity without a cavity. We detail several experimental studies in samples containing different rhodamines in solution containing TiO2 nanoparticles, which provide the feedback to lasing. The nanoparticles densities were chosen for random laser system remains in a diffusive regime. In this regime, the probability of the photon return to the starting point of incidence is unlikely; therefore the interference effects of waves associated to the photons can be neglected and the feedback is incoherent. We study de dependence of random laser threshold on both dye concentration C and scatterers density N. We showed that the dependence of random laser threshold on the nanoparticles density is a power law N-α, but the exponent α depends on the dye concentration. We used the novel random laser spectroscopy technique to study de binding energy between molecules in the dimers, our results agree very well with those found by other authors who used traditional methods. We also showed, by the first time, the random laser emission from aqueous solution containing rhodamines 6G and TiO2 nanoparticles, Sodium Dodecyl Sulfate (SDS) was added to dissolve the dye aggregates. / A emissão de luz tipo laser a partir de meios altamente espalhadores com ganho com realimentação incoerente é a abordagem desta tese. Estes meios são altamente desordenados e divergem do conceito tradicional do laser convencional, pois eles podem emitir luz muito intensa e monocromática sem a necessidade de uma cavidade. Ao longo dessa tese, detalhamos diversos estudos experimentais onde temos usado diversos corantes lasers da família das rodaminas em solução, às soluções temos adicionado nanopartículas de TiO2, tais nanopartículas realizam o papel de meio espalhador. O regime de espalhamento nesse sistema é difusivo pelo que a probabilidade do fóton confinado retornar ao ponto inicial de incidência é pouco provável, por tanto qualquer efeito de interferência das ondas associadas aos fótons podem ser negligenciadas. No capítulo 1 é feita uma apresentação rápida dos conceitos fundamentais sobre lasers e detalhando a física dos lasers de corante, logo falamos sobre o processo de espalhamento múltiplo de fótons. Iniciamos o capítulo 2 fazendo uma revisão histórica do laser aleatório com realimentação incoerente e discutimos alguns mecanismos que podem estar envolvidos no processo de geração de luz com características laser. No capítulo 4 apresentamos resultados de um estudo meticuloso sobre o limiar em lasers aleatórios considerando a influência tanto da densidade de espalhadores como da concentração de corante O capítulo 5 é dedicado ao estudo da influencia da agregação molecular e da emissão bicromática nas propriedades da emissão de um laser aleatório quando a concentração do meio de ganho é relativamente alta. No capítulo 6 apresentamos um novo método baseado na emissão de sistemas laser aleatório para determinar a energia de ligação entre moléculas individuais que se juntaram para formar agregados. Essa agregação sempre acontece entre as de moléculas de corante em solução, formando assim dímeros, trímeros, etc. Em primeira aproximação podemos falar de dimerização que é a formação de unicamente dímeros no processo global da agregação. Para descrever teoricamente essa nova técnica, utilizamos um modelo excitônico baseado na teoria quântica que explica como devido á dimerização a banda de absorção do monômero se desdobra em duas novas bandas: uma a altas energias (banda H) e outra a baixas energias (banda J). Os nossos resultados concordam muito bem com aqueles obtidos através de técnicas de absorção que são um tanto mais complicadas de se realizar experimentalmente. Usando nossa técnica determinamos a energia de ligação entre dímeros formados em diversos tipos de corantes da família das rodaminas. Finalmente, no capítulo 7 mostramos que possível se obter um laser aleatório com alta eficiência a partir de soluções aquosas contendo rodamina 6G. Nós adicionamos Dodecil Sulfato de Sódio (SDS, sigla em inglês), um surfactante aniônico, a uma solução de rodamina 6G (catiônica). Ambos os componentes foram preparados em diferentes concentrações. A ação do SDS sobre a rodamina 6G é inibir a agregação molecular e reorientar as moléculas agregadas remanescentes na solução a fim de formar agregados fluorescentes. Mostramos também que a eficiência deste tipo de sistemas atinge seu máximo para concentrações pouco acima da concentração micelar critica do SDS.

Neste trabalho realizamos o estudo da cinética e formação de agregados em cristais iônicos halogenetos alcalinos dopados com impurezas divalentes, através da técnica de espectroscopia de absorção de dois fótons (ADF). Analisamos a formação dos agregados em cristais envelhecidos a temperaturas fixas (50 e 250&#176C), através de medidas de ADF das transições 4f7 &#8594 4f7 do Eu2+, proibidas por um fóton. A evolução do espectro de ADF em função do tempo, mostrou a existência de três fases distintas de agregação. A primeira fase consiste na formação de dímeros e é observada no espectro de ADF através de três absorções muito próximas às absorções do dipolo isolada. As outras duas fases (II e III) evoluem a partir dos dímeros, dependendo do tratamento térmico a que a amostra é submetida. Estas fases são observadas no espectro de ADF através de absorções relativamente afastadas das absorções do dipolo isolado. Todo sistema experimental foi montado em nosso laboratório, consistindo de um sistema de aquisição de dados controlado por um micro-computador; laser de corante bombeado por um YAG:Nd3+; motores de passos para a varredura do comprimento de onda do laser de corante; sistema de detecção; etc. / In this work we realize the study of the Kinetic and formation of precipitates in ionic crystals doped with divalent impurities by the TPA (two photon absorption) spectroscopy technique. We analyze the formation of the aggregates in crystals annealed at temperatures of 50 and 250&#176C. We measured the TPA of the transition 4f7 &#8594 4f7 of the Eu2+, which is forbidden by one photon. The evolution of the TPA spectra at the time showed us three phases of the precipitates. The dimmers formation was observed in the first phase, by three absorptions bands near the one of the impurity vacancy dipole. The others phases (II and III) involve from the dimmers, depending on the annealing temperature that the samples were submitted. Those phases are observed in the TPA spectra through absorptions which are relatively far from the absorptions due to the isolated (I-V) dipole. All experimental system employed is home made. It consists of a data acquisition system controlled by a micro-computer; a Dye laser pumped by a YAG:Nd3+ laser; step motors to scan the wavelength of the Dye laser; detection system and others devices.