Les batteries lithium-ion s'affichent comme de bons candidats pour assurer le stockage réversible de l'énergie électrique sous forme électrochimique. Toutefois, elles sont à l'origine d'un certain nombre d'incidents aux conséquences plus ou moins dramatiques. Ces incidents sont souvent liés au phénomène d'emballement thermique. La sécurité des batteries Li-ion représente par conséquent un enjeu technique et sociétal très important. C'est dans ce contexte que vient s'inscrire ce travail de thèse dans le cadre d'une collaboration entre IFPEN, l'INERIS et le LISE. Une double approche de modélisation et expérimentation a été retenue. Un modèle 3D du comportement thermique a été développé à l'échelle de la cellule, couplant les phénomènes thermiques et chimiques, et prenant en compte le vieillissement par croissance de la SEI sur l'électrode négative. Le modèle a été calibré pour la chimie LFP/C sur deux technologies A123s (2,3 Ah) et LifeBatt (15 Ah), puis validé expérimentalement. Le modèle permet d'identifier les paramètres critiques d'emballement de cellules, il permet également de discuter l'effet du vieillissement sur l'emballement thermique. Grâce à l'expérimentation, les connaissances en termes d'amorçage et de déroulement d'un emballement thermique d'une batterie Li-ion, ont pu être enrichies, en particulier pour les cellules commerciales LFP/C cylindriques A123s, LifeBatt, et pour les cellules NMC/C prismatiques en sachet souple PurePower (30 Ah). Cette étude ouvre de nouvelles possibilités pour améliorer la prédiction des différents événements qui ont lieu lors de l'emballement thermique des batteries Li-ion, à différentes échelles. / Li-ion secondary batteries are currently the preferred solution to store energy since a decade for stationary applications or electrical traction. However, because of their safety issues, Li-ion batteries are still considered as a critical part. Thermal runaway has been identified as a major concern with Li-ion battery safety. In this context, IFPEN, INERIS and LISE launched a collaboration to promote a PhD thesis so called « understanding and modeling of thermal runaway events pertaining to new and aged Li-ion batteries ». To achieve this goal, a double approach with modeling and experimental investigation is used. A 3D thermal runaway model is developed at cell level, coupling thermal and chemical phenomena, and taking into account the growth of the SEI layer as main ageing mechanism on negative electrode. Advanced knowledge of cells thermal behavior in over-heated conditions is obtained particularly for commercial LFP / C cylindrical cells: A123s (2,3Ah), LifeBatt (15Ah), and NMC / C pouch cells: PurePower (30 Ah). The model was calibrated for LFP / C cells, and then it was validated with thermal abuse tests on A123s and LifeBatt cells. This model is helpful to study the influence of cell geometry, external conditions, and even ageing on the thermal runaway initiation and propagation. This study opens up new possibilities for improving the prediction of various events taking place during Li-ion batteries thermal runaway, at various scales for further practical applications for safety management of LIBs.

This article deals with properties of cathode material of lithium-ion cells study in term of active layer dependence. Aim of the work is to get familiar with problematics of cathode material production and diagnostics and to compare different active layer production methods. The opening of the work is concentrating on rechargeable batteries, mainly lithium-ion batteries and their electrode materials. Practical part is describing method of cathode material production and its characteristics.