Le but de cette thèse est de caractériser le comportement de la phase solide marquant le régime turbulent dans la zone dilué d’une colonne à lit fluidisé circulant et définir sa limite supérieure qui marque la transition au régime de fluidisation rapide. Une série d’expériences ont été réalisé dans ce sens surtout pour déterminer les vitesses des particules et leurs écarts types en utilisant la technique laser doppler vélocimétrie. L’étude est divisée en deux parties principales, la première a consisté à déterminer le comportement moyen de la phase solide et la structure macroscopique du lit ainsi que son comportement fluctuant à partir de l’analyse du mouvement axial et transversal des particules avec et sans séparation des particules suivant leurs sens de mouvement (ascendante/ descendante, dirigée vers le centre de la colonne / la paroi). La deuxième partie a consisté d’étudier la transition entre le régime turbulent et le régime de fluidisation rapide à partir de l’analyse de l’évolution des grandeurs moyennes et fluctuantes du lit localement au centre et en paroi (surtout les vitesses des particules, leurs écarts-types, et le taux de particules en circulation). Sur la base de ces observations nous avons défini un nouveau régime intermédiaire entre le régime turbulent et le régime de fluidisation rapide que nous avons appelé régime "Pré-fluidisation rapide" qui partage beaucoup de caractéristiques avec le régime de fluidisation rapide mais sans variation sensible sur le taux de solide récupéré en sortie. / The aim of this thesis is to characterize the solid phase behavior marking the turbulent fluidization regime in the dilute zone of a circulating fluidized bed riser and set its upper limit, which marks the transition to the fast fluidization regime. A series of experiments were conducted in this direction, especially to determine the particle velocities and their standard deviations using laser Doppler velocimetry technique. The study is divided into two main parts, the first was to determine the average solid phase behavior and the macroscopic structure of the bed in this region and its fluctuating behavior from the analysis of axial and transversal particle motions with and without separation of particles according to their movement direction (up / down, directed toward the center of the column / wall). The second part consists of studying the transition between the turbulent and fast fluidization regime from the analysis of the evolution of mean and fluctuating flow quantities locally in the center riser and in the wall (especially the particle velocity, their standard deviations, and the particle flow rate). Based on the results observations, we have identified a new intermediate regime between the turbulent and the fast fluidization regime that we called "Pre-fast fluidization" regime which shares many characteristics with the fast fluidization regime, but without any significant change in the solid flow rate collected on the column exit.

Des études numériques ont montré que la taille de la cellule de maillage peut avoir un effet drastique sur la modélisation du lit fluidisé circulant avec des petites particules. En effet, la taille de la cellule doit être de l’ordre de quelques diamètres de particules pour prédire avec précision le comportement dynamique d’un lit fluidisé. En conséquence, les simulations numériques d’ Euler-Euler des processus industriels sont généralement effectuées avec des grilles trop grossières pour permettre la prédiction des effets de ségrégation locale. La modélisation appropriée, qui prend en compte l’influence des structures non résolues, a déjà été proposée pour les simulations monodispersés. Dans ce travail, l’influence des structures non résolues sur un mélange binaire de particules est analysée et on propose des modèles pour tenir compte de cet effet dans des simulations de lit fluidisé polydispersés. Pour atteindre cet objectif, des simulations Euler-Euler de références sont réalisées avec un raffinement du maillage aboutissant à une solution indépendante de la taille de la cellule. Ce type de simulation numérique est très coûteux et se limite à des configurations très simples. Dans ce travail, la configuration se consiste en un lit circulant périodique 3D, qui représente la région établie d'un lit circulant. Parallèlement, une approche filtrée est développée où les termes inconnus, appelés contributions de sous-maille, doivent être modélisés. Les filtres spatiaux peuvent être appliqués aux résultats de simulation de référence afin de mesurer chaque contribution de sous-maille apparaissant dans l’approche théorique filtrée. Une analyse est réalisée afin de comprendre et de modéliser l’effet de la contribution des termes de sous-maille. L’opération de filtrage fait apparaître de nouveaux termes, les termes de sous-maille. Un terme filtré est la somme d’un terme résolu, obtenus à partir des champs filtrés, et d’ un terme de sous-maille. L’analyse de l’équation filtrée de quantité de mouvement montre que les contributions résolues de la traînée des particules fluides et la collision entre particules surestiment les effets de transferts de quantité de mouvement filtrés. L’analyse de l’équation filtrée de l’énergie cinétique des particules montre que la production résolue par le cisaillement moyen et par le mouvement relatif moyen des particules sous-estime contribution filtrée. Des modèles fonctionnels sont proposés pour les contributions de sous-maille de la traînée et des collisions inter-particule. / Detailed sensitivity numerical studies have shown that the mesh cell-size may have a drastic effect on the modelling of circulating fluidized bed with small particles. Typically, the cell-size must be of the order of few particle diameters to predict accurately the dynamical behaviour of a fluidized bed. Hence, the Euler-Euler numerical simulations of industrial processes are generally performed with grids too coarse to allow the prediction of the local segregation effects. Appropriate modelling, which takes into account the influence of unresolved structures, have been already proposed for monodisperse simulations. In this work, the influence of unresolved structures on a binary mixture of particles is investigated and models are proposed to account for those effect on bidisperse simulations of bidisperse gas-solid fluidized bed. To achieve this goal, Euler-Euler reference simulations are performed with grid refinement up to reach a mesh independent solution. Such kind of numerical simulation is very expensive and is restricted to very simple configurations. In this work, the configuration consists of a 3D periodical circulating fluidized bed, that could represent the established zone of an industrial circulating fluidized bed. In parallel, a filtered approach is developed where the unknown terms, called sub-grid contributions, appear. They correspond to the difference between filtered terms, which are calculated with the reference results then filtered, and resolved contributions, calculated with the filtered fields. Then spatial filters can be applied to reference simulation results to measure each sub-grid contribution appearing in the theoretical filtered approach. A budget analysis is carried out to understand and model the sub-grid term. The analysis of the filtered momentum equation shows that the resolved fluid-particle drag and inter-particle collision are overestimating the momentum transfer effects. The analysis of the budget of the filtered random kinetic energy shows that the resolved production by the mean shear and by the mean particle relative motion are underestimating the filtered ones. Functional models are proposed for the subgrid contributions of the drag and the inter-particle collision.

Les travaux menés dans cette Thèse ont consisté à développer un pilote expérimental prouvant la faisabilité de la capture de CO2 par boucle chimique calcium en utilisant des chaudières du type Lit Fluidisé Circulant. Ceux-ci ont été conduits en deux phases: une phase expérimentale à l'échelle du laboratoire avec l'interprétation théorique des résultats et une phase expérimentale à l'échelle du pilote dans le but de valider le procédé. Les résultats expérimentaux à 1'échelle du laboratoire ont permis de montrer que le frittage de CaOest la cause de la décroissance du taux de carbonatation au cours des cycles successifs calcination/carbonatation. La vitesse de frittage étant accélérée par la présence de CO2 pendant la phase de calcination. Les analyses menées sur les échantillons calcinés ont révélé l'apparition d'une structure de micrograin à l'intérieur des grains initiaux de carbonate. Les micrograins de CaO non frittés sont le siège de la réaction de carbonatation.Un procédé de capture de CO2 par boucle chimique calcium a été conçu et réalisé. Il se compose de deux lits fluidisés circulants, un réacteur de carbonatation assurant la capture du CO2 et un réacteur de calcination permettant la régénération de la chaux. Ces deux lits fluidisés circulants sont couplés de façon à permettre un fonctionnement continu du procédé de capture de CO2. Malgré le faible rendement de capture obtenu à l'échelle de ce pilote (entre 18 à 23%), ces résultats apparaissent encourageants pour le développement de cette technologie, compte tenu du fait que beaucoup de facteurs limitant le rendement de capture disparaissent avec le changement d'échelle. / The works led in this Thesis consisted in developing an experimental pilot proving CO2 capture feasibility by calcium chemical looping using Circulating Fluidised Bed as boilers. These were undertaken in two step: At the laboratory scale with theoretical interpretation of the experimental results and at the pilot scale in the aim to validate the process.The experimental results on the scale of the laboratory allowed to show that the sintering of CaO bring about the decreasing of the carbonation rate during calcination/carbonation cycles. The sintering velocity are accelerated by CO2 during the calcinations step. The analysis of the calcined samples showed a micrograins structure inside the initial carbonate grains The not sintered CaO micrograins are the location of the carbonation reaction.A process of CO2 capture by calcium chemical looping was designed and built. It was made by two circulating fluidized beds, a carbonator where the CO2 capture were performed and the calcinator allowing the lime regeneration. These two circulating fluidized beds are coupled allowing a continuous CO2 capture.In spite of the low capture efficiency obtained on the scale of this pilot (from 18 to 23 %), these results seem encouraging for the development of this technology, considering the fact that many limiting factors of the capture efficiency disappear with the change of scale.

La combustion en boucle chimique (CLC) est un procédé du type oxy-combustion où des particules sont utilisées pour fournir de l'oxygène à la combustion. Des études sont nécessaires pour l'extrapolation et l'optimisation du procédé CLC, fonction des propriétés des particules du groupe B et de la technologie CFB. Les études hydrodynamiques ont été faites dans un riser de 18 m de hauteur. Des profils axiaus de pression, ainsi que les profils radiaux de flux et de quantité de mouvement ont été obtenus. Trois types de particules ont été utilisées ayant un diamètre de Sauter entre 250 et 300 μm et une densité entre 2600 et 3300 kg/ m3. Un impact de la sphéricité des particules sur la perte de charge a été révélé. Dans des conditions identiques, les billes de verre génèrent des pertes de charge d'environ 50% inférieures à celles du sable. Dans la zone d'écoulement développée, la présence du régime cœur-anneau a été détectée. Un modèle hydrodynamique 1D du riser qui est à la fois fondé sur des données expérimentales et sur les équations gaz-solide Euler-Euler, a été développé. Une nouvelle corrélation pour la force de traînée moyennée sur la section est proposée. Une nouvelle corrélation des conditions limite dans la partie inférieure du riser a aussi été établie. Le modèle 1D final est en mesure de prédire la perte de charge du riser pour différentes conditions opératoires et en tenant compte des propriétés des particules, comme la densité, la taille et la forme. Une étude sur la pertinence de l'utilisation du logiciel Barracuda CPFD® pour simuler des particules du groupe B en régime de transport a été réalisée. Il a été montré que le code sous-estime la perte de charge pour le sable / Chemical Looping Combustion (CLC) is an oxy-combustion like process where particles are used to supply oxygen to combustion. Further work is still needed for extrapolation and optimization of the CLC process, concerning properties of Group B particles and CFB technology. Hydrodynamic tests were made on a 18 m tall riser. Axial pressure profiles as well as radial flux profiles and radial momentum quantity profiles were obtained. Three types of Group B particles were used with Sauter mean diameters between 250 and 300 μm and densities between 2600 and 3300 kg/m²s. An important impact of particle sphericity on riser pressure drop has been revealed. At identical conditions, glass beads present about half the pressure drop generated by sand. In the developed region of the riser, the core-annulus regime has been found. A 1D model of the riser, based on experimental results and on the Euler-Euler gas-solid equations, has been developed. Moreover, a new cross section averaged drag force correlation is presented. A new boundary condition on the bottom of the riser has been investigated. The final 1D model is capable of predicted riser pressure drop from the operating conditions and it takes into account particle properties such as density, size and shape. A study on the adequacy of the use of the commercial CFD code Barracuda to simulate risers with Group B particles was made. It was shown that the code under estimates pressure drop along the riser for sand simulations

Les simulations numériques des équations d’Euler deux-fluides réalisé sur des maillages grossiers éliminent les structures fins d’écoulement gaz-solide dans les lits fluidisés. Pour précisément estimer l’hydrodynamique globale de lit, il faut proposer une modélisation qui prend en compte les effets de structure non-résolue. Dans ce but, les maillages sont raffinés pour obtenir le résultat de simulation pleinement résolue ce que les grandeurs statistiques ne modifient plus avec un autre raffinement pour le lit fluidisé périodique dilué gaz-particules sur une géométrie 3D cartésienne et ce résultat est utilisé pour tests "a priori". Les résultats de tests "a priori" montrent que l’équation filtrée de la quantité de mouvement est effectuée mais il faut prendre en compte le flux de la fraction volumique de solide de sous-maille en raison de l’interaction locale de la vitesse du gaz et la fraction volumique de solide pour la force traniée. Nous proposons les modèles fonctionnels et structurels pour le flux de la fraction volumique de solide de sous-maille. En plus, les modèles fermetures du tenseur de sous-maille de la phase dispersée sont similaires aux modèles classiquement utilisés en écoulement turbulent monophasique. Tous les modèles sont validés par test "a priori" et "a posteriori" / Eulerian two fluid approach is generally used to simulate gas-solid flows in industrial circulating fluidized beds. Because of limitation of computational resources, simulations of large vessels are usually performed by using too coarse grid. Coarse grid simulations can not resolve fine flow scales which can play an important role in the dynamic behaviour of the beds. In particular, cancelling out the particle segregation effect of small scales leads to an inadequate modelling of the mean interfacial momentum transfer between phases and particulate shear stresses by secondary effect. Then, an appropriate modelling ac counting for influences of unresolved structures has to be proposed for coarse-grid simu-lations. For this purpose, computational grids are refined to get mesh-independent result where statistical quantities do not change with further mesh refinement for a 3-D peri-odic circulating fluidized bed. The 3-D periodic circulating fluidized is a simple academic configuration where gas-solid flow conducted with A-type particles is periodically driven along the opposite direction of the gravity. The particulate momentum and agitation equations are filtered by the volume averaging and the importance of additional terms due to the averaging procedure are investigated by budget analyses using the mesh independent result. Results show that the filtered momentum equation of phases can be computed on coarse grid simulations but sub-grid drift velocity due to the sub-grid correlation between the local fluid veloc- ity and the local particle volume fraction and particulate sub-grid shear stresses must be taken into account. In this study, we propose functional and structural models for sub- grid drift velocity, written in terms of the difference between the gas velocity-solid volume fraction correlation and the multiplication of the filtered gas velocity with the filtered solid volume fraction. Particulate sub-grid shear stresses are closed by models proposed for single turbulent flows. Models’ predictabilities are investigated by a priori tests and they are validated by coarse-grid simulations of 3-D periodic circulating, dense fluidized beds and experimental data of industrial scale circulating fluidized bed in manner of a posteriori tests