Cette thèse a pour objet l’analyse de la cinétique de la conversion de l’acétaldéhyde, CH₃CHO, à des concentrations initiales inférieures ou égale à 5000 ppm dans un mélange de gaz à base d’azote et contenant jusqu’à 20% d’oxygène, à température ambiante. L’étude a été réalisée en utilisant trois réacteurs mettant en œuvre des décharges de qualités spatiales différentes. Il s’agit d’un réacteur (UV510) à décharge pré-ionisée (photo-déclenchée) par rayonnement UV produisant un plasma homogène, et de deux réacteurs à décharge à barrière diélectrique (DBD), de géométrie plane (plan-plan) et de géométrie cylindrique (tige-tube) alimentés par impulsion HT et produisant des plasmas non homogènes à faible (plan) ou forte (cylindre) filamentation ; un diagnostic d’imagerie rapide (ns) de la DBD de géométrie plane montre que le plasma peut être considéré quasi-homogène. En s’appuyant sur une modélisation 0D auto-cohérente de la décharge photo-déclenchée, l’étude de la cinétique du mélange N₂/CH₃CHO montre l’importance des états métastables de la molécule d’azote, triplet A³Σu⁺, et singlets (groupe a' ¹∑⁻u, a ¹∏g, et w ¹Δu) dans la dissociation de l’acétaldéhyde. Un coefficient minimum de 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ est estimé pour le quenching des singlets par l’acétaldéhyde. Le coefficient du triplet est estimé entre 4.2×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ et 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹. Cette dissociation produit des radicaux (CH₃, CH₃CO, HCO, H, O) et des molécules (CH₄, CH₂CO, C₂H₄, C₂H₂, H₂, CO). Ainsi les sous-produits majoritaires mesurés à la fin de la post décharge temporelle sont le méthane, le dihydrogène, le monoxyde de carbone et l’éthane. Les minoritaires sont l’acétylène, l’éthène, l’acétone et l’acétonitrile. Dans les mélanges contenant de l’oxygène, l’importance de la dissociation de CH₃CHO par quenching des états métastables de N₂ diminue au profit des processus d’oxydation par le radical hydroxyle, OH, et l’oxygène atomique, O (³P). La mesure résolue en temps du radical OH dans la post-décharge du réacteur UV510 montre une très forte réactivité de ce radical avec les sous-produits de conversion de l’acétaldéhyde. Une densité maximum de OH égale à 3.5×10¹⁴ cm⁻³ a été mesurée pour 10 % d’oxygène et 5000 ppm d’acétaldéhyde. Le schéma cinétique adopté pour ces mélanges donne, par la modélisation auto-cohérente, une valeur de densité plus élevée. Toutefois, la conversion de l’acétaldéhyde dans N₂/O₂/CH₃CHO est bien expliquée par le modèle, de même que les concentrations produites de méthane et d’éthane. Enfin, la comparaison de l’efficacité énergétique des trois réacteurs étudiés montre que l’homogénéité de la décharge favorise, pour des milieux pauvres en oxygène (moins de 2 %), la conversion de l’acétaldéhyde. / The present study deals with the kinetics analysis of acetaldehyde (CH₃CHO) conversion in electrical discharges with different spatial qualities et at room temperature. Acetaldehyde concentrations up to 5000 ppm in nitrogen-based gas mixture containing up to 20% of oxygen have been investigated. Three different plasma reactors were used: an UV510 reactor producing a homogeneous plasma thanks to a pre-ionization by UV radiation (photo-triggered), a plane-to-plane and a rod-tube dielectric barrier discharges (DBDs) reactors, In both DBDs reactors discharges were driven by high voltage pulses allowing the production of weakly inhomogeneous plasma in the plane geometry and highly filamentary discharges in the cylindrical one. A high speed imaging diagnostic (ns range) of the plane-to-plane DBD shows that the plasma can be considered quasi-homogeneous. Based on a self-consistent 0D model, the kinetics study of the N₂/CH₃CHO mixture conversion in the photo-triggered discharge shows the importance of nitrogen molecule metastable states , i.e. the triplet A³Σu⁺ and the singlets group a' ¹∑⁻u, a ¹∏g, et w ¹Δu, in the acetaldehyde dissociation process. A minimum coefficient of 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ has been estimated for the quenching of N₂ singlets state by acetaldehyde. For the triplet states quenching the coefficient of has been evaluated between 4.2×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹ and 6.5×10⁻¹¹ cm³.s⁻¹. This dissociation process produces radicals as CH₃, CH₃CO, HCO, H, O, and molecules like CH₄, CH₂CO, C₂H₄, C₂H₂, H₂, CO. Thus, the major by-products detected at the end of the post-discharge time are methane, hydrogen, carbon monoxide and ethane; smaller amounts of acetylene, ethene, acetone and acetonitrile were also detected. In containing oxygen mixtures, the importance of the CH3CHO dissociation processes due to N₂ metastable states quenching of decreases in favor of oxidation processes promoted by the hydroxyl radical, OH, and atomic oxygen, O (³P). Time-resolved measurements of the OH radical in the photo-triggered post-discharge show a very high reactivity of this radical with the by-products of acetaldehyde conversion. A maximum density of OH radical equal to 3.5×10¹⁴ cm⁻³ was measured for 10% oxygen and 5000 ppm of acetaldehyde. The kinetic scheme adopted in the self-consistent model for the same gas mixture gives a higher density value; by the way the model is in good agreement with the acetaldehyde conversion in N₂/O₂/CH₃CHO mixtures, as well as with the methane and ethane produced concentrations. Finally, the comparison of the three studied reactors energy efficiency shows that, for low oxygen content (less than 2%), the homogeneity of the discharge promotes the acetaldehyde conversion.

Ce mémoire de thèse décrit la création expérimentale et la caractérisation d'une source de paires d'atomes corrélés. Cette source ajustable repose sur l'utilisation du mélange à quatre ondes dans un réseau optique. Les paires ainsi créées sont similaires aux paires de photons produites par conversion paramétrique et ouvrent la porte à la réalisation d'expériences élaborées d'optique atomique quantique. En plaçant un condensat de Bose-Einstein dans un réseau en mouvement, les conditions d'accord de phase sont vérifiées et des atomes jumeaux sont alors produits spontanément. Grâce à un détecteur d'atomes uniques résolu à trois dimensions nous avons pu caractériser la source de paires obtenue. Nous avons ainsi étudié en profondeur les conditions d'accord de phase, prouvant que les atomes sont diffusés de manière préférentielle dans deux fines classes de vitesses qui conservent l'impulsion et l'énergie. En modifiant la vitesse et la durée du réseau par rapport aux atomes, il est possible de choisir les modes de sorties et leurs populations ce qui rend ce processus ajustable. De plus, nous avons pu mettre en évidence l'importance des interactions et en particulier des effets de champ moyen qui viennent modifier la conservation de l'énergie. La détection d'atome unique permet également d'étudier les propriétés statistiques des atomes jumeaux, nous avons ainsi pu mettre en évidence de fortes corrélations entres les atomes issus d'une même paire. Nous avons également observé une réduction sous le bruit de grenaille du bruit sur la différence du nombre d'atomes dans les modes corrélés. Cette réduction est une indication forte du caractère non classique des paires produites / This thesis describes the experimental realization and characterization of a source of pairs of correlated atoms. This tunable source is based upon four waves mixing in an optical lattice. The created atomic pairs are similar to photon pairs made by parametric down conversion and open the way toward more elaborate quantum atom optic experiments. By placing a Bose-Einstein condensate in a moving optical lattice the phase matching conditions are fulfilled and twins atoms are spontaneously produced. Thanks to a single atom detector with three-dimensional resolution, we were able to characterize our source of pairs. By studying the phase matching conditions, we proved that the atoms are preferentially produced in two narrow velocity classes conserving both momentum and energy. By modifying the duration and the velocity of the lattice with respect to the atoms, one can tune the output modes and their populations providing a fully tunable process. Moreover, we have demonstrated the important effect of interactions -especially of mean field effects- that modifies the energy conservation. The single atom detection provided also a convenient way to look at statistical properties of the twins atoms: we have demonstrated strong correlation between atoms from the same pair and also we have observed a reduction below the shot noise of the noise on the number of atoms in correlated modes. Such a reduction is a strong indication of the non-classical nature of the produced atomic pairs.

Cette thèse décrit le travail accompli au cours des trois dernières années sur la nouvelle expérience d’Hélium métastable de l'Institut d'Optique à Palaiseau.Le premier chapitre décrit une étude visant à améliorer à la fois l'efficacité et la précision du système de détection par galettes à micro-canaux (MCP). Nous avons fait des mesures avec des galettes recouvertes d'une couche d'or sur la face avant, obtenant un accroissement de l'efficacité de détection mais également une réduction de la précision. L'ajout d'une tension intermédiaires entre les deux galettes empilées a au contraire améliorer à la fois l'efficacité et la précision des MCP, en l’absence d’une couche d’or.Le deuxième chapitre est consacré à la construction de l'appareil expérimental pour le refroidissement et le piégeage d’atomes. L’excitation de l'état fondamental de l’Hélium à l'état métastable est décrite, ainsi que la collimation et le refroidissement ultérieur par Zeeman lent du faisceau atomique chaud résultant. Le faisceau ralenti est alors capturé dans un piège magnéto-optique (PMO), dans lequel nous avons capturé 8x108 atomes.Dans le troisième chapitre une étude originale du refroidissement Doppler tridimensionnel dans un PMO et une mélasse désaccordée vers le rouge de la transition atomique est discutée. L’atome d’Hélium métastable est unique et ses propriétés ont permis une telle étude. En effet, les faibles densités atomiques impliquent qu’il n'y a pas de diffusion multiple de photons d’une part, et la faible masse et la faible largeur de la transition 23S1 -> 23P2 rend inefficace les processus de refroidissement sous la limite Doppler. Ces conditions nous ont permis d’observer pour la première fois à trois dimensions un gaz refroidit dans le régime Doppler.Le quatrième chapitre présente une étude sur les collisions dans un piège magnéto-optique d’Hélium métastable. Les collisions Penning induites par la lumière, en particulier à des intensités élevées et à des fréquences proches de la fréquence de transition, sont responsables de pertes élevées d’atomes piégés. Nous mesurons le coefficient de taux associé à ces pertes, Ksp = 2,8 ± 0,4 x 10-7cm3/ s. / This thesis describes the work done over the past three and a half years on the new metastable helium experiment at the Institut d'Optique in Palaiseau. In the first chapter it describes a study to improve both the efficiency and the accuracy of the Microchannel Plate (MCP) detection system. We have experimented with adding a gold layer on the top of the input plate, something that we have found increases the efficiency but also decreases the accuracy. The addition of a voltage between the two stacked plates has been shown to both raise the efficiency and improve the accuracy in non-coated MCPs.The second chapter is devoted to the construction of the experimental apparatus. Here the excitation of ground state helium to its metastable state is described, as well as the subsequent collimation and cooling by Zeeman slower of the resulting hot atomic beam. The slowed beam is then captured in a Magneto-Optical Trap, in which we have captured 8x108 atoms.In the third chapter an original study on three-dimensional Doppler cooling in a red-detuned molasses and in the Magneto-Optical trap is presented. The metastable helium system is unique as there is no multiple scattering of photons and there are no sub-Doppler effects. This allows for a never before seen experimental realisation of pure Doppler cooling theory. The fourth chapter describes a study on collisions in a magneto-optical trap of metastable helium. Light-induced Penning collisions are responsible for high trap losses at high intensities and at frequencies close to the transition frequency. We measure the constant rate coefficient to Ksp = 2.8 ± 0.4 x 10-7cm3/s.

Dans ce mémoire nous présentons des sources ultra-froides utilisant des condensats de Bose-Einstein pour des applications en interféromètrie et physique atomiques. Nous produisons un laser à atomes de 87 Rb par couplage optique Raman. Initialement piégés magnétiquement, les atomes sont transférés dans un état insensible aux champs magnétiques et tombent sous l'effet de la gravité. Nous montrons qu'à l'inverse d'une méthode d'extraction Radio-Fréquence l'impulsion transférée aux atomes permet de réduire la divergence et d'améliorer le profil spatial du faisceau atomique. Nous prouvons que chacun des deux faisceaux Raman peut être utilisé indépendemment pour diffracter le laser à atomes de manière efficace et cohérente en utilisant une fraction de lumière rétro-diffusée. La dynamique des lasers à atomes extraits par couplage RF est également étudiée théoriquement. Nous détaillons ensuite les améliorations apportées au dispositif expérimental permettant de condenser des atomes d'hélium métastable (4He* ). Nous décrivons l'ensemble du nouveau système laser destiné au piégeage et au ralentissement des atomes, ainsi qu'à leur transfert dans un piège dipolaire ou un réseau optique. L'ajout d'un multiplicateur d'électrons fournit une méthode de détection non-destructive en temps réel fondée sur les collisions Penning. Enfin, nous présentons un nouveau piége magnétique à grande accessibilité optique, conçu et construit pour produire un condensat d'atomes 4He* et le transférer, in-situ, dans un réseau optique à 3 dimensions.

La thèse traite, à l'aide de modèles simples, quelques phénomènes présents en mécanique de la rupture en dynamique et en milieu hétérogène. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés aux phénomènes de propagation brutale sous chargement quasi-statique (on entend par chargement quasi-statique, lorsque la vitesse du chargement tend vers 0). Pour cela nous avons développé un modèle de décollement de film (soumis à un déplacement imposé) à travers une interface ayant une discontinuité de ténacité. Le film commence par se décoller de façon stable, puis lorsqu'il se décolle à travers la discontinuité de ténacité, le décollement devient brutal sur une certaine longueur. La solution dynamique du modèle a été développée et nous avons obtenu que lorsque le chargement du film devient quasi-statique alors la solution dynamique converge en tous points vers une solution quasi-statique particulière que l'on nomme "métastable". Dans un deuxième temps, nous avons cherché à construire le même résultat pour une structure 2D présentant une discontinuité de ténacité à travers le trajet de fissuration. Pour cela nous avons utilisé un algorithme de type déboutonnage de noeuds pour construire la solution dynamique. Nous avons obtenu que la longueur de la propagation brutale donnée par l'approche numérique est plus faible que celle obtenue avec la solution "métastable". Ces différentes considérations nous ont permis d'introduire quelques grandeurs couramment utilisées dans l'industrie comme la ténacité à l'arrêt.<br> Dans un troisième temps nous avons cherché à analyser l'influence d'un défaut sur la propagation d'une fissure. Pour cela nous avons utilisé le modèle de film précédemment défini et la discontinuité de ténacité a été remplacé par un défaut. On montre que le décollement du film est brutal à travers le défaut, redevient stable en sortie de défaut et converge (lorsque la vitesse du chargement tend vers zéro) vers une courbe limite que l'on nomme "couche limite". Ensuite après un temps suffisamment long, la couche limite regagne la solution quasi-statique. Nous avons montré que cette couche limite peut s'interpréter d'un point de vue énergétique par un mécanisme de relaxation de l'énergie cinétique. Différentes interprétations de ce phénomène en statique et en dynamique sont présentées et en paticulier des ténacités apparentes sont introduites. Dans un quatrième temps nous nous sommes intéressés à l'influence d'un milieu contenant une infinité de défauts. Le même modèle de film est utilisé avec une infinité de défauts. Différentes solutions quasi-statiques sont présentées, en particulier la solution métastable et celle obtenue avec une approche de type minimum global de l'énergie. En dynamique deux approches différentes sont étudiées: une première qui permet de construire la solution limite (lorsque la vitesse du chargement tend vers zéro) et une seconde plus directe et qui consiste à prendre en compte toutes les ondes. Pour la seconde méthode, un passage à la limite (vitesse de chargement) sera effectué de façon numérique. Au final on obtient que lorsque la taille des défauts tend vers zéro et que le chargement devient quasi-statique alors une ténacité équivalente du milieu apparait.

Ce mémoire présente quelques expériences de refroidissement radiatif transverse d'un jet d'hélium 4 métastable sur la transition 23S → 2 3P . Une première partie est consacrée à la description du laser à solide (LNA), en anneau, monomode et asservi sur la raie atomique à 1.083 micron de l'hélium, qui a été construit pour ces expériences. La seconde partie décrit quelques expériences de refroidissement radiatif transverse d'un jet d'hélium métastable qui ont été réalisées avec ce laser ; on y présente en particulier une expérience utilisant un piégeage cohérent de population ("résonance noire") sélectif en vitesse, qui a permis d'atteindre une température à une dimension de 2 microKelvins, inférieure à l'énergie de recul d'un seul photon.

Ce mémoire présente de nouvelles approches expérimentales et théoriques du refroidissement laser sub-recul par résonances noires. L'énergie de recul est l'énergie cinétique communiquée à un atome initialement immobile par l'absorption ou l'émission d'un seul photon. C'est une échelle importante dans le refroidissement d'atomes par laser, franchie pour la première fois en 1988, sur un jet d'hélium métastable, grâce à la méthode des résonances noires sélectives en vitesse. Ce travail porte sur les développements de cette méthode, d'une part dans le régime des temps longs, d'autre part à plusieurs dimensions. Le nouveau schéma expérimental repose sur la réalisation d'un piège laser d'atomes d'hélium métastables ultrafroids, à partir duquel on lâche en chute libre le nuage d'atomes piégés, dont les vitesses autorisent des temps d'interaction accrus par deux ordres de grandeur. Les champs magnétiques ont été compensés à un milligauss près par des expériences d'effet Hanle mécanique. Les premières expériences effectuées avec le nouveau dispositif ont permis d'atteindre un quarantième de l'énergie de recul (100 nanokelvins) à une dimension. La limite du recul à deux dimensions a pu être franchie pour la première fois (un vingtième de l'énergie du recul, soit 200 nanokelvins) Sur le plan théorique, on a développé un nouveau type de simulations Monte-Carlo quantiques beaucoup plus efficaces que la résolution des équations de Bloch optiques On a pu explorer ainsi le régime des temps longs. Ces simulations ont suggéré une approche statistique complètement nouvelle du problème, basée sur les statistiques de Lévy récemment introduites pour étudier la diffusion anormale. Cette approche a permis de confirmer une conjecture prédisant une décroissance de la température atteinte comme l'inverse du temps d'interaction. Elle fournit également des résultats analytiques nouveaux, par exemple sur la proportion d'atomes refroidis ou sur le rôle de la dimensionnalité.

Ce mémoire de thèse présente une nouvelle méthode de mesure de la température d'atomes ultra-froids à-partir de la fonction d'autocorrélation spatiale des paquets d'ondes atomiques. Nous déterminons ainsi la température d'atomes d'hélium 4 métastables refroidis par résonances noires sélectives en vitesse, une méthode qui refroidit les atomes en dessous de la température de recul liée à l'émission ou l'absorption d'un seul photon par un atome au repos. Un atome ainsi refroidi est préparé dans une superposition cohérente de deux paquets d'ondes d'impulsions moyennes opposées, initialement superposés et qu'on laisse ensuite se séparer. En mesurant la décroissance temporelle de leur recouvrement, nous avons accès à la transformée de Fourier de la distribution d'impulsion des atomes. Nous pouvons ainsi mesurer des températures aussi basses que 5 nK, soit 800 fois plus petites que la température de recul. Par ailleurs nous étudions en détail la forme exacte de la distribution d'impulsions et comparons les résultats expérimentaux avec deux approches théoriques différentes : une simulation Monte Carlo quantique et un modèle analytique du refroidissement basé sur les statistiques de Lévy. Nous comparons la forme de raie calculée avec les résultats des simulations puis confrontons séparément chacune des approches théoriques aux données expérimentales. Un très bon accord est trouvé entre tous ces résultats. Nous démontrons ainsi la validité du modèle statistique du refroidissement subrecul et, pour la première fois, mettons en évidence expérimentalement certaines de ces caractéristiques, comme l'absence d'état stationnaire, l'autosimilarité et le caractère non lorentzien de la distribution d'impulsion des atomes refroidis, tous ces aspects étant en relation directe avec le caractère non ergodique du refroidissement subrecul.

Ce travail relate la construction et les premiers résultats obtenus avec un interféromètre atomique Stern-Gerlach fonctionnant avec un jet supersonique d'atomes d'argon métastable, de moment angulaire 2, préparé et sélectionné en spin par lasers. Ses performances sont comparées à celles d'un interféromètre du même type fonctionnant avec un jet hyperthermique d'atomes d'hydrogène métastable, de moment angulaire 1. Pour réaliser un interféromètre Stern-Gerlach, il faut disposer d'une enceinte à vide traversée par un jet d'atomes polarisés puis analysés en spin après une évolution dans une zone de champ magnétique bien contrôlé. Ceci est réalisé par l'usage de diodes lasers asservies sur des raies atomiques associées à une optique fibrée. Les transitions choisies étaient fixées autour de 812 nm en polarisation sigma et 801 nm en polarisation pi. La zone de champ magnétique du coeur de l'interféromètre est réalisée par un circuit magnétique centré sur l'axe du jet atomique, protégé par un blindage magnétique. En employant un détecteur sensible à la position, nous avons mis en évidence la grande sensibilité de ce dispositif lorsqu'on emploie un jet supersonique à la place d'un jet effusif. Le signal interférométrique dépend alors bien plus finement des détails du profil magnétique. Cette propriété est mise en évidence par l'apparition dans les figures d'interférences de structures inattendues liées aux effets de phase géométrique traduisants l'évolution du spin 2 dans un champ magnétique conique. Ces résultats permettent de guider la réflexion sur l'application de cet interféromètre, tant vers des expériences visant la nanolithographie, qu'à des études plus fondamentales sur les phases quantiques, prolongeant les études déjà réalisées sur l'hydrogène.

En 1969, il a été suggéré que des lacunes atomiques pourraient former un condensat de Bose dans l'hélium-4 solide, ce qui lui conférerait des propriétés de superfluidité. Ce scénario n'a toujours pas pu être observé, car il semblerait que l'énergie d'activation des lacunes soit trop importante. Toutefois, cette énergie diminue lorsque le volume molaire du solide augmente, mais cette diminution est limitée par la fusion du solide. Le travail présenté dans cette thèse, vise à produire un état d'hélium solide métastable par rapport à la fusion, pour prolonger la diminution de l'énergie d'activation et tendre vers la réalisation du scénario. Pour cela nous avons développé une technique permettant de focaliser une onde ultrasonore dans un monocristal d'hélium pourtant anisotrope. Les oscillations de pression provoquées par l'onde portent transitoirement l'hélium sous sa pression de fusion, qui est d'environ 25 bar. Une mesure interférométrique du champ acoustique émis, faite à travers les accès optiques du cryostat, nous permet de déterminer la pression de l'échantillon métastable produit. Les résultats obtenus montrent qu'il est possible d'obtenir des états métastables décomprimés jusqu'à 21 bar, soit 4,5 bar sous la pression de fusion. Au-delà de cette limite, le cristal subit une instabilité inattendue, bien avant la limite spinodale prédite théoriquement. L'analyse de cette instabilité montre que le phénomène pourrait correspondre à la nucléation de la phase liquide, bien que sa pression d'apparition soit incompatible avec le modèle actuel.