Les éléments traces (ET) se trouvent naturellement dans l’environnement. Ces dernières années, des apports croissants en ET sont induits par des activités anthropiques, causant des problèmes environnementaux surtout dans le milieu marin. Certains ET sont toxiques et le besoin de méthodes fiables pour leur analyse dans des échantillons environnementaux est indéniable. À travers cette thèse, des méthodes analytiques ont été développées et validées pour l’analyse des ET dans les sédiments et les organismes marins par spectrométrie d’absorption atomique à source continu, haute résolution et introduction solide directe (SS-HR-CS-AAS). Des études environnementales basées sur l’utilisation de cette méthode et d’autres ont été réalisés. Une première étude a été réalisée sur des sédiments (de surface et carottes) collectés en Namibie. Cette thèse présente une série inédite de concentrations de base sur la côte namibienne. Une contamination importante en Pb, Cu, Zn et Cd a été démontrée autour des zones les plus peuplées. Les pollutions au Pb et leurs sources ont été étudiées grâce aux rapports isotopiques du Pb. Une deuxième étude a été réalisée sur différentes espèces d’éponges marines et des sédiments collectés en France et en Irlande. Il est montré que les éponges accumulent plus les ET que les sédiments et de façon différente selon les espèces. Des analyses de spéciation de l’arsenic ont été réalisées sur les éponges par chromatographie liquide haute performance couplée à un ICP-MS. Les résultats ont montré une bioaccumulation très importante de ce métalloïde dans les éponges et sa biotransformation des formes inorganiques en formes organiques beaucoup moins toxiques. / Trace elements (TE) naturally occur in the environment but their inputs have been increasing by anthropogenic activities in the last decades, causing environmental concerns, particularly in coastal ecosystems. TE are toxic and the need of reliable methods for their determination in environmental samples is undeniable. The first part of this PhD was focused on the development and full validation of methods for the analysis of TE in sediments and marine organisms by Solid Sampling High Resolution Continuum Source Atomic Absorption Spectrometry (SSHR-CS-AAS). Second, environmental studies based on these and others methodologies were then performed. A first monitoring survey was performed on sediments (surface and core samples) collected along the Namibian coast. This thesis provides the first baseline of TE contents and historical record of pollution in the area. Significant Pb, Cu, Cd and Zn enrichments were highlighted around the most populated areas, providing a needed baseline for present and future evaluation of the Namibian marine environment. Pb pollutions and their sources were also tracked through the use of Pb isotope ratios. A second monitoring survey was performed on different marine sponges and sediments collected in the French Mediterranean and in the Irish coasts. This work showed that sponges accumulate more TE than sediments in different extents according to species. Arsenic speciation analysis was performed in sponges by High Performance Liquid Chromatography (HPLC) coupled with ICP-MS. This special focus on arsenic highlighted the great bioaccumulation of this metalloid in sponges and its biotransformation from inorganic forms to less toxic organic forms.

La nanoscience est basée sur les changements de propriétés des particules lorsque leur diamètre est inférieur à 100 nm (i.e. nanoparticules, NPs). Devant l’utilisation croissante de tels NPs, et leur déversement probable dans l’environnement, l’évaluation de leurs risques sur la santé humaine et l’environnement est un enjeu majeur. Dans le cadre de la protection des eaux et des sols, l’évaluation de la qualité des eaux de surface est particulièrement importante, notamment dans les zones humides (ZHs), où la dynamique des métaux toxique (i.e. As, Pb, Ni, Cr, Hg) est complexe et dépend des conditions redox du milieu. Comme les NPs de magnétite (nano-Fe3O4), naturelles ou manufacturées, sont reconnues pour leur capacité d’adsorption importante face aux métaux lourds, leurs interactions dans les ZHs ripariennes (ZHRs) avec les ETMs restent critiques quant à leurs impacts directs ou indirects. Ainsi, l’objectif de cette thèse était d’étudier le rôle des nano-Fe3O4 manufacturées (~10nm) et des oxydes de fer naturels sur la dynamique des ETMs dans les eaux de surfaces et les sols de ZHRs. Ainsi, dans un premier volet portant sur des précipités colloïdaux naturels provenant de produits de reoxydation en milieu riparian (soumis à des oscillations redox), la distribution spatiale des éléments a été effectuée par cartographie isotopique nanoSIMS (i.e. 75As-, 56Fe16O-, le soufre (32S-) et la matière organique (12C14N-), alors que la spéciation du soufre a été évaluée par adsorption des rayons X au seuil K du soufre (S) (XANES). Ces analyses ont permis de mettre en évidences les interactions entre les oxydes de fer naturels, la matière organique naturelle (MON) et un métalloïde toxique, l’arsenic. Nos résultats suggèrent, par colocalisation statistique des images nanoSIMS, l’existence de deux types d’interaction : (1) 12C14N-, 32S-, 56Fe16O- et 75As-, et (2) 12C14N-, 32S- et 75As-. La coexistence des formes de S oxydées et réduites, confirmées par les analyses XANES, pourrait être attribuée à la lente cinétique d’oxydation de la MON. Ainsi, ce premier volet montre qu’en plus des interactions MON, oxydes de fer et As, de possibles interactions directes entre As et NOM à travers des groupements fonctionnels soufrés (e.g. thiols) sont aussi possibles en milieu oxydé. Dans un second volet, l’effet des nano-Fe3O4 (~ 10 nm) sur la mobilité des éléments traces (ETs) et des colloïdes, dans l'horizon organominéral d’un sol naturel de ZHR, a été évaluée à l’aide de colonnes de sol. Nos résultats montrent que l’enrobage des nanoparticules semble influencer la mobilité de la MON et des ETs du sol. En effet, la mobilité des ETs semble augmenter en présence de nano-Fe3O4 nus, suggérant des associations où la MON stabiliserait les nanoparticules et augmenterait leur mobilité ainsi que celle des ETs associés. / Nanoscience is based on changes in particle properties when their diameter is below 100 nm (ie nanoparticles, NPs). Considering the increasing use of such NPs and their discharge into the environment, the assessment of their risks to human health and the environment is a major issue. Underneath the protection of waters and soils, the surface water assessment quality is particularly important, especially in wetlands, where the toxic metals dynamic (e.g. As, Pb, Ni, Cr , Hg) is complex and depends on the redox conditions of the environment. As magnetite (nano-Fe3O4), a natural or manufactured NP, is known for its significant adsorption capacity with heavy metals, their interactions in riparian wetlands with trace metals (TMs) remain critical concerning their direct of indirect impact on trace metals (TMs) mobility. The objective of this thesis was to study the role of manufactured nano-Fe3O4 (~ 10nm) and natural iron oxides on the TMs dynamics in wetland surface waters and soils. Therefore, in a first part considering natural colloidal precipitates from reoxidation products from riparian areas (subject to redox oscillations), a spatial distribution of elements was performed using nanoSIMS isotope mapping (i.e. 75As-, 56Fe16O-, sulfur (32S-) and organic matter (12C14N-), while the sulfur speciation was evaluated X-ray adsorption at K edge of the sulfur (S) (XANES). These analyzes allowed to highlight the interactions between natural iron oxides, natural organic matter (NOM) and a toxic metalloid, As. Our results suggest, with a statistical colocalization of nanoSIMS images, the existence of two interaction types: (1) 12C14N-, 32S-, 56Fe16O- and 75As-, and (2) 12C14N-, 32S- and 75As-. The coexistence of the oxidized and reduced forms of S, confirmed by the XANES analyses might be attributed to the slow oxidation kinetic of MON. Thus, this first part shows that in addition to the known interactions between MON, iron oxides and As, a possible direct interaction between As and NOM through sulfur functional groups (e.g. thiols) are also possible in oxidized environment. In a second part, the effect of nano-Fe3O4 (~ 10 nm) on trace elements (TEs) and colloids mobility in the organomineral horizon of a natural wetland soil was assessed using soil columns. Our results show that the nanoparticles coating influences the mobility of NOM and TMs. Indeed, the TMs mobility increases in presence of naked nano-Fe3O4, suggesting associations where NOM stabilizes the nanoparticles and increase the nanoparticles and associated TMs mobility. This mechanism seems less possible with coated nano-Fe3O4 where MON blocks the coating adsorption sites and therefore the adsorption of metals.