The study of the frustrated spin systems continues to be a subject of intense research, in particular low dimensional systems. These systems exhibit more dramatic quantum fluctuations, displaying rich phase diagrams. Many lowdimensional spin systems, especially in one dimension, respond discontinuously to the variations of an external magnetic field. In these systems, there is the arising of magnetization plateaus as a function of the magnetic field. In this dissertation, we propose to analytically study the thermodynamic behavior of a low-dimensional system. We used a model that includes competitive interactions and quantum fluctuations in the system. The model consists of a spin chain with diamond topology on which the competitive interactions are mediated by itinerant electrons located in dimer that decorate the chain. Employing a decoration-iteration transformation, we got the exact solution for several thermodynamics quantities of this model, including magnetization, specific heat and susceptibility as a function of temperature, magnetic field applied and relevant couplings. In the magnetization versus external field curve emerge a plateau in 1 /3 of the value of the saturation magnetization. Additionally, we analyze the curve of adiabatic demagnetization for this model in connection with the magnetocaloric effect (MCE). We found that the adiabatic cooling rate can achieve values much larger than in paramagnetic systems, specially in the vicinity of the critical field separating distinct ground states. / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / O estudo de sistemas frustrados de spin continua sendo objeto de intensas pesquisas, em particular em baixas dimensões onde os efeitos das flutuações quânticas são mais intensos, levando a ricos diagramas de fase. Alguns sistemas de spins de baixa dimensionalidade, especialmente os unidimensionais, respondem descontinuamente às variações do campo magnético externo. Em tais sistemas, na curva da magnetização formam-se platôs como função do campo. Nessa dissertação, nos propomos a estudar analiticamente as propriedades magnéticas de um sistema de baixa dimensionalidade descrito por um modelo que inclui interações competitivas e flutuações quânticas. Para tanto, introduzimos o modelo de uma cadeia de spins com topologia diamante na qual as interações competitivas são mediadas por elétrons itinerantes localizados em dímeros que decoram a cadeia. Utilizando a transformação de iteração-decoração, obtivemos a solução exata para diversas propriedades termodinâmicas desse modelo, entre as quais magnetização, calor específico e susceptibilidade em função da temperatura, campo magnético aplicado e acoplamentos relevantes. Na curva da magnetização versus campo externo surge um platô em 1/3 do valor da magnetização de saturação. Além disso, analisamos a curva da desmagnetização adiabática para esse modelo em conexão com o efeito magnetocalórico (EMC). Encontramos que a taxa de desmagnetização adiabática nesse modelo atinge valores muito acima dos encontrados em sistemas paramagnéticos, especialmente nas vizinhanças do campo crítico que separa diferentes estados fundamentais.

L'aimant organique NIT-2Py a été caractérisé expérimentalement et ses propriétés ont été simulées numériquement à partir de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Le magnétisme dans ce matériau provient de la présence d'un électron non apparié sur chaque molécule qui a ainsi un moment magnétique non nul. Ceci a été confirmé par des simulations sur une molécule isolée. Les molécules de NIT-2Py cristallisent dans le groupe d'espace P21/c avec huit molécules par maille élémentaire pour former la structure cristalline Alpha étudiée dans ce document. Le moment effectif de la susceptibilité et l'entropie magnétique totale montre que ce matériau est un système de spins 1/2 avec un spin par molécule. Les mesures de chaleur spécifique ont mis en évidence la présence de deux phases magnétiques ordonnées à basse température qui sont séparées par un plateau en aimantation. Une première phase est observée à des champs magnétiques inférieurs à 2.2 T et a une température de transition de 1.32 K en champ nul. Les mesures de susceptibilité magnétique et d'aimantation ont permis d'établir que cette phase ordonnée est antiferromagnétique. Ceci est confirmé par les simulations numériques. La deuxième phase est induite par le champ magnétique avec une température de transition de 0.53 K à 6 T. L'information disponible sur cette phase est limitée et l'étude du système à l'extérieur des phases ordonnées en donne une meilleure compréhension. Un modèle de spins S=1/2 isolés et de dimères S=0 isolés reproduit bien les mesures d'aimantation et de chaleur spécifique au-dessus de 3 K. L'application d'un champ magnétique réduit l'écart d'énergie entre le singulet et le triplet du dimère jusqu'au croisement qui se produit à 6 T. La phase induite émerge précisément à ce croisement et on spécule l'existence d'un condensat de Bose-Einstein des états triplets. / The organic magnet built from NIT-2Py molecules has been characterized experimentally and its properties have been simulated using density functional theory. In this material, an unpaired electron carrying a magnetic moment on each molecule is responsible for the magnetism. This has been confirmed by numeric simulations on an isolated molecule. NIT-2Py molecules crystallize in space group P21/c with eight molecules per unit cell to form crystalline phase Alpha studied in this document. The effective moment obtained from magnetic susceptibility and the total magnetic entropy show that this material is a spin 1/2 system with one spin per molecule. Specific heat measurements have highlighted the presence of two magnetically ordered phases at low temperature, which are separated by a plateau in magnetization. A first phase is observed at magnetic field lower than 2.2 T and has a transition temperature of 1.32 K in zero field. Magnetic susceptibility and magnetization measurements have established that this ordered phase is antiferromagnetic. This is confirmed by numeric simulations. The second phase is induced by a magnetic field and has a transition temperature of 0.53 K at 6 T. Information concerning the field induced phase is limited and a study of the system above the transition temperatures helps to gain a better understanding. A model of isolated spins S=1/2 and isolated dimers S=0 reproduces nicely the specific heat and magnetization data above 3 K. The application of a magnetic field reduces the energy gap between the singlet and the triplet of the dimer and the crossover between these levels is observed at 6 T. The field induced phase emerges precisely at this crossover suggesting the occurrence of a Bose-Einstein condensation of triplets states.

L'aimant organique NIT-2Py a été caractérisé expérimentalement et ses propriétés ont été simulées numériquement à partir de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Le magnétisme dans ce matériau provient de la présence d'un électron non apparié sur chaque molécule qui a ainsi un moment magnétique non nul. Ceci a été confirmé par des simulations sur une molécule isolée. Les molécules de NIT-2Py cristallisent dans le groupe d'espace P21/c avec huit molécules par maille élémentaire pour former la structure cristalline Alpha étudiée dans ce document. Le moment effectif de la susceptibilité et l'entropie magnétique totale montre que ce matériau est un système de spins 1/2 avec un spin par molécule. Les mesures de chaleur spécifique ont mis en évidence la présence de deux phases magnétiques ordonnées à basse température qui sont séparées par un plateau en aimantation. Une première phase est observée à des champs magnétiques inférieurs à 2.2 T et a une température de transition de 1.32 K en champ nul. Les mesures de susceptibilité magnétique et d'aimantation ont permis d'établir que cette phase ordonnée est antiferromagnétique. Ceci est confirmé par les simulations numériques. La deuxième phase est induite par le champ magnétique avec une température de transition de 0.53 K à 6 T. L'information disponible sur cette phase est limitée et l'étude du système à l'extérieur des phases ordonnées en donne une meilleure compréhension. Un modèle de spins S=1/2 isolés et de dimères S=0 isolés reproduit bien les mesures d'aimantation et de chaleur spécifique au-dessus de 3 K. L'application d'un champ magnétique réduit l'écart d'énergie entre le singulet et le triplet du dimère jusqu'au croisement qui se produit à 6 T. La phase induite émerge précisément à ce croisement et on spécule l'existence d'un condensat de Bose-Einstein des états triplets. / The organic magnet built from NIT-2Py molecules has been characterized experimentally and its properties have been simulated using density functional theory. In this material, an unpaired electron carrying a magnetic moment on each molecule is responsible for the magnetism. This has been confirmed by numeric simulations on an isolated molecule. NIT-2Py molecules crystallize in space group P21/c with eight molecules per unit cell to form crystalline phase Alpha studied in this document. The effective moment obtained from magnetic susceptibility and the total magnetic entropy show that this material is a spin 1/2 system with one spin per molecule. Specific heat measurements have highlighted the presence of two magnetically ordered phases at low temperature, which are separated by a plateau in magnetization. A first phase is observed at magnetic field lower than 2.2 T and has a transition temperature of 1.32 K in zero field. Magnetic susceptibility and magnetization measurements have established that this ordered phase is antiferromagnetic. This is confirmed by numeric simulations. The second phase is induced by a magnetic field and has a transition temperature of 0.53 K at 6 T. Information concerning the field induced phase is limited and a study of the system above the transition temperatures helps to gain a better understanding. A model of isolated spins S=1/2 and isolated dimers S=0 reproduces nicely the specific heat and magnetization data above 3 K. The application of a magnetic field reduces the energy gap between the singlet and the triplet of the dimer and the crossover between these levels is observed at 6 T. The field induced phase emerges precisely at this crossover suggesting the occurrence of a Bose-Einstein condensation of triplets states.

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