Le manuscrit présente une étude de la réponse non linéaire de films moléculaires chiraux. Ces recherches s'inscrivent dans le contexte général d'une meilleure compréhension de la brisure de symétrie dans les films moléculaires et l'apparition de la chiralité. Ces systèmes moléculaires laissent envisager des perspectives intéressantes notamment le développement d'une nouvelle technologie de guides optiques chiraux.Dans un premier temps, la description des systèmes moléculaires, la fabrication des films ainsi que la modélisation de la réponse non linéaire sont présentées. Dans une seconde partie, les études menées sur des monocouches moléculaires formées sur une interface liquide ont démontré la possibilité de suivre la transition entre une chiralité intrinsèque à la molécule vers une chiralité supramoléculaire induite par une compression mécanique de la monocouche. Il s'avère que ce processus est réversible si la compression du film n'est pas maintenue. Dans une troisième partie, l'analyse du signal optique non linéaire provenant de films solides minces a mis en avant la présence d'une structuration et d'une orientation particulière des molécules dans ce film / The manuscript presents a study of the nonlinear response of chiral molecular films. This research is within the general context of a better understanding of the symmetry breaking in molecular films and the emergence of chirality. These molecular systems presage interesting perspectives including the development of a new chiral optical guides technology.Initially, we describe molecular systems, films formation as well as the modeling of the nonlinear response. In the second part, studies of molecular monolayers formed on a liquid interface demonstrated the ability to monitor the transition between intrinsic chirality of molecule to a supramolecular chirality induced by mechanical compression of the monolayer. It turns out that this process is reversible if the films compression is not maintained. In the third part, the analysis of the nonlinear optical signal from thin solid films bring out the presence of a particular structure and orientation of molecules in the film