Les propriétés optiques non linéaires du second ordre ont été étudiées dans des matériaux vitreux à base de chalcogénures, dans le but de développer de nouveaux matériaux pour l'intégration dans des systèmes optiques. Un phénomène de génération de second harmonique a été observé dans des verres des systèmes Ge-In-S-CsI et Ge-(Ga,Sb)-S après un traitement de polarisation thermique. La rupture de l'anisotropie des verres, conduisant à une susceptibilité non linéaire d'ordre deux supérieure à 8 pm/V, a été mise en évidence à l'aide de la technique des franges de Maker.<br />Parallèlement, de nouveaux matériaux infrarouges ont été développés. Des vitrocéramiques transparentes dans le domaine infrarouge ont été synthétisées. Elles présentent une non linéarité d'ordre deux permanente, induite par la présence de micro-particules non-centrosymétriques dispersées aléatoirement dans la matrice vitreuse.

Le développement croissant des réseaux de télécommunication de fibre optiques nécessite la mise au point de systèmes optiques intégrés (amplificateurs, switch optique, WDM, DWDM, ...). La découverte de génération de second harmonique dans les verres ouvre de nouvelles perspectives d'application dans le domaine des télécoms. C'est dans ce contexte que nous avons débuté cette thèse par la recherche de nouveaux systèmes vitreux (Nb2O5 – P2O5 – CaO – B2O3 et TeO2 – PbO – P2O5), qui après un traitement de poling présentent une forte susceptibilité non linéaire d'ordre deux. L'étude a porté sur la synthèse, le traitement de poling et les caractérisations physico-chimiques (structurales et optiques) des verres. Une application aux couches minces a été entreprise.

Le manuscrit présente une étude de la réponse non linéaire de films moléculaires chiraux. Ces recherches s'inscrivent dans le contexte général d'une meilleure compréhension de la brisure de symétrie dans les films moléculaires et l'apparition de la chiralité. Ces systèmes moléculaires laissent envisager des perspectives intéressantes notamment le développement d'une nouvelle technologie de guides optiques chiraux.Dans un premier temps, la description des systèmes moléculaires, la fabrication des films ainsi que la modélisation de la réponse non linéaire sont présentées. Dans une seconde partie, les études menées sur des monocouches moléculaires formées sur une interface liquide ont démontré la possibilité de suivre la transition entre une chiralité intrinsèque à la molécule vers une chiralité supramoléculaire induite par une compression mécanique de la monocouche. Il s'avère que ce processus est réversible si la compression du film n'est pas maintenue. Dans une troisième partie, l'analyse du signal optique non linéaire provenant de films solides minces a mis en avant la présence d'une structuration et d'une orientation particulière des molécules dans ce film / The manuscript presents a study of the nonlinear response of chiral molecular films. This research is within the general context of a better understanding of the symmetry breaking in molecular films and the emergence of chirality. These molecular systems presage interesting perspectives including the development of a new chiral optical guides technology.Initially, we describe molecular systems, films formation as well as the modeling of the nonlinear response. In the second part, studies of molecular monolayers formed on a liquid interface demonstrated the ability to monitor the transition between intrinsic chirality of molecule to a supramolecular chirality induced by mechanical compression of the monolayer. It turns out that this process is reversible if the films compression is not maintained. In the third part, the analysis of the nonlinear optical signal from thin solid films bring out the presence of a particular structure and orientation of molecules in the film

La génération de second harmonique induite par des traitements de polarisation dans des matériaux vitreux pourrait permettre le développement de nouveaux systèmes électro-optiques compatible avec les fibres optiques de silice. Dans ce contexte, cette thèse présente les résultats obtenus par polarisation thermique des verres ((1-x) 0.95 NaPO3 + 0.05Na2B4O7)+ x Nb2O5 (x ≤ 0.5). Une non linéarité optique d'ordre deux supérieure à 4pm/V a pu être induite à la fois dans le verre massif et le verre déposé sous forme de couche mince. L'analyse du verre avant et après polarisation et notamment de la structure locale du réseau vitreux permet une meilleure approche des processus mis en jeu lors du traitement dans des verres à aussi forte concentration en sodium et donc aussi conducteurs.