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Structure and Electronic Properties of Phthalocyanine Films on Metal and Semiconductor Substrates

Bidermane, Ieva 14 March 2014 (has links) (PDF)
The thesis presents fundamental studies of phthalocyanines (Pc), a group of organic macro-cycle molecules, similar to systems found in nature. The use of phthalocyanine molecular films in devices with a variety of possible technological applications has been the reason of the many studies during the last decades. Core and valence photoelectron spectroscopies (PES), X-ray absorption spectroscopy (XAS) and scanning tunneling microscopy (STM) techniques are used to study Pc molecules in gas phase and adsorbed on gold Au(111) and silicon Si(100)-2x1 substrates. Density function theory (DFT) is used to obtain further insights in the electronic structure of the phthalocyanines.We aim to obtain a deeper understanding of the molecule-molecule and molecule-substrate interactions, a fundamental requirement for improving devices based on organic materials. Gas phase PES experiments and DFT calculations performed on different Pcs show the influence of the metal atom on the valence band spectra, where FePc and H2Pc HOMO is formed from C2p states, whereas MnPc has mainly Mn3d character.PES and STM studies of H2Pc and LuPc2 on Au(111) show a formation of a monolayer for H2Pc and a bi-layer of LuPc2 at lower thicknesses. XAS studies show a parallel to surface orientation of both H2Pc and LuPc2 with a change in tilt angle of the molecules with increasing thickness.A comparison of LuPc2 adsorbed on pristine and passivated Si surfaces show a bulk-like LuPc2 character on passivated Si, whereas a surface induced difference in adsorption geometry is evidenced on pristine Si and two energetically different adsorption geometries are proposed.
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Etude par RMN du magnétisme et de la supraconductivité dans les pnictures de Fer

Laplace, Yannis 06 December 2011 (has links) (PDF)
La découverte récente de supraconductivité à relativement haute température (Tc,max=56K) dans les pnictures de Fer soulève des questions fondamentales sur l'origine et la nature de la supraconductivité : en particulier, la présence d'une phase antiferromagnétique à proximité de celle-ci dans leur diagramme de phase, comme dans d'autres supraconducteurs non conventionnels pose la question du lien entre magnétisme et supraconductivité.Nous nous sommes intéressés à la nature de l'état normal ainsi que des phases antiferromagnétique et supraconductrice d'un point de vue local grâce à la Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) dans les pnictures de Fer. Nous avons pour cela étudié des pnictures de Fer de même composé parent BaFe2As2 pour des substitutions Co en site Fer de nature hétérovalente et réalisant un dopage électron ou bien Ru en site Fer de nature isovalente. L'état normal de ces matériaux présente des différences notables avec l'état normal des cuprates supraconducteurs : le désordre introduit par les substitutions au niveau intraplan est faible et on constate l'absence d'une phase de PseudoGap pour la susceptibilité de spin. Les diagrammes de phase sont similaires pour le Co et le Ru mais nos mesures montrent que la nature des phases antiferromagnétique et supraconductrice est en réalité qualitativement différente à l'échelle locale pour les deux types de substitution. Pour la substitution au Co réalisant un dopage électron, les phases électroniques sont homogènes et nous démontrons en particulier qu'à certains dopages, un ordre antiferromagnétique incommensurable coexiste avec la supraconductivité jusqu'à une échelle atomique, suggérant une nature itinérante du magnétisme et un état supraconducteur possédant une symétrie non conventionnelle. Pour la substitution isovalente au Ru, les phases électroniques sont inhomogènes à une échelle étonnamment faible, de l'ordre du nanomètre, mettant en jeu une coexistence entre magnétisme et supraconductivité très distribuée spatialement. Ce travail illustre la possibilité d'engendrer une phase supraconductrice non conventionnelle en déstabilisant une phase antiferromagnétique au moyen de mécanismes agissant soit dans l'espace réciproque (dopage électron), soit dans l'espace réel (substitution isovalente) et donnant lieu par ailleurs à une coexistence de ces phases de nature très différente dans les deux cas.
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Ferrites de cobalt nanostructurés ; élaboration, caractérisation, propriétés catalytiques, électriques et magnétiques

Ajroudi, Lilia, Ajroudi, Lilia 08 October 2011 (has links) (PDF)
Ce travail est consacré à l'élaboration et l'étude des propriétés catalytiques, électriques et magnétiques denanomatériaux à base de ferrite de cobalt. Les nanopoudres de ferrite de cobalt (CoxFe3-xO4 , x=0.6,1,1.2,1.8 ) ont étéélaborées par une nouvelle méthode chimique solvo-thermale. Les nanopoudres obtenues sont très bien cristallisées ontdes tailles de particules qui varient avec le taux de cobalt entre 4 et 7 nm et sont très homogènes en composition. Lesnanopoudres de ferrites de cobalt sont monophasées, de structure spinelle avec un paramètre de maille qui varie enfonction du taux de cobalt. Les nanopoudres de ferrites de cobalt ne s'oxydent pas sous air et en température .Lesnanopoudres de composition proches de x=1 sont stables jusqu'à 900°C, alors que pour de plus forts écarts à lastoechiométrie, des transformations de phase ont lieu au delà de 550°C.Les mesures catalytiques ont mis en évidence l'oxydation de CH4 en CO2 après passage sur le catalyseur pour tous leséchantillons. L'efficacité catalytique est maximale et l'énergie d'activation est la plus faible pour l'échantillon x=1.8 ;ceci est lié à la plus grande surface spécifique, et au plus fort taux de sites actifs pour cette composition.Les ferrites de cobalt élaborées présentent une conduction de type électronique avec un comportement semi conducteurjusqu'à 500-600°C et un comportement métallique au-delà. Les variations de conductivité d'une composition à l'autres'expliquent par les variations du nombre de paires [Co2+,Fe3+].Les nanoparticules ont un comportement superparamagnétique quelle que soit la composition. Ce comportement estdû principalement à un effet de taille et de forme, et à une distribution cationique différente entre les deux types desites tétraédriques et octaédriques de la structure spinelle. Ces ferrites présentent une aimantation à saturation prochede celle de l'état massif, du fait de la grande qualité cristalline attribuée à la méthode d'élaboration mise au point.
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Elaboration et caractérisation de matériaux non linéaires pour la conception de dispositifs laser émettant dans l'ultraviolet

Ilas, Simon, Ilas, Simon 04 March 2014 (has links) (PDF)
Les lasers solides émettant dans l'UV sont l'objet de nombreux efforts de recherche. Ainsi, deux cristaux non linéaires ont été développés et caractérisés pour réaliser la conversion de fréquences laser dans le domaine UV : Ca5(BO3)3F (CBF) et YAl3(BO3)4 (YAB). Concernant les cristaux de CBF, l'influence des gradients thermiques ainsi que de nouveaux flux ont été étudiés en vue d'améliorer la qualité cristalline. La génération du troisième harmonique à 343 nm en type II a été réalisée pour la première fois dans CBF. 300 mW correspondant à un rendement ? (1030 ' 343 nm) = 1,5 % ont été obtenus. L'utilisation de flux à base de LaB3O6 a permis la synthèse de cristaux de YAB par la méthode TSSG. Les propriétés physiques, structurales ainsi que les défauts de ces cristaux ont été caractérisés. De bonnes performances ont été obtenues dans le cadre de la génération du quatrième harmonique à 266 nm puisqu'un rendement de conversion ? (1064 ' 266 nm) = 12,2 % a été atteint.
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Non-invasive therapy of brain disorders with focused ultrasound : from animal experiments to clinical transfer

Younan, Youliana 07 March 2014 (has links) (PDF)
The work presented in this thesis investigates novel modalities to guide Transcranial Magnetic Resonance guided Focused Ultrasound (TcMRgFUS). TcMRgFUS is an emerging and promising non-invasive technique for the treatment of neurological disorders, such as essential tremor or Parkinsonian tremor. A novel Magnetic Resonance Acoustic Radiation Force Imaging (MRARFI) has been used to image the location of the ultrasonic beam produced by a preclinical prototype: an accelerated 2D spin-echo MR ARFI pulse sequence has been introduced to generate undistorted ultrasound-induced displacement maps in ex vivo veal brains with minimum energy deposition. We then investigated direct effects of the ultrasonic beam on brain activity by conducting in vivo ultrasonic neuromodulation, similarly to what is currently achieved with transcranial magnetic stimulation (TMS) but with the millimetric targeting capabilities of the ultrasound. Experiments have been first conducted in an anesthetized rat model to investigate the motor threshold. Numerical simulations have shown that the acoustic pattern in the rat head is affected by reverberations and that special care must be taken when relating acoustic parameters to neurostimulation effects, especially at a low frequency and for small animals. Finally, for the first time, we used low intensity FUS stimulation to causally modulate behavior in an awake nonhuman primate brain. We showed that the latency of an anti-saccade task was delayed significantly in the presence of ultrasonic beam focused in the Frontal Eye Field. Sham experiments did not show any significant change in the latencies.
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Modélisation numérique des impacts de recharges sédimentaires en rivière aménagée : cas du Vieux-Rhin entre Kembs et Breisach

Béraud, Claire 12 December 2012 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse a pour oblectif de simuler numériquemetn les impacts de recharges sédimentaires sur la morphodynamique du tronçon du Vieux-Rhin situé entre les barrages de Kembs et Breisach. Dans le cadre du projet InterReg de redynamisation du Vieux-Rhin, ces simulations sont primordiales pour évaluer l'efficacité des scénarios de recharge sédimentaire ainsi que lesrisques associés , tels que la fixation des dépôts ou encore la déstabilisation du lit pavé. a l'échelle du vieux-Rhin entioer (50 km) les simulations numériques 1D des années 1950, 1990 et 2009 ont permis d'appréhender la dynamique fluviale du lit en tenant compte de l'impact de la végétation. Les modélisations des processus granulométriques en jeu dans les recharges sédimentaires ont été préalablement testés et améliorés sur des expériences de laboratoires avec le modèles numériques 1D RubarBE. Dans ces modélisations, le tri granulométrique longitudinal, les évolutions morphologiques et le phénomène de capture des sédiments les plus fins ont été reproduits. Les modélisations bi-dimensionnelle à l'échelle des sites d'injections ont été réalisées avec le modèle numérique Rubar20TS. Les évolutions morphologiques des recharges ont été simulées et les zones favorisant les dépôts sédimentaires ont été identifiées. Les conclusions suivantes ont été tirées des simulations d'un banc sédimantaire et des scénarios de redynamisation : des flancs de banc pentus facilitent la mobilisation sédimentaire ; le choix du site et de la largeur du banc semblent très imporants afi de créer des conditions suffisament dynamiques en bordure de banc ; l'injection d'un banc de galets apparaît plus efficace qu'une érosion latérale de berge. Un scénario de recharge sédimentaire optimal pourrait consister en des injections de bancs latéraux étroits d'un volume d''environ 20 000 m3 répétées dans le temps et/ou dans l'espace.
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Raman modes in index-identified individual single-walled and multi-walled carbon nanotubes

Levshov, Dmitry 16 December 2013 (has links) (PDF)
The main objective of this work is the fundamental physical study of individual isolated carbon nanostructures in order to address their intrinsic vibrational and optical properties and also to estimate and quantify the environmental effects. For these purposes, we synthesized individual single- and multi-walled carbon nanotubes by chemical vapour deposition method on dedicated substrates. The main aspect of the work involves the combined use of different experimental probes on the same individual nanostructures. We performed a complete structure analysis by electron diffraction and high-resolution electron microscopy and the measurement of the Raman spectra on these individual nanostructures. Several important environmental effects were evidenced for the first time, e.g. the effect of mechanical coupling (van-der-Waals interaction) between the layers of double-walled carbon nanotubes leading to the change in the low-frequency Raman modes and the optical resonance conditions. Moreover the behaviour of high-frequency modes of double-walled tubes was also analysed and described. As a result of this work several experimental criteria for structure diagnostics of multi-walled carbon nanotubes were proposed.
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Influence des variations de température sur les matériaux granulaires

Blanc, Baptiste 16 October 2013 (has links) (PDF)
Une assemblée d'objets solides de taille typique d'une fraction de millimètre n'est pas sensible à l'agitation thermique. En effet, ces éléments sont trop massifs pour être mis en mouvement par le chaos moléculaire. Cependant, un tel empilement est susceptible de se réorganiser sous la seule influence des variations de température ambiante. Ces dernières induisent des changements de longueur certes relativement petits (coefficient de dilatation typique de l'orde de 10-5 K-1) mais, compte tenu de la rigidité de ces matériaux (module d'Young de l'ordre de 1011Pa), les déformations associées sont suffisantes pour créer des efforts capables de déplacer des grains de manière irréversible. Nous étudions expérimentalement la compaction d'une colonne de billes de verre soumise à des cycles de température. Imposer les variations de température par un fil tendu placé au centre de la colonne et alimenté par un courant sinusoïdal de fréquence assez haute permet de minimiser les effets de la dilatation du récipient. La dynamique du système est étudiée en fonction des caractéristiques du chauffage et des conditions mécaniques. Par ailleurs, d'un point de vue théorique, nous nous intéressons aux effets des variations de température sur un système discret modèle, des patins liés par des ressorts en contact frictionnel avec un plan incliné. Nous étudions l'influence de l'angle d'inclinaison et des caractéristiques des variations de température sur la reptation du système. Nous observons que proche d'une amplitude critique, entre mouvement et arrêt du système, ce dernier exhibe une dynamique intermittente.
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Analyse de sensibilité globale et polynômes de chaos pour l'estimation des paramètres : application aux transferts en milieu poreux

Fajraoui, Noura 21 January 2014 (has links) (PDF)
La gestion des transferts des contaminants en milieu poreux représentent une préoccupation croissante et revêtent un intérêt particulier pour le contrôle de la pollution dans les milieux souterrains et la gestion de la ressource en eau souterraine, ou plus généralement la protection de l'environnement. Les phénomènes d'écoulement et de transport de polluants sont décrits par des lois physiques traduites sous forme d'équations algébro-différentielles qui dépendent d'un grand nombre de paramètres d'entrée. Pour la plupart, ces paramètres sont mal connus et souvent ne sont pas directement mesurables et/ou leur mesure peut être entachée d'incertitude. Ces travaux de thèse concernent l'étude de l'analyse de sensibilité globale et l'estimation des paramètres pour des problèmes d'écoulement et de transport en milieux poreux. Pour mener à bien ces travaux, la décomposition en polynômes de chaos est utilisée pour quantifier l'influence des paramètres sur la sortie des modèles numériques utilisés. Cet outil permet non seulement de calculer les indices de sensibilité de Sobol mais représente également un modèle de substitution (ou métamodèle) beaucoup plus rapide à exécuter. Cette dernière caractéristique est alors exploitée pour l'inversion des modèles à partir des données observées. Pour le problème inverse, nous privilégions l'approche Bayésienne qui offre un cadre rigoureux pour l'estimation des paramètres. Dans un second temps, nous avons développé une stratégie efficace permettant de construire des polynômes de chaos creux, où seuls les coefficients dont la contribution sur la variance du modèle est significative, sont retenus. Cette stratégie a donné des résultats très encourageants pour deux problèmes de transport réactif. La dernière partie de ce travail est consacrée au problème inverse lorsque les entrées du modèle sont des champs stochastiques gaussiens spatialement distribués. La particularité d'un tel problème est qu'il est mal posé car un champ stochastique est défini par une infinité de coefficients. La décomposition de Karhunen-Loève permet de réduire la dimension du problème et également de le régulariser. Toutefois, les résultats de l'inversion par cette méthode fournit des résultats sensibles au choix à priori de la fonction de covariance du champ. Un algorithme de réduction de la dimension basé sur un critère de sélection (critère de Schwartz) est proposé afin de rendre le problème moins sensible à ce choix.
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Approches effectives dans le MSSM et au-delà : applications à la physique du Higgs et aux observables de matière sombre

Drieu la rochelle, Guillaume 12 July 2012 (has links) (PDF)
Malgré le succès incontestable du Modèle Standard de la physique des particules, il est vraisemblable qu'il ne soit qu'une partie de la théorie complète de physique des particules -- comme c'est le cas des hypothèses de théories unifiées -- et ainsi de nombreux efforts ont été dédiés au développement de théorie de Nouvelle Physique. La Supersymmétrie est l'une des extensions les plus populaires puisque qu'elle permet non seulement de résoudre le problème de Naturalité mais présente aussi une candidat viable de matière sombre. Ce dernier point a été particulièrement mis en avant avec les récentes mesures expérimentales qui ont permis d'affiner significativement notre connaissance des propriétés de cette matière sombre. En particulier, la détermination de la densité relique de matière sombre dans l'univers est à présent réalisée avec une précision de l'ordre du pourcent. Dans le cadre du Modèle Standard Supersymmétrique Minimal (le MSSM), cette contrainte permet ainsi de tester la structure à une boucle de la théorie. Cependant c'est aussi un modèle présentant un très grand nombre de paramètres, comparé au Modèle Standard, et le calcul complet des observables à une boucle reste trop long pour être effectué sur l'ensemble de l'espace des paramètres. Dans cette thèse, je me suis ainsi intéressé à la possibilité de reproduire ces corrections à la boucle par un ensemble de couplages effectifs. L'approche effective présentant l'avantage de garder la simplicité d'un calcul effectué à l'arbre tout en conservant une trace des effets caractéristiques de boucles comme le non-découplage de certaines particules lourdes. Le LHC (Large Hadron Collider), dont les opérations ont démarrées juste après le début de ma thèse, soit à l'automne 2009, a fourni des données complémentaires aux observables de matière sombre. En effet le secteur du Higgs du MSSM est très peu flexible, ce qui a pour effet d'introduire ce que l'on appelle le problème du ''fine-tuning'', c'est à dire la nécessité d'avoir des valeurs très précises pour les paramètres. Afin d'y remédier, de nombreux modèles ont été créés au delà du MSSM, comme le NMSSM (en anglais Next-to-MSSM). Dans le but de suivre une approche plus générale, j'ai décidé au cours de cette thèse d'utiliser à nouveau l'approche effective, mais dans un but différent : alors que les couplages effectifs utilisés dans le cas de la matière sombre sont choisi pour reproduire le plus fidèlement possible les corrections à la boucle des particules du MSSM, les opérateurs effectifs que nous ajoutons au secteur du Higgs sont les effets à basse énergie (c'est à dire l'énergie de production du Higgs) d'une nouvelle physique à haute énergie. Bien que dédiées à deux buts différents, ces deux implémentations d'une même technique montrent bien ses différents atouts. Dans un des cas (celui du Higgs) les opérateurs effectifs permettent de paramétrer l'effet d'une physique ultraviolette inconnue, alors que dans l'autre cas cette physique ultraviolette se réduit au simple MSSM.

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