Les mécanismes de formation des nuages de glace arctiques durant la nuit polaire sont encore mal définis en raison de l’absence d’observations et de l’éloignement de cette région. Pourtant, leur influence sur les conditions météorologiques et sur le climat dans l’hémisphère nord est d’une importance primordiale ; et les connaissances sur la modification de leurs propriétés, liées à des processus d’interaction aérosol-nuage, doivent être améliorées. Les fortes concentrations d’aérosols en Arctique durant la nuit polaire sont associées au transport des aérosols anthropiques des latitudes moyennes jusqu’au pôle Nord. Les observations et les modèles montrent que cela peut conduire à un transport important de particules d’aérosol acidifiées. Les mesures en laboratoire et in situ montrent qu’à basse température (< -30°C), le revêtement d’acide sur les noyaux glaçogènes (IN) peut réduire leurs propriétés de nucléation de la glace. Par conséquent, leur concentration est réduite dans ces régions entraînant une plus faible concentration de plus gros cristaux de glace en raison d’une diminution de la compétition pour une humidité disponible similaire. De nombreuses mesures de terrain et par télédétection par satellite (CloudSat et CALIPSO) révèlent l’existence de deux types de nuages de glace (TIC) en Arctique durant la nuit polaire. Les nuages de glace de type 1 (TIC-1) ne sont visibles que par le lidar tandis que les nuages de glace de type 2 (TIC-2) sont perçus à la fois par le lidar et le radar. Les TIC-2 sont divisés en TIC-2A et TIC-2B. Les TIC-2A sont recouverts d’une fine couche de petits cristaux de glace non-précipitant (invisible par le radar) (TIC-1), tandis que les TIC-2B ne le sont pas. Ils sont caractérisés par une faible concentration de gros cristaux de glace. On suppose que la microstructure des TIC-2B est liée à l’acidification des aérosols. Pour vérifier cette hypothèse, des études de cas et des approches statistiques ont été combinées afin d’analyser le transport des aérosols et les propriétés des nuages de glace en Arctique. La première partie de la thèse enquête sur les propriétés microphysiques des TIC-1/2A et TIC-2B, en analysant des mesures aéroportées et satellitaires de cas spécifiques observés durant la campagne de mesures ISDAC (Alaska, Avril 2008). Pour la première fois, les microstructures des TIC-1/2A et TIC-2B en Arctique sont comparées en utilisant les observations in-situ des nuages. (...) La deuxième partie de la thèse enquête sur l’origine des masses d’air formant deux cas spécifiques de TICs ISDAC : TIC-1/2A (1 Avril 2008) et TIC-2B (15 Avril 2008), en utilisant des outils de trajectoire et des données satellitaires. / Arctic ice cloud formation during winter is poorly understood mainly due to the lack of observations and the remoteness of this region. Yet, their influence on Northern Hemisphere weather and climate is of paramount importance, and the modification of their properties, linked to aerosol-cloud interaction processes, needs to be better understood.Large concentration of aerosols in the Arctic during winter is associated to long-range transport of anthropogenic aerosols from the mid-latitudes to the Arctic. Observations and models show that this may lead to a significant transport of acidified aerosol particles. Laboratory and in-situ measurements show that at cold temperature (< -30°C), acidic coating may reduce the ice nucleating properties of ice nuclei (IN). Therefore, the IN concentration is reduced in these regions, resulting to a smaller concentration of larger ice crystals and because of the reduced competition for the same available moisture.Extensive measurements from ground-based sites and satellite remote sensing (CloudSat and CALIPSO) reveal the existence of two Types of Ice Clouds (TICs) in the Arctic during the polar night and early spring. The first Type of Ice Clouds (TIC-1) are visible only by the lidar while the second Type of Ice Clouds (TIC-2) are detected by both the lidar and radar. TIC-2 are divided into TIC-2A and TIC-2B. TIC-2A are topped by a cover of non-precipitating very small (radar-unseen) ice crystals (TIC-1), while TIC-2B are not. They are characterized by a low concentration of large ice crystals. It is hypothesized that the observed low concentration of large ice crystals, leading to precipitation (e.g. cloud regime TIC-2B), is linked to the acidification of aerosols. To check this, we are combining case studies and statistical approaches to analyse aerosol transport and cloud properties in the Arctic.The first part of the thesis investigate the microphysical properties of TIC-1/2A and TIC-2B, analysing airborne in-situ and satellite measurements of specific cases observed during the ISDAC campaign (Alaska, April 2008). For the first time, Arctic TIC-1/2A and TIC-2B microstructures are compared using in-situ cloud observations. Results show that the differences between them are confined in the upper part of the clouds where ice nucleation occurs. TIC-2B were characterized by fewer (< 10 L-1) and larger (> 110 μm) ice crystals, a larger ice supersaturation (> 15 %) and a fewer ice nuclei (IN) concentration (< 2 order of magnitude) when compared to TIC-1/2A. Ice crystal growth in TIC-2B clouds seems explosive whereas it seems more gradual in TIC-1/2A. It is hypothesized that these differences are linked to the number concentration and the chemical composition of aerosols. The second part of the thesis investigate the origin of air masses forming two specific cases ; TIC-1/2A (1 April 2008) and TIC-2B (15 April 2008), using trajectory tools and satellite data.(...)

Cette thèse a pour objectif de caractériser et d'analyser les variations de concentration atmosphérique en CO2, CO et O3 et en aérosols ultrafins mesurées au dessus de la Sibérie, lors de trois campagnes intensives aéroportées en avril et septembre 2006 et en août 2007. La Sibérie est éloignée des grandes sources de pollution de l'hémisphère nord. La distribution, mal connue, de polluants et de gaz à effet de serre dans cette région est cruciale pour la modélisation du transport à grande échelle des polluants. Les mesures ont permis de mettre en évidence l'impact de (1) l'advection de polluants chinois dans des perturbations baroclines, (2) l'advection de polluants européens à diverses altitudes, (3) des feux de biomasse en Asie Centrale, à travers une nouvelle technique (clustering de fonction d'influence lagrangiennes). Les gradients estivaux importants de CO2 sont utilisés pour contraindre le mélange vertical du modèle de circulation globale. Un possible maximum de nucléation dans la moyenne troposphère continentale propre en été est mis en évidence à partir de mesures de particules ultrafines.

Le changement climatique est relié à l'évolution de la composition chimique de l'atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l'Afrique de l'Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l'existence d'importantes sources de précurseurs d'espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s'inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d'évaluer l'impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l'Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d'importants précurseurs d'ozone. Ce travail s'appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d'observation intensive de l'été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d'abord développée. Puis, l'utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d'outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l'évolution de la composition chimique des masses d'air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d'ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d'ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée

Les mécanismes de formation des nuages de glace arctiques durant la nuit polaire sont encore mal définis en raison de l'absence d'observations et de l'éloignement de cette région. Pourtant, leur influence sur les conditions météorologiques et sur le climat dans l'hémisphère nord est d'une importance primordiale ; et les connaissances sur la modification de leurs propriétés, liées à des processus d'interaction aérosol-nuage, doivent être améliorées. Les fortes concentrations d'aérosols en Arctique durant la nuit polaire sont associées au transport des aérosols anthropiques des latitudes moyennes jusqu'au pôle Nord. Les observations et les modèles montrent que cela peut conduire à un transport important de particules d'aérosol acidifiées. Les mesures en laboratoire et in situ montrent qu'à basse température (< -30°C), le revêtement d'acide sur les noyaux glaçogènes (IN) peut réduire leurs propriétés de nucléation de la glace. Par conséquent, leur concentration est réduite dans ces régions entraînant une plus faible concentration de plus gros cristaux de glace en raison d'une diminution de la compétition pour une humidité disponible similaire. De nombreuses mesures de terrain et par télédétection par satellite (CloudSat et CALIPSO) révèlent l'existence de deux types de nuages de glace (TIC) en Arctique durant la nuit polaire. Les nuages de glace de type 1 (TIC-1) ne sont visibles que par le lidar tandis que les nuages de glace de type 2 (TIC-2) sont perçus à la fois par le lidar et le radar. Les TIC-2 sont divisés en TIC-2A et TIC-2B. Les TIC-2A sont recouverts d'une fine couche de petits cristaux de glace non-précipitant (invisible par le radar) (TIC-1), tandis que les TIC-2B ne le sont pas. Ils sont caractérisés par une faible concentration de gros cristaux de glace. On suppose que la microstructure des TIC-2B est liée à l'acidification des aérosols. Pour vérifier cette hypothèse, des études de cas et des approches statistiques ont été combinées afin d'analyser le transport des aérosols et les propriétés des nuages de glace en Arctique. La première partie de la thèse enquête sur les propriétés microphysiques des TIC-1/2A et TIC-2B, en analysant des mesures aéroportées et satellitaires de cas spécifiques observés durant la campagne de mesures ISDAC (Alaska, Avril 2008). Pour la première fois, les microstructures des TIC-1/2A et TIC-2B en Arctique sont comparées en utilisant les observations in-situ des nuages. (...) La deuxième partie de la thèse enquête sur l'origine des masses d'air formant deux cas spécifiques de TICs ISDAC : TIC-1/2A (1 Avril 2008) et TIC-2B (15 Avril 2008), en utilisant des outils de trajectoire et des données satellitaires.

Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l’Afrique de l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s’inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée. / Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere and its oxidizing capacity through VOC-NOy-HOx-O3 system. The tropical troposphere, in particular of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1) the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation period of AMMA in summer 2006. In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for non-methane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of postconvective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model.

Un schéma semi-spectral de microphysique chaude à 2 moments est mis en place dans le modèle météorologique « MERCURE ». Une nouvelle écriture du flux de flottabilité () est proposée ; elle est cohérente avec le corrigendum de Mellor (1977) mais diffère de Bougeault (1981). La microphysique nuageuse est validée par des simulations numériques d'une quinzaine de cas de panaches d'aéroréfrigérants qui sont comparées aux données provenant d'une campagne de mesures réalisées au Bugey en 1980. Des résultats satisfaisants sont obtenus sur la forme du panache, sur les champs de température et de vitesse verticale et sur les spectres de gouttelettes ; cependant les simulations ont tendance à surestimer le contenu en eau liquide. Le schéma microphysique est aussi testé sur les simulations de cas académiques de précipitations orographiques de Chaumerliac et al. (1987) et Richard et Chaumerliac (1989). Lors des simulations, nous retrouvons l'action de différents termes microphysiques.