L'augmentation considérable du trafic aérien depuis quelques décennies a motivé des recherches sur l'impact des traînées de condensation sur le climat. Lorsque celles-ci persistent, elles induisent une couverture nuageuse additionnelle en cirrus dont l'impact sur le climat est difficile à quantifier. La condition physique de la persistance des trainées de condensation est la sursaturation en glace (humidité relative supérieure à la saturation), phénomène assez fréquent dans la haute troposphère et condition nécessaire pour la formation des cirrus. Dans ce contexte, les sondeurs infrarouges ont l'avantage de fournir, de manière globale et continue, des mesures conjointes de propriétés nuageuses et de profils atmosphériques de température et de vapeur d'eau. Nous utilisons dans cette étude les bases de données climatiques TIROS-N Observation Vertical Sounder (TOVS) puis Atmospheric InfraRed Sounder (AIRS). Ces deux instruments n'ont pas une résolution verticale suffisante pour détecter la présence de fines couches de sursaturation en glace. Des synergies avec d'autres types observations permettent de le mettre en évidence et de le corriger. Nous démontrons notamment à l'aide du lidar CALIOP (Cloud-Aerosol LIdar with Orthogonal Polarization) que l'humidité relative de la haute troposphère dans les cirrus, déterminée par AIRS, montre un biais négatif en comparaison de mesures in situ. Ce biais est lié à la résolution verticale de AIRS et il est d'autant plus prononcé que les nuages sont géométriquement fins. Il est difficile de détecter la sursaturation car cette dernière est plus à même d'apparaître sur de fines épaisseurs. Une méthode de correction est alors proposée pour mieux estimer les fréquences d'occurrence de la sursaturation en glace à l'échelle globale. La synergie entre AIRS et des mesures aéroportées de la campagne MOZAIC (Measurement of OZone and water vapour by AIrbus in-service airCraft) nous permet de construire une probabilité d'occurrence de la sursaturation en fonction de l'humidité relative déterminée par AIRS, quelque soit la valeur de cette humidité relative. Cette probabilité permet de construire des climatologies de la sursaturation en glace. Enfin, son couplage avec la détermination conjointe des propriétés nuageuses permet d'établir des climatologies des situations atmosphériques favorables à la persistance et à l'impact sur le climat des traînées de condensation.

De nombreux travaux indiquent qu'il est important d'étudier les impacts physico-chimiques de la convection profonde tropicale. Nous avons utilisé le modèle méso-échelle 3D non-hydrostatique CATT-BRAMS pour étudier le transport de traceurs dans la troposphère tropicale au-dessus de l'Amérique du Sud. J'ai effectué une validation de l'outil en complément d'une étude en saison sèche et dans les basses couches menée au CPTEC (Brésil). Les résultats obtenus dans ces travaux indiquent un comportement météorologique globalement correct. Le transport en résultant montre une sur-estimation du transport d'espèces chimiques dans la moyenne troposphère et une sous-estimation dans la haute troposphère. Cela vient d'un déclenchement trop fréquent de la convection restreinte, de la paramétrisation de la convection profonde et de la représentation de leurs interactions. Une adaptation du modèle pour la saison humide est nécessaire. A l'échelle locale des difficultés venant d'une sensibilité importante de la paramétrisation au relief sont rencontrées. Le CATT-BRAMS évolue vers un modèle avec chimie, le C-CATT-BRAMS. Les premiers résultats obtenus indiquent un fort impact de l'initialisation et des conditions aux limites pour les espèces NO et O3. Quelques soient l'initialisation ou les conditions aux limites utilisées, on observe une augmentation du rapport de mélange de ces espèces au cours du temps. Cela peut provenir d'une sur-estimation des émissions 'a la surface dans le modèle, en particulier pour les méga-cités. Il est important de poursuivre la validation de cet outil afin de pouvoir étudier l'impact physico-chimique de la convection profonde tropicale avec ce modèle.

De nombreux travaux indiquent qu’il est important d’étudier les impacts physico-chimiques de la convection profonde tropicale. Nous avons utilisé le modèle méso-échelle 3D non-hydrostatique CATT-BRAMS pour étudier le transport de traceurs dans la troposphère tropicale au-dessus de l’Amérique du Sud. J’ai effectué une validation de l’outil en complément d’une étude en saison sèche et dans les basses couches menée au CPTEC (Brésil). Les résultats obtenus dans ces travaux indiquent un comportement météorologique globalement correct. Le transport en résultant montre une sur-estimation du transport d’espèces chimiques dans la moyenne troposphère et une sous-estimation dans la haute troposphère. Cela vient d’un déclenchement trop fréquent de la convection restreinte, de la paramétrisation de la convection profonde et de la représentation de leurs interactions. Une adaptation du modèle pour la saison humide est nécessaire. A l’échelle locale des difficultés venant d’une sensibilité importante de la paramétrisation au relief sont rencontrées. Le CATT-BRAMS évolue vers un modèle avec chimie, le C-CATT-BRAMS. Les premiers résultats obtenus indiquent un fort impact de l’initialisation et des conditions aux limites pour les espèces NO et O3. Quelques soient l’initialisation ou les conditions aux limites utilisées, on observe une augmentation du rapport de mélange de ces espèces au cours du temps. Cela peut provenir d’une sur-estimation des émissions `a la surface dans le modèle, en particulier pour les méga-cités. Il est important de poursuivre la validation de cet outil afin de pouvoir étudier l’impact physico-chimique de la convection profonde tropicale avec ce modèle. / Many works show it is important to study the phyical and chemical impacts of tropical deep convection. We used the 3D mesoscale non-hydrostatic model CATT-BRAMS to study the tracers transport in the tropical troposphere above South America. I validated the tool parallel to a study done in CPTEC (Brazil) for the dry season and in the lower troposphere. The results obtained in this work indicate a globaly correct meteorological behaviour. The associated transport show an over estimation of the chemical species transport in mid-troposphere and an under estimation in the upper troposphere.This comes from a to frequent triggering of shallow convection, from the deep convection scheme and from the representation of their interactions. An adaptation of the model for the wet season is necessary. At local scale, difficulties because of a high deep convection scheme sensitivity to the orography are encountered. The CATT-BRAMS model evolve to a model with chemistry, the C-CATT-BRAMS. The first results obtained indicate a strong impact of initialisation and boudary conditions on species NO and O3. Whatever be the initialisation or the boundary conditions, we observe an increase of the mixing ratio along time for these species. This can come from an over estimation of surface emissions in the model, especialy for megacities. It is important to continue the validation of this tool in order to be able to study the physical and chemical impacts of tropical deep convection with this model.

Le travail présenté dans ce manuscrit est consacré à la restitution et à l'interprétation des profils verticaux de rapports de mélange du chlorure d'hydrogène (HCl) et du formaldéhyde (H2CO) mesurés par l'instrument sous ballon SPIRALE (SPectroscopie InfraRouge par Absorption de Lasers Embarqués), au cours de deux vols effectués en région intertropicale depuis Teresina (Brésil, 5.1°S-42.9°S), le 22 Juin 2005 et le 9 Juin 2008. Les problématiques scientifiques liées à l'étude de ces composés, les caractéristiques de la haute troposphère et de la basse stratosphère intertropicale et enfin celles du spectromètre SPIRALE sont décrites. L'étude de faisabilité de la mesure de H2CO a permis de définir la position et l'intensité de la raie d'absorption la plus adéquate pour la mesure stratosphérique de ce composé (à 2912.1 et 1701.5 cm-1). Les profils verticaux de rapports de mélange de H2CO obtenus au cours de ces vols de SPIRALE sont présentés et comparés. Les mesures de HCl sont les premières à avoir été réalisées in situ dans la basse et moyenne stratosphère intertropicale. Dans la couche de transition intertropicale, celles-ci sont utilisées en lien avec des mesures récentes de composés à très courte durée de vie (VSLS), afin d'estimer la contribution de ceux-ci au bilan du chlore stratosphérique. Dans la moyenne stratosphère, les signatures visibles sur les profils verticaux de HCl et sur ceux d'ozone acquis simultanément sont étudiées en lien avec l'oscillation quasi-biennale. En outre, le bon accord entre SPIRALE et l'instrument MLS du satellite Aura a permis de conforter la fiabilité de celui-ci pour la mesure de HCl.

Le changement climatique est relié à l'évolution de la composition chimique de l'atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l'Afrique de l'Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l'existence d'importantes sources de précurseurs d'espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s'inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d'évaluer l'impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l'Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d'importants précurseurs d'ozone. Ce travail s'appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d'observation intensive de l'été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d'abord développée. Puis, l'utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d'outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l'évolution de la composition chimique des masses d'air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d'ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d'ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée

L'objectif général de la thèse est de caractériser la distribution géographique, les cycles saisonniers et l'évolution récente de l'ozone et du monoxyde de carbone dans la haute troposphère - basse stratosphère (UT - LS) au-dessus de huit régions d'intérêt, aux moyennes latitudes de l'hémisphère Nord. Pour cela, nous avons analysé les observations aéroportées IAGOS. Nous avons montré une tendance positive de l'ozone dans l'UT sur 1994 - 2013, et une tendance négative du monoxyde de carbone liée à la décroissance des émissions en surface. Nous avons comparé les mesures à la simulation de composition chimique sur le climat récent issue du modèle MOCAGE dans l'exercice d'intercomparaison CCMI. Pour ce faire, nous avons développé une nouvelle méthode permettant de projeter les mesures IAGOS sur le maillage du modèle et de traiter ainsi 20 ans d'observations. Cette méthode s'est révélée pertinente pour évaluer la simulation et pourrait être étendue à d'autres simulations et d'autres modèles. / The overall objective of the thesis is to characterize the geographical distribution, seasonal cycles and recent trends of ozone and carbon monoxide in the upper troposphere- lower stratosphere (UT-LS) over eight regions of interest, in the northern mid-latitudes. For this purpose, we first analyzed the IAGOS airborne observations. We have shown a positive trend in ozone in the UT over 1994-2013, and a negative trend in carbon monoxide, the latter being linked to the decrease in surface emissions. We then compared the observations to the recent climate chemical composition simulation performed by the MOCAGE model in the CCMI intercomparison exercise. To do this, we have developed a new method to project IAGOS measurements onto the model grid, allowing us to process long observation periods. This method has proven to be relevant for evaluating the simulation and could be extended to other simulations and models.

Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l’Afrique de l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s’inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée. / Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere and its oxidizing capacity through VOC-NOy-HOx-O3 system. The tropical troposphere, in particular of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1) the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation period of AMMA in summer 2006. In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for non-methane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of postconvective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model.