Proefschrift Universiteit van Amsterdam. / Met lit.opg. en samenvatting in het Nederlands.

Proefschrift Rijksuniversiteit Groningen. / Met lit.opg. - Met samenvatting in het Nederlands.

Proefschrift Universiteit Maastricht. / Met bibliogr., lit. opg. - Met samenvatting in het Nederlands.

Thèse de doctorat : Structure et dynamique des systèmes réactifs : Lille 1 : 2002. / N° d'ordre (Lille) : 3139. Résumé en français et en anglais. Bibliogr. en fin de chapitres.

La résolution de problèmes arithmétiques verbaux demeure très problématique pour l’élève du primaire. Les recherches dans ce domaine privilégient la compréhension de l’énoncé des problèmes. Une recension critique des écrits a confirmé une meilleure réussite avec un matériel disponible par rapport à une condition sans matériel sans pour autant expliciter avec finesse la genèse de cette différence. Dans cette recherche doctorale, six élèves d’une classe régulière de troisième année du primaire ont réalisé trois activités de résolution de problèmes arithmétiques verbaux de type additif dans un environnement familier avec des jetons disponibles comme matériel de manipulation. Une analyse de la réalisation de ces activités selon le prisme de la dialectique sujet/matériel a indiqué un rapport pictural ou symbolique de ces élèves avec un matériel autre que les jetons. Une microanalyse de ces activités a mis en relief l’évolution d’un matériel d’une forme plutôt personnelle à une forme plutôt conventionnelle dans la représentation de ces élèves. Cette évolution, souvent non consciente, présente un comportement de ces élèves dans cette activité qualifié d’être en mathématiques. Pourtant, la conscience de cette évolution peut mener à la réussite de la résolution de ces problèmes.

La résolution de problèmes arithmétiques verbaux demeure très problématique pour l’élève du primaire. Les recherches dans ce domaine privilégient la compréhension de l’énoncé des problèmes. Une recension critique des écrits a confirmé une meilleure réussite avec un matériel disponible par rapport à une condition sans matériel sans pour autant expliciter avec finesse la genèse de cette différence. Dans cette recherche doctorale, six élèves d’une classe régulière de troisième année du primaire ont réalisé trois activités de résolution de problèmes arithmétiques verbaux de type additif dans un environnement familier avec des jetons disponibles comme matériel de manipulation. Une analyse de la réalisation de ces activités selon le prisme de la dialectique sujet/matériel a indiqué un rapport pictural ou symbolique de ces élèves avec un matériel autre que les jetons. Une microanalyse de ces activités a mis en relief l’évolution d’un matériel d’une forme plutôt personnelle à une forme plutôt conventionnelle dans la représentation de ces élèves. Cette évolution, souvent non consciente, présente un comportement de ces élèves dans cette activité qualifié d’être en mathématiques. Pourtant, la conscience de cette évolution peut mener à la réussite de la résolution de ces problèmes.

La microanalyse quantitative par sonde électronique est fréquemment utilisée pour mesurer la teneur locale en éléments actifs des catalyseurs hétérogènes. Toutefois, en utilisant les procédures habituelles, un déficit significatif dans le bilan local et le bilan moyen des concentrations est observé. Un programme Monte Carlo simulant les intensités mesurées en microanalyse X (raies caractéristiques et fond continu) a été écrit à l'aide des routines de PENELOPE. Nous avons inclus dans ce programme des modèles prenant en compte les différents phénomènes physiques susceptibles d'expliquer le déficit observé (caractère isolant de l'échantillon, rugosité, porosité, pertes d'énergie spécifiques aux interfaces). Les résultats de simulation ont montré que seule une rugosité importante (Ra>200 nm) pouvait conduire à un déficit de signal global significatif. Ceci nous a amené à rechercher une autre cause pour expliquer le déficit observé sur les catalyseurs mésoporeux. Des mesures sur une alumine mésoporeuse ont confirmé qu'en dosant l'aluminium, l'oxygène et le carbone un bilan des concentrations correct était obtenu. Le déficit est alors expliqué par la contamination importante de l'échantillon durant sa préparation, les composants des résines d'enrobage diffusant dans la porosité et réagissant avec la surface très réactive des supports de catalyseurs. Dans le cas de catalyseurs macroporeux, l'effet local de la rugosité est très important. Les simulations ont montré l'efficacité de la méthode Pic/Fond pour corriger ces effets locaux de rugosité. Les mesures réalisées sur des catalyseurs de reformage et d'hydrotraitement ont conduit à un bilan des concentrations correct et confirmé l'apport de la méthode Pic/Fond pour tendre vers une mesure quantitative locale.

Reproduction de : Thèse doctorat : Physique : Reims : 2006. / Titre provenant de l'écran titre. Bibliogr. f. 144-147.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Chimie : Lille 1 : 2002.

L'analyse par microsonde électronique (EPMA) permet de quantifier, avec une grande précision, les concentrations élémentaires d'échantillons de compositions inconnues. Elle permet, par exemple, de quantifier les actinides présents dans les combustibles nucléaires neufs ou irradiés, d'aider à la gestion des déchets nucléaires ou encore de dater certaines roches. Malheureusement, ces analyses quantitatives ne sont pas toujours réalisables dû à l'indisponibilité des étalons de référence pour certains actinides. Afin de pallier cette difficulté, une méthode d'analyse dite « sans standard » peut-être employée au moyen d'étalons virtuels. Ces derniers sont obtenus à partir de formules empiriques ou à partir de calculs basés sur des modèles théoriques. Toutefois, ces calculs requièrent la connaissance de paramètres physiques généralement mal connus, comme c'est le cas pour les sections efficaces de production de rayons X. La connaissance précise de ces sections efficaces est requise dans de nombreuses applications telles que dans les codes de transport de particules et dans les simulations Monte-Carlo. Ces codes de calculs sont très utilisés en médecine et particulièrement en imagerie médicale et dans les traitements par faisceau d'électrons. Dans le domaine de l'astronomie, ces données sont utilisées pour effectuer des simulations servant à prédire les compositions des étoiles et des nuages galactiques ainsi que la formation des systèmes planétaires.Au cours de ce travail, les sections efficaces de production des raies L et M du plomb, du thorium et de l'uranium ont été mesurées par impact d'électrons sur des cibles minces autosupportées d'épaisseur variant de 0,2 à 8 nm. Les résultats expérimentaux ont été comparés avec les prédictions théoriques de sections efficaces d'ionisation calculées grâce à l'approximation de Born en ondes distordues (DWBA) et avec les prédictions de formules analytiques utilisées dans les applications pratiques. Les sections efficaces d'ionisation ont été converties en sections efficaces de productions de rayons X grâce aux paramètres de relaxation atomique extraits de la littérature. Les résultats théoriques du modèle DWBA sont en excellents accords avec les résultats expérimentaux. Ceci permet de confirmer les prédictions de ce modèle et de valider son utilisation pour le calcul de standards virtuels.Les prédictions de ce modèle ont été intégrées dans le code Monte-Carlo PENELOPE afin de calculer l'intensité de rayons X produite par des standards pur d'actinides. Les calculs ont été réalisés pour les éléments dont le numéro atomique est 89 ≤ Z ≤ 99 et pour des tensions d'accélération variant du seuil d'ionisation jusque 40 kV, par pas de 0,5 kV. Pour une utilisation pratique, les intensités calculées pour les raies L et M les plus intenses ont été regroupées dans une base de données.Les prédictions des standards virtuels ainsi obtenus ont été comparées avec des mesures effectuées sur des échantillons de composition connue (U, UO2, ThO2, ThF4, PuO2…) et avec les données acquises lors de précédentes campagnes de mesures. Le dosage des actinides à l'aide de ces standards virtuels a montré un bon accord avec les résultats attendus. Ceci confirme la fiabilité des standards virtuels développés et démontre que la quantification des actinides par microsonde électronique est réalisable sans standards d'actinides et avec un bon niveau de confiance. / Electron probe microanalysis (EPMA) is used to quantify with a high accuracy the amount of different elements present on a sample of unknown composition. EPMA is largely used to quantify the amount of actinides present in fresh and irradiated fuels, to manage waste disposal and to date rocks. However, quantitative EPMA is not always possible to achieve for these materials due to the lack of suitable reference standards for the radionuclides. To overcome this difficulty, standardless methods of analysis are employed with mean of virtual calculated standards. These calculated standards are generally obtained from empirical formulae based on experimental extrapolations or from theoretical calculations that require physical parameters which are poorly known as it is the case for the X-ray production cross section.The accurate knowledge of these cross sections is required in many applications such as in particle transport code and in Monte Carlo simulations. The computer simulations are widely used in the medical field and particularly in medical imaging and in electron beam therapy. In the field of astronomy, these data are used to perform simulations that predict the compositions of stars and galactic clouds, and the formation of planetary systems.In the present work, L- and M-shell absolute x-ray production cross sections were determined experimentally for elements lead, thorium and uranium by electron impact using ultrathin self-supporting targets with thickness varying from 0.2 to 8 nm. The measured cross sections have been compared, with the distorted-wave Born approximation (DWBA) calculated by Bote et al. and with the predictions of analytical formulae widely used in practical applications. For the conversion of inner-shell ionization cross sections into x-ray production cross sections, atomic relaxation parameters were extracted from the literature. The predictions of the DWBA calculations are in excellent agreement with our measured x-ray production cross sections. This confirms the predictive results of this model and its usefulness for the calculation of virtual standards.The DWBA calculations were used into the Monte Carlo simulation code PENELOPE to calculate the X-ray intensity produced by pure actinide standards. The X-ray intensities were calculated for elements with atomic number 89 ≤ Z ≤ 99 and for accelerating voltage ranging from the ionization threshold up to 40 kV with a step of 0.5 kV. For a practical use, the calculated intensities for the most intense L and M lines were stored in a database.The predictions of our calculated standards have been compared with the x-ray intensity of known composition actinide samples (such as U, UO2, ThO2, ThF4, PuO2…) and with the data acquired during previous measurement projects. Actinide quantifications performed by virtual standards were found to be in fair agreement with the expected results. This confirms the reliability of the developed virtual standards and demonstrates that actinide quantification by EPMA can now be possible to perform without material actinide standards and with a good level of accuracy.