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La connaissance des réservoirs géologiques et de leur évolution est cruciale pour toutes les applications les mettant en jeu (prospection/extraction de pétrole ou de gaz, stockage de gaz ou de déchets, réhabilitation de sites industriels, dépollution des sols et des nappes phréatiques). La complexité des phénomènes couplés de réaction chimique et transport, la non-linéarité des équations en découlant et la diversité des échelles d'observation (en espace et en temps) amènent à avoir recours à la modélisation. Lors des injections de gaz acides dans des structures géologiques potentiellement capables de les stocker, les minéraux présents primaires) les plus réactifs se dissolvent, du fait de l'acidification de l'eau en place. En conséquence, le fluide se charge en éléments issus de ces réactions jusqu'à atteindre un état de sursaturation par rapport à d'autres minéraux primaires, mais aussi par rapport à des minéraux jusque là absents de l'assemblage (secondaires) qui peut les amener à précipiter. Dans ces configurations, la justesse des prédictions du comportement du système, qui permettent de s'assurer de la pérennité du stockage du gaz et de se prémunir contre les risques mécaniques éventuels, va dépendre de l'aptitude du programme à bien choisir les solides qui précipitent et à connaître précisément à la fois les cinétiques de croissance des minéraux primaires et les cinétiques de formation des minéraux secondaires.<br />Dans le code ARCHIMEDE (développé à l'E.N.S.M-S.E, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, en collaboration avec l'I.F.P, Institut Français du Pétrole), seule la partie géochimie est concernée. Outre quelques difficultés qui empêchaient de traiter les variations de volume occasionnées par les réactions et que nous nous sommes efforcés de résoudre en reprenant l'ensemble du programme, l'objectif principal de ce travail de thèse a été la conception et l'implémentation d'un modèle de germination/mûrissement/croissance pour les minéraux secondaires.<br />Notre démarche a consisté à analyser précisément l'apparition de nouveaux minéraux dans des assemblages naturels d'où ils sont absents initialement. Quelques simulations numériques ont permis de montrer les limites inhérentes à la représentation, inadaptée, de la précipitation de ce genre de minéraux par croissance cristalline. La mise en avant de ces faiblesses a défini alors le cadre pour un nouveau modèle de précipitation propre aux minéraux secondaires. Une étude détaillée de la phase de germination, à savoir l'apparition des premiers cristaux d'un minéral, a conduit à la construction d'un modèle pour sa cinétique. Par suite, la mise en compétition du processus de germination avec celui de croissance, destiné à prendre plus tard le relais de la production de volume du nouveau solide, a nécessité la prise en charge de cristaux de tailles variées et le recours au mûrissement d'Ostwald, via un calcul parallèle. Il en a résulté un algorithme élaboré pour gérer, pour chaque minéral secondaire, la phase initiale de germination/mûrissement et ensuite le passage à la phase de croissance cristalline. La sensibilité de ce nouveau modèle complet de germination/mûrissement/croissance vis-à-vis des différents paramètres qui le composent a pu être analysée moyennant de nouvelles simulations numériques. Son comportement, en terme d'acuité des prédictions, a également pu être mis à l'épreuve et finalement jugé satisfaisant.

Ce travail porte sur l'utilisation des déséquilibres radioactifs dans les échantillons de sols totaux, et des fractions minérales séparées. Les objectifs étaient d'évaluer : 1) l'impact d'un changement de végétation et de la granulométrie de la roche mère dans les sols sur les déséquilibres, 2) les phases minérales secondaires capables d'enregistrer des informations temporelles, et leur séparation chimique et 3) l’information temporelle portée par les minéraux primaires. Ce travail a mis en évidence sur le site de Breuil-Chenue que les couches les plus profondes du sol (< 40cm) ne montrent pas d’impact de la végétation ou de la granulométrie de la roche mère sur les déséquilibres radioactifs. Les faibles vitesses de production du sol (~1-2 mm/ka) obtenues reflètent la très faible érosion physique affectant ce site situé sur un plateau. La seconde partie de ce travail a permis d'identifier un protocole permettant d’extraire les oxydes de fer sans création de fractionnement chimique. Enfin, l'analyse de biotites d’un profil du même site a montré que les déséquilibres U/Th permettaient de déterminer de façon indépendante les vitesses d’altération in situ des minéraux dans les sols. / The aim of the present study was to evaluate weathering and soil formation rates using U-Th disequilibria in bulk soil or separated minerals. The specific objectives of this work were to evaluate the use of U-Th chronometric tools 1) regarding the impact of a land cover change and the bedrock characteristics 2) in selected secondary mineral phases and 3) in primary minerals. On the Breuil-Chenue (Morvan) site, no vegetation effect neither a grain size effect was observed on the U-Th series in the deepest soil layers (< 40cm). The low soil production rate (1-2 mm/ka) is therefore more affected by regional geomorphology than by the underlying bedrock texture. In the second part of this work, based on a thorough evaluation of different technics, a procedure was retained to extract Fe-oxides without chemical fractionation. Finally, the analysis of biotites hand-picked from one of the studied soil profile showed that U- series disequilibria allow to independently determinate the field-weathering-rate of minerals.