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Transport et chimie d'espèces soufrées et bromées dans la haute troposphère et basse stratosphère diagnostiqués par des mesures sous ballon et en avion et par modélisation / Transport and chemistry of sulfur and bromine compounds in the upper troposhere and lower stratosphere diagnosed by balloon and aircraft measurements and modelling

Krysztofiak, Gisèle 17 October 2013 (has links)
Le phénomène de destruction de l’ozone est un sujet vaste mettant en scène de nombreux processus. Il a pour origine l’émission de composés dits gaz sources (SGs) dans la troposphère. Récemment, les espèces à très courte durée de vie (VSLS) ont été identifiées comme SGs possibles. Cependant, elles ne possèdent pas un temps de vie suffisamment long pour atteindre directement la stratosphère. Les VSLS se dégradent au cours de leur transport, conduisant à des composés intermédiaires, les gaz produits (PGs). Les SGs et les PGs des VSLS vont entrer dans la stratosphère au niveau des régions équatoriales où règne un transport vertical rapide, la convection. Les SGs à temps de vie plus long peuvent accéder à la stratosphère par tous les types de transport possibles. Une fois dans la stratosphère, les SGs et PGs vont être convertis en espèces réactives capables de détruire l’ozone. Cette thèse présente l’étude des différentes étapes se produisant avant la destruction de l’ozone : l’émission et le transport des SGs dans l’atmosphère, leur chimie de dégradation au cours de leur transport et enfin leur contribution à la destruction de l’ozone. Les traceurs chimiques tels que CO sont tout d’abord utilisés pour mettre en évidence le transport des SGs et PGs de la troposphère à la stratosphère. Puis, deux études décrivant 2 types d’espèces différentes, entrant dans le processus de destruction de l’ozone, sont présentées : pour OCS (sulfure de carbonyle) et les VSLS bromés (CHBr3 et CH2Br2). OCS est l’un des principaux précurseurs d’aérosols sulfatés présents dans la stratosphère catalysant la destruction de l’ozone par chimie hétérogène. Cependant, sa contribution à cette couche comporte de nombreuses incertitudes. Ses sources d’émissions, sa répartition avec la latitude et sa contribution à la couche d’aérosols sulfatés sont présentées. La contribution des VSLS bromées au brome de la stratosphère est une question en cours de résolution. Leur chimie au cours de leur transport dans l’atmosphère est décrite de manière détaillée. / Ozone depletion is a complex subject involving several processes starting by the emission of the sources gases (SGs) in the lower troposphere. Recently the VSLS (very short lived substances) have been identified as potential SGs. However they do not have a lifetime long enough to reach directly the stratosphere. During the transport, the VSLS undergo degradation leading to products gases (PGs). The SGs and PGs of the VSLS reach the stratosphere in the Tropical region where a rapid vertical transport occurs, the convection. The SGs with longer lifetime can reach the stratosphere by any transport pathway from the location of their emissions. Once in stratosphere the SGs and PGs will be converted into reactive species able to deplete ozone. This thesis presents the study of the several steps occurring before the ozone depletion: SGs emission, SGs and PGs transport into the atmosphere, the chemical degradation occurring during their transport and finally their contribution to the ozone depletion. First, chemical tracers, as CO, are used to highlight the main pathways from the troposphere to the stratosphere. Then two studies of two different types of species entering in the process of ozone destruction are presented: for OCS (carbonyl sulfide) and the brominated VSLS (CHBr3 et CH2Br2). OCS is one of the sulfate aerosols precursors catalyzing the ozone depletion. However, OCS contribution to this layer has some uncertainties. OCS emission sources, the latitude repartition and the contribution to the sulfate aerosols are presented. The contribution of the brominated VSLS to the stratospheric bromine is a key issue that being almost resolved. The brominated VSLS chemical degradation during the atmospheric transport will be described in detail.
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Caractérisation des atmosphères d'exoplanètes dans le contexte de leur formation et évolution

Piaulet, Caroline 20 June 2024 (has links)
Il y a près de trente ans, la première exoplanète a été détectée autour d'une étoile autre que le Soleil. Bien que plus de cinq mille exoplanètes aient été confirmées à ce jour, nous n’avons étudié l’atmosphère que de quelques dizaines d’entre elles et, dans la plupart des cas, n’avons eu accès qu’à une seule molécule. Nous commençons tout juste à découvrir la diversité des atmosphères exoplanétaires, et entrons dans une ère de caractérisation détaillée grâce à une nouvelle génération de télescopes, qui ouvre de nouvelles perspectives sur leur évolution et les processus chimiques et dynamiques qui les régissent. Au cours des dernières années, j'ai contribué à des études sur des exoplanètes allant de petites planètes de type terrestre jusqu’à des géantes gazeuses aux densités extrêmement faibles. Cette thèse contient quatre de ces études, qui exploitent une variété de méthodes d'observation et de modélisation. Dans le premier article, nous nous sommes penchés sur WASP-107 b, une planète de la taille de Jupiter avec une densité étonnamment faible, l'une de quelques énigmatiques ``super-puffs''. Nous avons obtenu une nouvelle mesure de la masse de cette planète en utilisant les données récoltées par une campagne de vitesses radiales sur quatre ans, ce qui était essentiel à l’étude de son atmosphère. Nous avons également détecté un compagnon planétaire lointain, WASP-107 c. Notre nouvelle mesure de la masse est encore plus faible que les estimations précédentes et, combinée aux contraintes existantes sur la composition de l'atmosphère obtenues à l'aide de spectroscopie de transmission, celle-ci semblait indiquer une masse très faible pour le noyau planétaire, remettant en question les modèles existants de formation des planètes géantes. Nous avons proposé de nouveaux scénarios dans lesquels de telles planètes géantes peuvent malgré tout accumuler leur envelope de gaz sur des noyaux de faible masse, à de grandes distances de leur étoile hôte. Dans la deuxième étude, nous nous sommes tournés vers un type de planète très différent avec Kepler-138 d, une petite planète de 1,5 rayons terrestres. Nous avons analysé les observations de transit obtenues avec les télescopes spatiaux Hubble et Spitzer et constaté que l'interaction gravitationnelle entre les trois planètes connues du système, Kepler-138 b, c et d, ne peut expliquer les variations des moments de transit de Kepler-138 d, nécessitant la présence d'une quatrième planète. Nous obtenons de nouvelles mesures des masses de Kepler-138 c et d, qui révèlent que leurs densités sont trop faibles pour être compatibles avec la composition rocheuse communément attendue pour des planètes de cette taille. En combinant la modélisation de la structure planétaire avec des calculs d'échappement atmosphérique, nous démontrons que ces planètes ont probablement des intérieurs supercritiques et des atmosphères composées d'eau ou d'autres espèces chimiques ayant une densité similairement élevée. La planète faisant l’objet de notre troisième étude, GJ 9827 d, mesure à peine 2 rayons terrestres. Comme Kepler-138 d, sa densité est intermédiaire entre les planètes plus grandes qui ont des enveloppes dominées par l'hydrogène, et les plus petites planètes rocheuses, ce qui suggère une composition atmosphérique potentiellement enrichie en métaux. Nous exploitons les observations de transit de l'atmosphère de GJ 9827 d avec JWST NIRISS/SOSS pour déterminer que sa composition atmosphérique est fortement enrichie en molécules au poids moléculaire élevé, y compris de grandes quantités d'eau, et est pauvre en hydrogène par rapport aux planètes légèrement plus grandes. Nous proposons des diagnostics observationnels pour déterminer l'origine de cet enrichissement en métaux, qui pourrait provenir de grandes quantités initiales de glaces accrétées, des interactions géochimiques entre l'atmosphère et l'océan de magma sous-jacent, ou de la perte progressive des constituants atmosphériques les plus légers au fil du temps. Le quatrième et dernier travail présenté dans cette thèse a pour objet une petite exoplanète rocheuse tempérée (température d’environ 12 degrés Celsius) et mesurant 0,8 rayon terrestre, TRAPPIST-1 d. Nous observons son spectre de transmission en utilisant JWST NIRSpec/PRISM, et ne détectons aucune signature atmosphérique planétaire, malgré notre haute sensibilité même aux atmosphères secondaires fines et de poids moléculaire élevé similaires aux planètes rocheuses du système solaire. Nous proposons que TRAPPIST-1 d a soit été dépouillée de son atmosphère par l'irradiation intense qu'elle reçoit de son étoile, soit qu'elle présente des signatures d'absorption très faibles en transmission, en raison d'une atmosphère de poids moléculaire élevé avec une pression de surface extrêmement faible, ou de la présence de nuages à haute altitude qui masquent les signatures d'une atmosphère plus profonde. Ces études ne représentent qu'un modeste sous-ensemble de la richesse des informations qui peuvent être obtenues sur la nature des exoplanètes et de leurs atmosphères grâce à des études observationnelles détaillées, soutenues par des approches de modélisation rigoureuses. De nouveaux télescopes tels que le JWST permettent maintenant la caractérisation atmosphérique de plus en plus précise d'un échantillon croissant d'exoplanètes. De telles observations nous permettront bientôt de construire un échantillon statistique d'atmosphères d'exoplanètes qui défiera sans aucun doute davantage nos modèles et hypothèses, et nous rapprochera de la compréhension des facteurs sous-jacents à leur diversité. / Exoplanet discoveries are closing in on the third decade since the first detection of a planet orbiting a star other than the Sun. While over five thousand exoplanets have been confirmed to date, only a few dozen of them have had their atmospheres studied, with, for most of them, constraints on only one molecular species. We are only now starting to uncover the diversity of exoplanet atmospheres, entering an era of detailed exoplanet atmosphere characterization and opening new windows into their evolution, chemistry, and dynamics. Over the past few years, I have contributed to studies of exoplanets ranging from small terrestrial worlds to the puffiest gas giants. This thesis contains four of these studies, which leverage a variety of observational methods and modeling perspectives. In the first work, we study WASP-107 b, a Jupiter-size planet with a stunningly low density, one of a few puzzling ``super-puffs''. We provide a new measurement of the planet's mass by leveraging a four-year radial-velocity campaign, which was essential to enable further atmosphere characterization. Our observations also enable us to detect a planetary companion, WASP-107c, on a wide orbit. Our new mass is even lower than previous estimates and, combined with the existing constraints on the atmosphere's metal content from transmission spectroscopy, seems to point to a very low core mass that challenges current models of giant planet formation. We propose a new channel of fast giant planet formation that would allow for such ``super-puffs'' to accrete their gas onto low-mass cores, at large distances from their host star. In the second study, we turn to a very different type of planet with Kepler-138 d, a small 1.5 Earth-radii planet, where we analyze transit observations obtained with the Hubble and Spitzer space telescopes. We find that the gravitational interaction between the three known planets in the system, Kepler-138 b, c, and d, cannot explain the variations in the transit times of Kepler-138 d, which require the presence of a fourth planet. We revise our estimates of the masses and compositions of Kepler-138 c and d, which reveal that their densities are too low to be compatible with the rocky compositions commonly assumed for planets in that size range. By combining planetary structure modeling with atmospheric escape calculations, we demonstrate that these planets are likely candidate ``water worlds'', with supercritical interiors and steam atmospheres. The third study focuses on a 2-Earth-radii planet, GJ 9827 d. Similarly to Kepler-138 d, GJ 9827 d has an intermediate density between larger planets with hydrogen-dominated envelopes, and smaller rocky planets, which suggests a potentially metal-enriched atmosphere composition. We leverage transit observations of GJ 9827 d's atmosphere with JWST NIRISS/SOSS to infer that its atmospheric composition is highly enriched in high mean molecular weight volatiles, including large amounts of water, and is hydrogen-poor compared to slightly larger planets. We propose observational diagnostics to further constrain the origin of this metal enrichment, which could originate from large initial amounts of accreted volatiles, magma ocean-atmosphere geochemistry, or gradual loss of lighter atmosphere constituents over time. The fourth and final work presented in this thesis focuses on a small temperate 0.8-Earth-radius rocky exoplanet, TRAPPIST-1 d. We observe its transmission spectrum using JWST NIRSpec/PRISM, and do not detect any planetary atmosphere signature, despite our high sensitivity to even thin, high mean molecular weight secondary atmospheres. We propose that TRAPPIST-1 d has either been stripped of its atmosphere by the intense irradiation it receives from its host star, or that it has very small spectral features from a high mean molecular weight atmosphere with an extremely low surface pressure, or with high-altitude clouds obscuring the signatures from a deeper atmosphere. These studies highlight only a modest subset of the breadth of information that can be uncovered by detailed observational studies supported by rigorous modeling approaches, revealing the nature of exoplanets and their atmospheres. With more and more precise atmospheric characterization of a growing sample of exoplanets enabled by new telescopes such as the JWST, we can now hope to build a statistical sample of well-characterized exoplanet atmospheres that will undoubtedly further challenge our models and assumptions, and bring us one step closer to understanding the factors underlying their diversity.
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Experimental and modeling study of heterogeneous ice nucleation on mineral aerosol particles and its impact on a convective cloud / Étude expérimentale et de modélisation de la nucléation hétérogène de la glace sur les particules d'aérosol minérales et son impact sur un nuage convectif

Hiron, Thibault 29 September 2017 (has links)
L’un des enjeux principaux dans l’appréhension de l’évolution du climat planétaire réside dans la compréhension du rôle des processus de formation de la glace ainsi que leur rôle dans la formation et l’évolution des nuages troposphériques. Un cold stage nouvellement construit permet l’observation simultanée de jusqu’à 200 gouttes monodispersées de suspensions contenant des particules de K–feldspath, connues comme étant des particules glaçogènes très actives. Les propriétés glaçogènes des particules résiduelles de chaque goutte sont ensuite comparées pour les différents modes de glaciation et le lien entre noyau glaçogène en immersion et en déposition est étudié. Les premiers résultats ont montré que les mêmes sites actifs étaient impliqué dans la glaciation par immersion et par déposition. Les implications atmosphériques des résultats expérimentaux sont discutés à l’aide de Descam (Flossmann et al., 1985), un modèle 1.5–d à microphysique détaillée dans une étude de cas visant à rendre compte du rôle des différents mécanismes de glaciation dans l’évolution dynamique du nuage convective CCOPE (Dye et al., 1986). Quatre types d’aérosol minéraux (K–feldspath, kaolinite, illite et quartz) sont utilisés pour la glaciation en immersion, par contact et par déposition, à l’aide de paramétrisations sur la densité de sites glaçogènes actifs. Des études de sensibilité, où les différents types d’aérosols et modes de glaciation sont considérés séparément et en compétition, permettent de rendre compte de leurs importances relatives. La glaciation en immersion sur les particules de K–feldspath s’est révélée comme ayant le plus d’impact sur l’évolution dynamique et sur les précipications pour un nuage convectif. / One of the main challenges in understanding the evolution of Earth's climate resides in the understanding the ice formation processes and their role in the formation of tropospheric clouds as well as their evolution. A newly built humidity-controlled cold stage allows the simultaneous observation of up to 200 monodispersed droplets of suspensions containing K-feldspar particles, known to be very active ice nucleating particles. The ice nucleation efficiencies of the individual residual particles were compared for the different freezing modes and the relationship between immersion ice nuclei and deposition ice nuclei were investigated. The results showed that the same ice active sites are responsible for nucleation of ice in immersion and deposition modes.The atmospheric implications of the experimental results are discussed, using Descam (Flossmann et al., 1985), a 1.5-d bin-resolved microphysics model in a case study aiming to assess the role of the different ice nucleation pathways in the dynamical evolution of the CCOPE convective cloud (Dye et al., 1986). Four mineral aerosol types (K-feldspar, kaolinite, illite and quartz) were considered for immersion and contact freezing and deposition nucleation, with explicit Ice Nucleation Active Site density parameterizations.In sensitivity studies, the different aerosol types and nucleation modes were treated seperately and in competition to assess their relative importance. Immersion freezing on K-feldspar was found to have the most pronounced impact on the dynamical evolution and precipitation for a convective cloud.
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Caractérisation de sources de pollution troposphérique en régions méditerranéenne et ouest-africaine par mesures in situ en avion et modélisation. / Characterisation of tropospheric pollution sources in the Mediterranean and West African regions by airborne in situ measurements and modelling

Brocchi, Vanessa 18 December 2017 (has links)
L’étude de la pollution troposphérique inclut l’étude des gaz traces provenant de sources anthropiquesdiverses, dont l’impact varie de l’échelle locale à globale. Pour caractériser cette pollution, il est nécessairede mesurer avec précision les concentrations en polluants. Dans le cadre de projets européens, troiscampagnes aéroportées ont été conduites, dans le bassin méditerranéen, en Afrique de l’ouest et enMalaisie, pour mesurer différents types de polluants grâce, entre autres, à un spectromètre à lasersinfrarouges, SPIRIT, capable de mesurer rapidement en ligne de faibles variations de NO2 et CO. Les jeuxde données de ces gaz traces (et d’autres) ont été combinés avec un modèle lagrangien de dispersion departicules, FLEXPART, pour identifier différentes sources de pollution locales et régionales de l’air. Cettethèse présente ainsi les mesures et le travail de modélisation entrepris afin de définir les sources depollution de chaque région. Il a été montré que le bassin méditerranéen a été impacté, de la moyenne à lahaute troposphère pendant l’été, par des émissions de feux de biomasse venant de Sibérie et du continentnord-américain. Les régions ouest-africaine et malaisienne sont aussi impactées par des émissions de feuxde biomasse transportées depuis l’Afrique centrale dans le premier cas, et de feux locaux dans le second.En outre, ces régions sont influencées par des émissions provenant de l’exploitation du pétrole et du traficmaritime. FLEXPART a été utilisé afin d’identifier l’origine des pics de pollution mesurés au cours descampagnes. Nous avons ainsi montré que les conditions atmosphériques, qui définissent la hauteurd’injection du panache de la plateforme pétrolière, ainsi que le flux d’émission sont des paramètres clésdans la caractérisation des mesures par le modèle. / The study of tropospheric pollution includes the study of trace gases coming from various anthropogenicsources that can impact scales ranging from local to global. To characterise this pollution, it is necessary tobe able to measure with precision pollutant concentrations. Within the frame of European projects, threeairborne campaigns in the Mediterranean Basin, in West Africa and in Malaysia were conducted to measuredifferent types of pollutants thanks to, among others, an infrared laser spectrometer, SPIRIT, able to rapidlymeasure on-line small variations in NO2 and CO. The data sets of these trace gases (and others) have beencombined with a Lagrangian model of particle dispersion, FLEXPART, to fingerprint different sources of localand regional air pollution. Thus, this thesis presents the measurements and the modelling work undertakenin order to define the sources of pollution of each region. It has been shown that the Mediterranean Basinwas impacted, in the mid to upper troposphere during summer, by biomass burning emissions coming fromSiberia and the Northern American continent. West African and Malaysian regions are also impacted bybiomass burning emissions transported from central Africa in the first case, and from local fires in thesecond. In addition, those regions are influenced by emissions coming from oil exploitation and maritimetraffic. FLEXPART was used in order to identify the origin of the pollution peaks measured during thecampaigns. It has been shown that atmospheric conditions, which define the injection height of the oilplatform plume, and also the emission flux are key parameters in the characterisation of the measurementsby the model.

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