Face à la quête constante de miniaturisation, les nanosciences ont connu un essor fulgurant lors de la dernière décennie. Au sein de ces dernières, les procédés lithographiques – clé de voûte de l’industrie des semi-conducteurs – permettent désormais d’accéder à des nanomatériaux fonctionnels. Malgré les récents développements technologiques, l’obtention de nanostructures possédant une résolution inférieure à 100 nm reste un défi majeur pour la communauté scientifique.Devant l’intérêt grandissant de développer des méthodes alternatives en nanolithographie, notre groupe s’est tourné vers une approche chimique, nommée nanolithographie par sonde locale catalytique (cSPL). Combinant la robustesse de la catalyse organométallique et la flexibilité offerte par la microscopie à sonde locale, notre stratégie permet la nanostructuration de surfaces organominérales par la création de liaisons covalentes dans des conditions douces. Cette approche innovante constitue le premier exemple d’immobilisation d’un catalyseur homogène à la surface d’une pointe d’un microscope à force atomique (AFM), dans l’optique de contrôler spatialement une réactivité chimique, l’époxydation localisée d’alcènes terminaux. Ces fonctions époxydes ont été employées comme points d’ancrage dans la nanostructuration à façon de surfaces de silicium avec une large variété de nucléophiles. De plus, l’optimisation des paramètres physico-chimique influant sur la réaction, a permis d’atteindre des résolutions latérales de l’ordre de 40 nm et laisse entrevoir de nombreuses perspectives dans la nanostructuration tridimensionnelle de matériaux organiques. / In regard to the constant quest for miniaturization, the field of nanosciences has known a tremendous expansion over the last decade. More precisely, lithographic technologies - key processes for the semi-conductor industry – allow to access to functional nanomaterials. Despite recent technological developments, the synthesis of nanostructures with a sub-100 nm resolution remains a major challenge for the scientific community.Due to the growing interest in the design of new nanolithographic methods, our group has focused its efforts on the development of a chemical approach, named catalytic scanning probe lithography (cSPL). Unifying the robustness of organometallic catalysis and the flexibility offered by scanning probe microscopy, our strategy allows the nanostructuration of organomineral surfaces in a soft controlled manner by the formation of covalent bonds. This innovative approach represents the first example of the immobilization of an homogeneous catalyst on the edge of an atomic force microscope (AFM) tip, in order to spatially control a chemical reaction: the localized epoxidation reaction of terminal alkenes. Those epoxides were then used as anchoring sites, in the nanostructuration of silicon wafers with a broad range of nucleophiles. Moreover, the different physico-chemical parameters influencing the reaction were optimized, allowing us to reach lateral resolutions down to 40 nm and opening new perspectives in the field of 3D-nanostructuration of organic materials.

Au cours de ce travail, dans une première approche descendante, nous avons étudié la réalisation de cellules solaires multicouches évaporées à base de matériaux organiques : le pentacène et le PTCDI-C5. Nous nous sommes servis de cela pour bâtir des cellules simple jonction bicouches et les caractériser. Ces cellules ont servi de modèle de référence à notre étude et démontrent des capacités en accord avec la littérature. Nous avons ensuite produit et caractérisé des cellules multijonctions en bicouches. Une rapide étude sur le comportement d’une couche d’argent d’épaisseur nanométrique a servi à déposer la couche de recombinaison de ces cellules. Nous nous sommes ensuite attelés à la réalisation de monocouches auto-assemblées sur silicium dans le but de développer des couches actives donneur-accepteur et de pouvoir les empiler par l’approche ascendante. Après avoir étudié les groupements d’accroche silanes et acides phosphoniques, nous avons investigué la réalisation de SAM de (3-Triméthoxysilylpropyl) diéthylènetriamine (DETAS) sur silicium en tant que couche d’accroche pour les molécules actives. Nous avons mis en évidence la présence de liaisons hydrogènes aidant à l’organisation de la SAM grâce à des analyses ATR-FTIR. Nous nous sommes servis de cette SAM comme couche d’accroche pour la greffe d’une molécule photo-active le pérylène tétracarboxylique dianhydride (PTCDA). Les techniques de caractérisation par AFM, ellipsométrie et spectroscopie Raman nous ont servi à caractériser notre surface après la greffe de PTCDA / During this study, in a first top-down approach, we investigated evaporated multilayer organic solar cells built from pentacene and PTCDI-C5. We studied spectral response from these materials as well as their vacuum deposition characteristics. We used that knowledge to build simple junction and bi-layer solar cells. Those cells were the reference that allowed us to build and characterised multijonctions bi-layer solar cells with a nanostructured silver layer as recombination layer. A simple study of that silver layer was also conducted. We then switched to self-assembled monolayers on silicon in order to build donor-acceptor active layers that could be stacked, in a bottom-up approach. First, we compared silane and phosphonic acid grafting groups with an 18 carbon long alkane chain. Then we studied (3- trimethoxysilylpropyl) diethylentrimaine (DETAS) on silicon with extra care on relative humidity as a grafting parameter. We also investigated DETAS SAM to highlight hydrogen bonding within the monolayer using ATR-FTIR. DETAS SAM were then used as an anchor molecule for a photoactive molecule perylene tetracarboxylicdianhydrid (PTCDA). Characterisation technics used were AFM, ellipsometry, and Raman spectroscopy