Le projet de thèse s’inscrit dans le Projet Investissement d’Avenir (PIA) DEMETERRES, dont l’objectif est le développement de méthodes et de technologies pour la décontamination et la remédiation des sols et effluents contaminés après un accident nucléaire. L’objectif de cette thèse est de mieux appréhender les interactions de 137Cs et 90Sr avec les différentes composantes des terres agricoles et ainsi être capable de prédire l’état chimique dans lequel ces éléments se trouveraient dans les sols en cas d’accident nucléaire. Une base de données dans le formalisme des échangeurs d’ions multi-sites a été mise en place, représentant les comportements d’adsorption de Cs+ et Sr2+ dans les illites et smectites (deux des principaux minéraux argileux) vis-à-vis des cations majeurs environnementaux H+, Na+ et Ca2+. Cette base de données a par la suite été utilisée pour tenter de prédire le comportement d’adsorption de Cs+ et Sr2+ dans des échantillons de sols agricoles français (Pusignan, Etoile-sur-Rhône et Herqueville). De bonnes simulations du comportement d’adsorption de Cs+ et Sr2+ ont été obtenues sur Pusignan et Etoile-sur-Rhône. Dans le cas d’Herqueville, la suppression de la MON n’a pas amélioré l’accord entre les simulations et les expériences, tandis que l’élimination de l’aluminium échangeable a lui permis une meilleure simulation de l’adsorption de Sr2+, mais pas de Cs+. Ces travaux permettent de simuler efficacement le comportement d’adsorption de Cs et Sr dans des sols et ainsi d’appuyer les stratégies de décontamination et remédiation après un accident nucléaire / This study is part of the DEMETERRES project, which aims to develop new methods and technologies in the field of decontamination and remediation of contaminated soils and effluents after a nuclear accident. The objective of this PhD is to obtain a better knowledge of 137Cs and 90Sr interactions onto agricultural soils and to better predict the chemical state of these elements in soils after a nuclear accident. A database in the multi-sites ion exchanger formalism has been built, reflecting the adsorption behaviours of Cs+ and Sr2+ onto illite and smectite (two major clay minerals) with regards to major environmental cations: i.e. H+, Na+, and Ca2+. It was used to predict the adsorption of Cs+ and Sr2+ onto French agricultural soil samples (Pusignan, Etoile-sur-Rhône and Herqueville). Good simulations of the adsorption of Cs+ and Sr2+ onto Pusignan and Etoile-sur-Rhône are obtained. In the case of Herqueville, the removal of NOM does not improve the agreement between experimental results and simulations, but the removal of exchangeable aluminum allows a better representation of the adsorption results of Sr2+ onto Herqueville, but not for Cs+. This work allows efficiently simulating the adsorption of Cs and Sr onto soils and support decontamination and remediation strategies after a nuclear accident