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Single-photon multiple ionization processes studied by electron coincidence spectroscopyLinusson, Per January 2013 (has links)
This thesis is based on studies of multiple ionization of atoms and molecules induced by the absorption of a single photon. For the experimental investigations a time-of-flight magnetic bottle spectrometer has been used to detect the emitted electrons in coincidence. The method of coincidence time-of-flight spectroscopy and the experimental setup used is described. Experimental and theoretical results on molecular double core holes (DCHs) and multiple ionization of atoms are presented. Molecular DCHs are of considerable interest, as their chemical shifts are predicted to be more sensitive than their single core hole counterparts. Using CH4 and NH3 as examples, it is shown that molecules with two vacancies in the innermost shell can be studied using synchrotron light in combination with our coincidence technique. The chemical shifts of S 2p DCHs are investigated for the molecules CS2, H2S and SO2 and the influence of relaxation effects on the shifts are estimated. In the studies of atoms, the main focus is on the processes leading to double and higher degrees of ionization, and the final state populations. In cadmium double photoionization in the photon energy region 40-200 eV occurs mainly by indirect ionization via valence ionized satellite states and through Coster-Kronig decay of inner shell hole states. In valence-valence ionization of krypton by 88 eV photons both direct and indirect ionization processes are found to be important. For the indirect pathways strong final state selectivity in the autoionization decays of the intermediate states is observed. Triple ionization of krypton via intermediate core-valence doubly ionized states is investigated. The intermediate states are observed in the energy region 120-125 eV, and their decay to states of the triply charged ion is mapped. Experimental and theoretical results on the formation of 2p double hole states in argon are presented. / <p>At the time of the doctoral defense, the following paper was unpublished and had a status as follows: Paper 4: Manuscript.</p>
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Trapping triply ionized thorium isotopesChurchill, Layne Russell 03 August 2010 (has links)
Cold trapped ions have many applications in quantum information science and precision metrology. In this thesis, we present progress toward two objectives involving ions confined to linear RF traps: the strong coupling of Ba+ ions with a high finesse optical cavity, and the observation of an optical nuclear transition in 229Th3+. In pursuit of the first objective, a novel high-temperture vapor cell for the spectroscopy of neutral barium was constructed. Using this vapor cell, a new technique for isotope-selective photoionization loading of Ba+ in an ion trap was developed. In pursuit of the second objective, techniques ultimately to be used in creating, trapping, and observing 229Th3+ are studied using 232Th3+. Ion traps are loaded with 232Th3+ via laser ablation of thorium targets. 232Th3+ is detected optically using laser-induced fluorescence and electronically using a channel electron multiplier. A technique for creating ablation targets from trace quantities of thorium nitrate is presented. The primary loss mechanisms of Th3+, charge exchange and chemical reactions, are studied.
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Modificação de filmes finos de CdSe por irradiação com feixe de elétrons / Modification of CdSe and PbSe thin films by electron beam irradiationFabrim, Zacarias Eduardo January 2018 (has links)
Membranas auto-sustentáveis compostas por filmes finos com múltiplas camadas SiO2/ ( 30 nm)/CdSe( 3,0nm)/SiO2 (18 nm) e SiO2( 30 nm)/PbSe( 3,0nm)/SiO2( 18 nm) foram produzidas por magnetron sputtering e submetidas à irradiação com feixe de elétrons em microscópios de transmissão eletrônica convencionais na faixa de energia de 80 a 300 keV em densidades de corrente de 0,3 a 8,0 A cm-2. Variações de contraste observadas em micrografias adquiridas com diferentes doses de elétrons sinalizam uma considerável redistribuição atômica nos filmes semicondutores, tal redistribuição é restrita às regiões iluminadas e possui maior dependência em relação à dose do que à densidade de corrente do feixe. Medidas de difração com área selecionada (Select Area Diffraction - SAD), observações em condição de alta resolução (High Resolution Transmission Microscopy - HRTEM) e medidas de dispersão em energia de Raio-X característico (Energy Dispersive Spectroscopy - EDS) indicam que ambos semicondutores mantém a estrutura cristalina e a quantidade de átomos de Cd, Se e Pb durante irradiação. As membranas SiO2/CdSe/SiO2 apresentam uma retração contínua e homogênea das interfaces CdSe/SiO2 ao longo da superfície irradiada, a nucleação e crescimento de regiões com apenas SiO2 dá origem a uma rede percolada de CdSe que é desmembradas em nanofios nodulares e nanopartículas isoladas. Os filmes de PbSe não apresentam um processo homogêneo e contínuo durante irradiação. Inicialmente, as interfaces PbSe/SiO2 apresentam perda das arestas de alto ângulo Neste caso, as modificações microestruturais são mais intensas após uma dose limite e em regiões específicas, próximas a buracos de SiO2 previamente existentes na amostra como depositada. Medidas SAD, micrografias em condição de campo escuro e análises de imagem HRTEM mostram que a irradiação no PbSe causa separação de fases, identificada por distribuições de nanopartículas de Pb interfaceadas com uma rede planar percolada de PbSe. A conservação de matéria nos sistemas permitiu determinar os fluxos atômicos durante irradiação, o que foi realizado pelo tratamento numérico das micrografias adquiridas em diferentes doses. A investigação do aquecimento da amostra e do comportamento dos sistemas quando irradiados em diferentes energias e densidades de corrente sugerem que os deslocamentos atômicos podem ser correlacionados com as probabilidades de interação entre elétrons e átomos alvo. Isto permitiu a comparação entre fluxos atômicos experimentais, obtidos pelo tratamento numérico das micrografias TEM, com fluxos atômicos deduzidos em função das seções de choque para deslocamentos atômicos diretos, induzidos por colisões elásticas entre elétrons e átomos alvo, e deslocamentos indiretos, causados por radiólise. Os fluxos teóricos consideram variações nas taxas de deslocamento dos átomos de Cd, Se e Pb ao longo da interface semicondutor/SiO2, tais variações são entendidas como consequência de mudanças na energia de coesão das interfaces, que foram calculadas em função da curvatura e energia de superfície através do modelo de gota líquida (Líquid Drop Model - LDM) Comparações entre os fluxos atômicos inferidos das micrografias com os fluxos teóricos, obtidos das seções de choque para espalhamento elástico e inelástico de elétrons, permitiram estimar as energias de deslocamento dos átomos na interfaces e elaborar possíveis mecanismos para as mudanças microestruturais durante a irradiação. Os valores calculados de energia de deslocamento são inferiores às energias necessárias para deslocar átomos na superfície ou no interior da rede cristalina, mas podem ser aproximados às energias de migração atômica em interfaces. Os resultados mostram que os mecanismos de deslocamento atômico nos filmes finos de CdSe e PbSe não são os mesmos. As mudanças microestruturais observadas nos filmes finos de CdSe não podem ser explicadas apenas em termos de colisões balísticas dos elétrons, mas poderiam ocorrer por deslocamentos radiolíticos, principalmente se houverem estados de interface e meia banda que permitam excitações com energias transferidas menores que a largura de banda do CdSe. Já os resultados das irradiações no PbSe podem ser explicados como decorrentes de deslocamentos diretos, causados pela colisão balística dos elétrons nos átomos de Pb e Se pouco coesos nos planos PbSe{111}. Contudo, este estudo não permite excluir um possível processo de múltiplas ionizações como causa dos fluxos atômicos durante irradiação de ambas membranas. / Self-standing membranes compounded for multilayers SiO2/( 30 nm)/CdSe ( 3.0nm) /SiO2 (18 nm) and SiO2( 30 nm)/PbSe( 3.0nm)/SiO2( 18 nm) were irradiated in conventional Transmission Electron Microscopes (TEM) at energy range of 80 - 300 keV, current densities 0.3 - 8.0 A cm-2. The image contrasts of the micrographs acquired at different electron doses show an intense atomic redistribution in the semiconductor films. The effects of irradiation are restricted on the irradiated regions and show a dose dependence instead electric current dependence. Select Area Diffraction (SAD), Energy Dispersive Spectroscopy (EDS) measurements and High Resolution Electron Transmission Microscopy (HRTEM) micrographs show that the both semiconductors mantained the crystal structure and quantity of Cd, Se and Pb atoms after irradiation. The SiO2/CdSe/SiO2 membranes have a homogeneously and continuous retraction of the CdSe/SiO2 interfaces along the irradiated regions. The SiO2 holes grow to produce a percolated planar network of CdSe. In larger doses this network is disrupted, producing nodular nanowires and isolated nanoparticles. Otherwise, the PbSe thin films did not show a homogeneous and continuous process. In the first minutes of irradiation, the SiO2 holes lost the edges of high angles, the retraction of the interfaces PbSe/SiO2 occurs only at a specific electron dose, after which there are growth and nucleation of new holes around the previous ones SAD measurements, dark field micrographs and HRTEM images attest phase separation during electron beam irradiation of the PbSe, the results show isolated Pb nanoparticles connected to a planar percolated network of PbSe. The matter conservation at the systems allowed the calculation of an atomic flux during the irradiation, what was made by the numerical treatment of the micrographs acquired at different electron doses. The investigation of the sample heating and the behavior of the systems when irradiated at different energies and current densities suggest that the atomic displacements can be correlated with the probabilities of electron-atom interactions. This allowed the comparison between the inferred atomic fluxes with atomic fluxes deduced by the cross sections for the ballistic displacement induced by elastic collision of the electrons and the atomic fluxes deduced by the inelastic cross sections, which show the probability of the indirect displacements induced by radiolysis. These fluxes consider changes in the displacement rates of the Cd, Se, and Pb atoms along the semiconductor/SiO2 due to changes in the cohesion energy at the interfaces, what was calculated in function of the curvature and surface energy using the Líquid Drop Model - LDM The comparison between the atomic fluxes inferred by the TEM micrographs with the theoretical fluxes obtained by the elastic and inelastic scaterring cross sections allowed extimations of the displacement energies of the Cd, Se e Pb atoms at the interfaces, what was used to argue some possibles mechanisms for the microstructural changes during the irradiation. The calculated displacement energies are lower than the bulk or surface displacement energies, but can be approximated with the migration energies for the atomic diffusion at the interfaces. The results suggest that the mechanisms of atomic displacement can not be the same for the thin films of CdSe and PbSe. The microstructural changes observed in the CdSe thin films can not be explained only in terms of ballistic displacements, but can be explained by indirect displacements induced by the radiolysis, especially if there are intermediate and middle band states that allow excitations with energies below the CdSe band-gap. In other way, the results of the PbSe can be explained by direct displacements caused by the ballistic collision of the electrons at the Pb and Se atoms placed in the unstable PbSe{111} planes. However, this study can not rule out the possibility of a multiple ionization process as the cause of the atomic fluxes in both membranes.
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Modificação de filmes finos de CdSe por irradiação com feixe de elétrons / Modification of CdSe and PbSe thin films by electron beam irradiationFabrim, Zacarias Eduardo January 2018 (has links)
Membranas auto-sustentáveis compostas por filmes finos com múltiplas camadas SiO2/ ( 30 nm)/CdSe( 3,0nm)/SiO2 (18 nm) e SiO2( 30 nm)/PbSe( 3,0nm)/SiO2( 18 nm) foram produzidas por magnetron sputtering e submetidas à irradiação com feixe de elétrons em microscópios de transmissão eletrônica convencionais na faixa de energia de 80 a 300 keV em densidades de corrente de 0,3 a 8,0 A cm-2. Variações de contraste observadas em micrografias adquiridas com diferentes doses de elétrons sinalizam uma considerável redistribuição atômica nos filmes semicondutores, tal redistribuição é restrita às regiões iluminadas e possui maior dependência em relação à dose do que à densidade de corrente do feixe. Medidas de difração com área selecionada (Select Area Diffraction - SAD), observações em condição de alta resolução (High Resolution Transmission Microscopy - HRTEM) e medidas de dispersão em energia de Raio-X característico (Energy Dispersive Spectroscopy - EDS) indicam que ambos semicondutores mantém a estrutura cristalina e a quantidade de átomos de Cd, Se e Pb durante irradiação. As membranas SiO2/CdSe/SiO2 apresentam uma retração contínua e homogênea das interfaces CdSe/SiO2 ao longo da superfície irradiada, a nucleação e crescimento de regiões com apenas SiO2 dá origem a uma rede percolada de CdSe que é desmembradas em nanofios nodulares e nanopartículas isoladas. Os filmes de PbSe não apresentam um processo homogêneo e contínuo durante irradiação. Inicialmente, as interfaces PbSe/SiO2 apresentam perda das arestas de alto ângulo Neste caso, as modificações microestruturais são mais intensas após uma dose limite e em regiões específicas, próximas a buracos de SiO2 previamente existentes na amostra como depositada. Medidas SAD, micrografias em condição de campo escuro e análises de imagem HRTEM mostram que a irradiação no PbSe causa separação de fases, identificada por distribuições de nanopartículas de Pb interfaceadas com uma rede planar percolada de PbSe. A conservação de matéria nos sistemas permitiu determinar os fluxos atômicos durante irradiação, o que foi realizado pelo tratamento numérico das micrografias adquiridas em diferentes doses. A investigação do aquecimento da amostra e do comportamento dos sistemas quando irradiados em diferentes energias e densidades de corrente sugerem que os deslocamentos atômicos podem ser correlacionados com as probabilidades de interação entre elétrons e átomos alvo. Isto permitiu a comparação entre fluxos atômicos experimentais, obtidos pelo tratamento numérico das micrografias TEM, com fluxos atômicos deduzidos em função das seções de choque para deslocamentos atômicos diretos, induzidos por colisões elásticas entre elétrons e átomos alvo, e deslocamentos indiretos, causados por radiólise. Os fluxos teóricos consideram variações nas taxas de deslocamento dos átomos de Cd, Se e Pb ao longo da interface semicondutor/SiO2, tais variações são entendidas como consequência de mudanças na energia de coesão das interfaces, que foram calculadas em função da curvatura e energia de superfície através do modelo de gota líquida (Líquid Drop Model - LDM) Comparações entre os fluxos atômicos inferidos das micrografias com os fluxos teóricos, obtidos das seções de choque para espalhamento elástico e inelástico de elétrons, permitiram estimar as energias de deslocamento dos átomos na interfaces e elaborar possíveis mecanismos para as mudanças microestruturais durante a irradiação. Os valores calculados de energia de deslocamento são inferiores às energias necessárias para deslocar átomos na superfície ou no interior da rede cristalina, mas podem ser aproximados às energias de migração atômica em interfaces. Os resultados mostram que os mecanismos de deslocamento atômico nos filmes finos de CdSe e PbSe não são os mesmos. As mudanças microestruturais observadas nos filmes finos de CdSe não podem ser explicadas apenas em termos de colisões balísticas dos elétrons, mas poderiam ocorrer por deslocamentos radiolíticos, principalmente se houverem estados de interface e meia banda que permitam excitações com energias transferidas menores que a largura de banda do CdSe. Já os resultados das irradiações no PbSe podem ser explicados como decorrentes de deslocamentos diretos, causados pela colisão balística dos elétrons nos átomos de Pb e Se pouco coesos nos planos PbSe{111}. Contudo, este estudo não permite excluir um possível processo de múltiplas ionizações como causa dos fluxos atômicos durante irradiação de ambas membranas. / Self-standing membranes compounded for multilayers SiO2/( 30 nm)/CdSe ( 3.0nm) /SiO2 (18 nm) and SiO2( 30 nm)/PbSe( 3.0nm)/SiO2( 18 nm) were irradiated in conventional Transmission Electron Microscopes (TEM) at energy range of 80 - 300 keV, current densities 0.3 - 8.0 A cm-2. The image contrasts of the micrographs acquired at different electron doses show an intense atomic redistribution in the semiconductor films. The effects of irradiation are restricted on the irradiated regions and show a dose dependence instead electric current dependence. Select Area Diffraction (SAD), Energy Dispersive Spectroscopy (EDS) measurements and High Resolution Electron Transmission Microscopy (HRTEM) micrographs show that the both semiconductors mantained the crystal structure and quantity of Cd, Se and Pb atoms after irradiation. The SiO2/CdSe/SiO2 membranes have a homogeneously and continuous retraction of the CdSe/SiO2 interfaces along the irradiated regions. The SiO2 holes grow to produce a percolated planar network of CdSe. In larger doses this network is disrupted, producing nodular nanowires and isolated nanoparticles. Otherwise, the PbSe thin films did not show a homogeneous and continuous process. In the first minutes of irradiation, the SiO2 holes lost the edges of high angles, the retraction of the interfaces PbSe/SiO2 occurs only at a specific electron dose, after which there are growth and nucleation of new holes around the previous ones SAD measurements, dark field micrographs and HRTEM images attest phase separation during electron beam irradiation of the PbSe, the results show isolated Pb nanoparticles connected to a planar percolated network of PbSe. The matter conservation at the systems allowed the calculation of an atomic flux during the irradiation, what was made by the numerical treatment of the micrographs acquired at different electron doses. The investigation of the sample heating and the behavior of the systems when irradiated at different energies and current densities suggest that the atomic displacements can be correlated with the probabilities of electron-atom interactions. This allowed the comparison between the inferred atomic fluxes with atomic fluxes deduced by the cross sections for the ballistic displacement induced by elastic collision of the electrons and the atomic fluxes deduced by the inelastic cross sections, which show the probability of the indirect displacements induced by radiolysis. These fluxes consider changes in the displacement rates of the Cd, Se, and Pb atoms along the semiconductor/SiO2 due to changes in the cohesion energy at the interfaces, what was calculated in function of the curvature and surface energy using the Líquid Drop Model - LDM The comparison between the atomic fluxes inferred by the TEM micrographs with the theoretical fluxes obtained by the elastic and inelastic scaterring cross sections allowed extimations of the displacement energies of the Cd, Se e Pb atoms at the interfaces, what was used to argue some possibles mechanisms for the microstructural changes during the irradiation. The calculated displacement energies are lower than the bulk or surface displacement energies, but can be approximated with the migration energies for the atomic diffusion at the interfaces. The results suggest that the mechanisms of atomic displacement can not be the same for the thin films of CdSe and PbSe. The microstructural changes observed in the CdSe thin films can not be explained only in terms of ballistic displacements, but can be explained by indirect displacements induced by the radiolysis, especially if there are intermediate and middle band states that allow excitations with energies below the CdSe band-gap. In other way, the results of the PbSe can be explained by direct displacements caused by the ballistic collision of the electrons at the Pb and Se atoms placed in the unstable PbSe{111} planes. However, this study can not rule out the possibility of a multiple ionization process as the cause of the atomic fluxes in both membranes.
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Modificação de filmes finos de CdSe por irradiação com feixe de elétrons / Modification of CdSe and PbSe thin films by electron beam irradiationFabrim, Zacarias Eduardo January 2018 (has links)
Membranas auto-sustentáveis compostas por filmes finos com múltiplas camadas SiO2/ ( 30 nm)/CdSe( 3,0nm)/SiO2 (18 nm) e SiO2( 30 nm)/PbSe( 3,0nm)/SiO2( 18 nm) foram produzidas por magnetron sputtering e submetidas à irradiação com feixe de elétrons em microscópios de transmissão eletrônica convencionais na faixa de energia de 80 a 300 keV em densidades de corrente de 0,3 a 8,0 A cm-2. Variações de contraste observadas em micrografias adquiridas com diferentes doses de elétrons sinalizam uma considerável redistribuição atômica nos filmes semicondutores, tal redistribuição é restrita às regiões iluminadas e possui maior dependência em relação à dose do que à densidade de corrente do feixe. Medidas de difração com área selecionada (Select Area Diffraction - SAD), observações em condição de alta resolução (High Resolution Transmission Microscopy - HRTEM) e medidas de dispersão em energia de Raio-X característico (Energy Dispersive Spectroscopy - EDS) indicam que ambos semicondutores mantém a estrutura cristalina e a quantidade de átomos de Cd, Se e Pb durante irradiação. As membranas SiO2/CdSe/SiO2 apresentam uma retração contínua e homogênea das interfaces CdSe/SiO2 ao longo da superfície irradiada, a nucleação e crescimento de regiões com apenas SiO2 dá origem a uma rede percolada de CdSe que é desmembradas em nanofios nodulares e nanopartículas isoladas. Os filmes de PbSe não apresentam um processo homogêneo e contínuo durante irradiação. Inicialmente, as interfaces PbSe/SiO2 apresentam perda das arestas de alto ângulo Neste caso, as modificações microestruturais são mais intensas após uma dose limite e em regiões específicas, próximas a buracos de SiO2 previamente existentes na amostra como depositada. Medidas SAD, micrografias em condição de campo escuro e análises de imagem HRTEM mostram que a irradiação no PbSe causa separação de fases, identificada por distribuições de nanopartículas de Pb interfaceadas com uma rede planar percolada de PbSe. A conservação de matéria nos sistemas permitiu determinar os fluxos atômicos durante irradiação, o que foi realizado pelo tratamento numérico das micrografias adquiridas em diferentes doses. A investigação do aquecimento da amostra e do comportamento dos sistemas quando irradiados em diferentes energias e densidades de corrente sugerem que os deslocamentos atômicos podem ser correlacionados com as probabilidades de interação entre elétrons e átomos alvo. Isto permitiu a comparação entre fluxos atômicos experimentais, obtidos pelo tratamento numérico das micrografias TEM, com fluxos atômicos deduzidos em função das seções de choque para deslocamentos atômicos diretos, induzidos por colisões elásticas entre elétrons e átomos alvo, e deslocamentos indiretos, causados por radiólise. Os fluxos teóricos consideram variações nas taxas de deslocamento dos átomos de Cd, Se e Pb ao longo da interface semicondutor/SiO2, tais variações são entendidas como consequência de mudanças na energia de coesão das interfaces, que foram calculadas em função da curvatura e energia de superfície através do modelo de gota líquida (Líquid Drop Model - LDM) Comparações entre os fluxos atômicos inferidos das micrografias com os fluxos teóricos, obtidos das seções de choque para espalhamento elástico e inelástico de elétrons, permitiram estimar as energias de deslocamento dos átomos na interfaces e elaborar possíveis mecanismos para as mudanças microestruturais durante a irradiação. Os valores calculados de energia de deslocamento são inferiores às energias necessárias para deslocar átomos na superfície ou no interior da rede cristalina, mas podem ser aproximados às energias de migração atômica em interfaces. Os resultados mostram que os mecanismos de deslocamento atômico nos filmes finos de CdSe e PbSe não são os mesmos. As mudanças microestruturais observadas nos filmes finos de CdSe não podem ser explicadas apenas em termos de colisões balísticas dos elétrons, mas poderiam ocorrer por deslocamentos radiolíticos, principalmente se houverem estados de interface e meia banda que permitam excitações com energias transferidas menores que a largura de banda do CdSe. Já os resultados das irradiações no PbSe podem ser explicados como decorrentes de deslocamentos diretos, causados pela colisão balística dos elétrons nos átomos de Pb e Se pouco coesos nos planos PbSe{111}. Contudo, este estudo não permite excluir um possível processo de múltiplas ionizações como causa dos fluxos atômicos durante irradiação de ambas membranas. / Self-standing membranes compounded for multilayers SiO2/( 30 nm)/CdSe ( 3.0nm) /SiO2 (18 nm) and SiO2( 30 nm)/PbSe( 3.0nm)/SiO2( 18 nm) were irradiated in conventional Transmission Electron Microscopes (TEM) at energy range of 80 - 300 keV, current densities 0.3 - 8.0 A cm-2. The image contrasts of the micrographs acquired at different electron doses show an intense atomic redistribution in the semiconductor films. The effects of irradiation are restricted on the irradiated regions and show a dose dependence instead electric current dependence. Select Area Diffraction (SAD), Energy Dispersive Spectroscopy (EDS) measurements and High Resolution Electron Transmission Microscopy (HRTEM) micrographs show that the both semiconductors mantained the crystal structure and quantity of Cd, Se and Pb atoms after irradiation. The SiO2/CdSe/SiO2 membranes have a homogeneously and continuous retraction of the CdSe/SiO2 interfaces along the irradiated regions. The SiO2 holes grow to produce a percolated planar network of CdSe. In larger doses this network is disrupted, producing nodular nanowires and isolated nanoparticles. Otherwise, the PbSe thin films did not show a homogeneous and continuous process. In the first minutes of irradiation, the SiO2 holes lost the edges of high angles, the retraction of the interfaces PbSe/SiO2 occurs only at a specific electron dose, after which there are growth and nucleation of new holes around the previous ones SAD measurements, dark field micrographs and HRTEM images attest phase separation during electron beam irradiation of the PbSe, the results show isolated Pb nanoparticles connected to a planar percolated network of PbSe. The matter conservation at the systems allowed the calculation of an atomic flux during the irradiation, what was made by the numerical treatment of the micrographs acquired at different electron doses. The investigation of the sample heating and the behavior of the systems when irradiated at different energies and current densities suggest that the atomic displacements can be correlated with the probabilities of electron-atom interactions. This allowed the comparison between the inferred atomic fluxes with atomic fluxes deduced by the cross sections for the ballistic displacement induced by elastic collision of the electrons and the atomic fluxes deduced by the inelastic cross sections, which show the probability of the indirect displacements induced by radiolysis. These fluxes consider changes in the displacement rates of the Cd, Se, and Pb atoms along the semiconductor/SiO2 due to changes in the cohesion energy at the interfaces, what was calculated in function of the curvature and surface energy using the Líquid Drop Model - LDM The comparison between the atomic fluxes inferred by the TEM micrographs with the theoretical fluxes obtained by the elastic and inelastic scaterring cross sections allowed extimations of the displacement energies of the Cd, Se e Pb atoms at the interfaces, what was used to argue some possibles mechanisms for the microstructural changes during the irradiation. The calculated displacement energies are lower than the bulk or surface displacement energies, but can be approximated with the migration energies for the atomic diffusion at the interfaces. The results suggest that the mechanisms of atomic displacement can not be the same for the thin films of CdSe and PbSe. The microstructural changes observed in the CdSe thin films can not be explained only in terms of ballistic displacements, but can be explained by indirect displacements induced by the radiolysis, especially if there are intermediate and middle band states that allow excitations with energies below the CdSe band-gap. In other way, the results of the PbSe can be explained by direct displacements caused by the ballistic collision of the electrons at the Pb and Se atoms placed in the unstable PbSe{111} planes. However, this study can not rule out the possibility of a multiple ionization process as the cause of the atomic fluxes in both membranes.
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[en] MOLECULAR FRAGMENTATION PROCESSES OF WATER IN THE GASEOUS PHASE AFTER MULTIPLE IONIZATION INDUCED BY ENERGETIC BEAM OF LI3+, H+ AND PHOTONS / [pt] PROCESSOS DE FRAGMENTAÇÃO MOLECULAR DA ÁGUA EM ESTADO GASOSO APÓS IONIZAÇÃO MÚLTIPLA INDUZIDA POR FEIXES ENERGÉTICOS DE LI3+, H+ E FÓTONS12 November 2021 (has links)
[pt] Este estudo trata de processos da fragmentação molecular de água no estado gasoso pelo impacto de feixes energéticos de fótons, H+ e Li3+. As seções de choque absolutas de ionização foram obtidas para os feixes de Li3+, H+ e de fótons. As seções de choque do canal de captura eletrônica, obtidas para o feixe
de Li3+, foram investigadas visando determinar as diferenças na fragmentação molecular induzidas pelo processo de transfêrencia de carga ao projétil. O intervalo de energia utilizado nas medidas com o feixe de Li3+ foi de 750 a 5800 keV, enquanto para o feixe de prótons foi selecionada a regiao de energia entre 300 até 2000 keV, mantendo uma faixa de velocidades similar. No caso dos fótons, as fragmentações foram medidas no intervalo de energia de 38 a 170 eV. Para a obtenção dos valores de seção de choque de ionização e de captura, foi aplicado um método para a correção do número de eventos simples (íon +
neutro) e pares iônicos. A partir desse método foi possível avaliar a influência desta correção nos valores de seção de choque de ionização. A partir dos valores de frações de fragmentação por impacto de prótons foram desenvolvidas curvas teóricas de seção de choque para produção dos pares iônicos H++OH+ e
H++O+. Os resultados obtidos de seção de choque de ionização de pares iônicos foram determinados a partir de resultados teóricos de seções de choque de produção dos fragmentos OH+, O+ e H+ disponíveis na literatura. Os resultados foram comparados e concordam com os valores experimentais para impacto de
prótons, obtidos neste trabalho, e com dados para impacto de elétrons disponíveis na literatura. / [en] This study aims to contribute for the understanding of the water molecule multiple ionization by impact of photons, protons and Li3+ ions. The technique selected for such research is Time-of-Flight Spectroscopy of the ions produced as a consequence of the molecular dissociation. Absolute and partial ionization cross sections are obtained for impact with each of these three projectiles. For Li3+ beam, absolute and partial capture cross sections are also obtained. The energy range employed was 38-170 eV for photons beams, 300-2000 keV for H+ beams and 750 up to 5800 keV for Li3+ beams. Corrections for ionization cross
section determination are usually necessary. Methods for this were developed and applied to the current data. Values for these corrections are presented and discussed. The obtained results are compared with literature data, exhibiting unexpected features. As an example, the production rates of OH+ and H+
fragments by two beams (photons and electrons) having a very different nature are very similar behavior. The data from the water molecule fragmentation by H+ beam enabled the determination of fragmentation factors. The knowledge of these factors made possible to calculate, using a method developed in this work
and also theoretical data from literature based on production data of OH+, O+ and H+, new theoretical curves concerning pair production (H+ + OH+ and H+O+).
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