Plasmonic materials constitute one of the most explored platforms in the past decade for biological sensing, as they offer a wide range of advantages in respect to the currently available tests employed in either screening or medical diagnosis.The detection of leukaemia cancer markers was chosen as the medical applications in the evaluation of the sensing capabilities of these platforms. Particularly, nanohole arrays on gold films have already been demonstrated to be efficientsensing elements for the study of protein protein interactions. In this work,nanohole arrays platforms were optimized by studying the combinations of shape, diameter, aspect ratio, polarization and periodicity that lead to the highest sensitivity. In addition, different nanohole arrays substrates fabricated by UV-nanolithography and interference lithography were characterized and compared to the structures made by conventional focus ion beam (FIB) milling. Analytes derived from blood sample of leukemia cancer patients were detected on these structures with great sensitivity and specificity, demonstrating a large potential for medical applications. Furthermore, the development and characterization of a cost-effective system capable of detecting leukaemia cancer markers with comparable limit of detection and sensitivity as commercial platforms was started. With future development, this platform could provide advantages in terms of miniaturization, analysis time and the integration as an easy-to-use lab-on-chip device for diagnostics. / Graduate / 0494 / cvalsecc@gmail.com

Plasmonic materials constitute one of the most explored platforms in the past decade for biological sensing, as they offer a wide range of advantages in respect to the currently available tests employed in either screening or medical diagnosis.The detection of leukaemia cancer markers was chosen as the medical applications in the evaluation of the sensing capabilities of these platforms. Particularly, nanohole arrays on gold films have already been demonstrated to be efficientsensing elements for the study of protein – protein interactions. In this work,nanohole arrays platforms were optimized by studying the combinations of shape, diameter, aspect ratio, polarization and periodicity that lead to the highest sensitivity. In addition, different nanohole arrays substrates fabricated by UV-nanolithography and interference lithography were characterized and compared to the structures made by conventional focus ion beam (FIB) milling. Analytes derived from blood sample of leukemia cancer patients were detected on these structures with great sensitivity and specificity, demonstrating a large potential for medical applications. Furthermore, the development and characterization of a cost-effective system capable of detecting leukaemia cancer markers with comparable limit of detection and sensitivity as commercial platforms was started. With future development, this platform could provide advantages in terms of miniaturization, analysis time and the integration as an easy-to-use lab-on-chip device for diagnostics. / Graduate / 0494 / cvalsecc@gmail.com

Le but de cette thèse a été de caractériser des boîtes quantiques obtenues avec une nouvelle méthode de croissance. Utilisant des techniques de microphotoluminescence, nous avons étudié les différentes contributions au mélange des bandes de trous lourds et de trous légers. En l'absence de contrainte, la distribution du paramètre de mélange est plus homogène ; cependant, d'autres contributions deviennent dominantes et nous les avons discutées. Nous avons mesuré les paramètres magnéto-optiques : facteurs Landé de l'électron et du trou, décalage diamagnétique, paramètres de structure fine des états noirs et brillants. Les valeurs obtenues ont permis d'estimer la variation des paramètres géométriques des boîtes, ce qui est lié à la qualité du contrôle de la croissance. La polarisation des états noirs mesurée s'est révélée différente de celle prévue selon le modèle utilisé précédemment dans la littérature. Utilisant un modèle théorique récent, nous avons reproduit nos observations, ce qui met en évidence une modulation possible de la polarisation des états noirs par le champ magnétique. Finalement, nous avons effectué des études de contrôle de charges dans des structures n-i Schottky. Pour des boîtes uniques, des états multichargés ont été observés. Nous avons mesuré les énergies de liaison des trions positif et négatif, au préalable à une étude sur des molécules de boîtes. Nous avons observé des anticroisements des états S des trous dans deux boîtes, en accord avec nos prévisions basées sur les paramètres nominaux de l'échantillon. / The goal of this thesis work was to characterise quantum dots obtained by a novel growth method. We used microphotoluminescence techniques to study multiple properties of these dots. We have evaluated main contributions to light-heavy hole valence band mixing. Contrary to self-assembled dots, we find a more homogeneous distribution of the mixing parameter, which can be explained by the absence of mechanical tension due to lattice mismatch. We have also measured magneto-optical parameters such as electron and hole g-factors, diamagnetic shift, fine structure splitting for bright and dark states. These results allowed us to estimate geometric parameters of dots, making a point on the growth quality. Polarisation studies on the dark states have revealed a result different from previous theoretical predictions. We have used a recently presented model to explain our findings. The last part of this work presents results on quantum dots embedded in an n-i Schottky structure. We have measured binding energies of positive and negative trions, to make a connection with previous results, to then study double quantum dot system. We have observed an anticrossing of hole S states, which is in agreement with our estimations based on sample parameters.

L’irradiation des matériaux par des impulsions laser ultrabrèves déclenche un agencement anisotrope de la matière à l’échelle nanométrique: des structures de surface périodiques induites par laser (LIPSS). L'énergie laser déposée et distribuée de manière inhomogène dans le matériau induit des contraintes thermiques locales et des changements de phase transitoires entraînant ainsi des modifications microstructurales. Cette thèse porte sur le rôle de l'altération de la surface irradiée ainsi que les modifications microstructurales en profondeur dans la contribution à la formation des LIPSS, en établissant une corrélation entre l'auto-organisation de la matière et la génération de défauts en tenant en compte de l'orientation cristalline. Comme les LIPSS sont générés au seuil de transition de phase, l’étude de la corrélation avec les défauts induits est alors pertinente. Une étude expérimentale couplée à des simulations de dynamique moléculaire effectuées à l’Université de Virginie suggère que l'altération de surface générée par une irradiation d'échantillons monocristallins de Chrome dans le régime de spallation est susceptible de jouer un rôle majeur dans le déclenchement de génération de LIPSS de haute fréquence spatiale. La microscopie à force atomique ainsi que les résultats de simulations attestent que les caractéristiques de rugosité de surface à l'échelle nanométrique dépendent de l'orientation cristalline. La forte rugosité de surface générée par la première impulsion laser active la diffusion de la lumière laser et l’exaltation du champ local lors des irradiations ultérieures, ce qui génère des structures LIPSS de haute fréquence plus prononcés du côté (100) que celle du (110). Une étude expérimentale approfondie, utilisant la microscopie électronique rétrodiffusés et transmission, a révélé que le Cr (110) est plus susceptible d'être endommagé que les autres orientations cristallines de surface. On constate que les défauts induits par le laser peuvent altérer la topographie de surface et la région sous-jacente, ce qui peut avoir un impact sur les caractéristiques des centres de rugosité favorisant la formation de structures de fréquence spatiale élevée. Afin d’accéder à la transition de phase subie dans la région de formation des LIPSS, une approche d'analyse microstructurale à haute résolution couplée à des calculs hydrodynamiques est utilisée, comprenant la croissance épitaxiale et la nanocavitation. La formation de structures de fréquence spatiale élevée est le résultat de nanocavités périodiques piégés sous la surface, ainsi que des nanocavités apparues à la surface des matériaux cubiques faces centrées.De plus, étant donné que le feedback dans la formation des LIPSS est souvent évoquée, le comportement dynamique des surfaces a été sondé par microscopie électronique à photoémission et étayé par des calculs électromagnétiques. Un caractère périodique des photoélectrons émis par les creux des LIPSS a été mis en évidence, ce qui a permis de vérifier la modulation du dépôt d'énergie.Le travail effectué contribue non seulement à progresser vers l'objectif général d’élucider le phénomène complexe multi-échelles de la formation des LIPSS, mais ouvre une nouvelle voie expérimentale pour générer des structures non conventionnelles avec des périodicités extrêmes (~60nm), offrant ainsi de nouvelles opportunités pour le traitement laser ultrarapide des métaux. / Irradiation of materials by ultrashort laser pulses triggers anisotropically structured arrangement of matter on the nanoscale, the so-called laser-induced periodic surface structures (LIPSS), or ‘ripples’. Ultrashort laser energy deposited and distributed inhomogeneously in the material launches local thermal stresses and transient phase changes yielding microstructural modifications. This thesis focuses on the role of irradiated surface alteration as well as in-depth microstructural modifications in promoting LIPSS formation, by establishing a correlation between self-organization of matter and defect generation taking into account crystalline orientation. Since LIPSS are generated at the threshold of phase transition, then the correlation with defects formation is relevant. An experimental study coupled with molecular dynamic MD simulations performed in the University of Virginia suggest that surface alteration generated by a single pulse irradiation of monocrystalline Cr samples in the spallation regime is likely to play a main role in triggering high-spatial frequency LIPSS generation upon irradiation by multiple laser pulses. Atomic force microscopy as well as computational results suggested that the nanoscale surface features are crystalline orientation dependent. The higher surface roughness generated by the first laser pulse activates scattering of the laser light and the local field enhancement upon irradiation by the second laser pulse, leading to the formation of much more pronounced high-spatial frequency structures on the (100) surface as compared to (110) one. An extended in-depth experimental study, using electron backscattered and transmission microscopy, combined with large-scale two-temperature model TTM-MD simulations revealed that Cr (110) is more likely to get damaged. It is found that laser-induced defects can alter the surface topography and the region beneath it which can impact in turn the roughness center features promoting high-spatial frequency structures formation. In order to infer the phase transition undergone in the LIPSS region, a high resolution microstructural analysis approach coupled with hydrodynamic calculations is employed, including epitaxial regrowth and nanocavitation. High-spatial frequency structures formation is found to be the result of periodic nanovoids trapped beneath the surface as well as nanocavities emerged at the surface on fcc materials. Furthermore, since optical feedback in LIPSS is often evoked, the behavior of dynamical surfaces was probed by photoemission electron microscopy and supported by electromagnetic calculations. A periodic character of photoelectrons emitted from nanoholes was unveiled, which in turn verified a modulated energy deposition. The performed work not only contributes to the progress towards the general goal of untangling the complex multiscale phenomenon of the LIPSS formation, but unlocks a new experimental setup to generate unconventional structures with extreme periodicities (~60 nm), which offers new opportunities in ultrafast laser processing of metals.