Cubic-phase silicon carbide (andamp;acirc;-SiC) nanostructures were successfully synthesized by the reaction of silicon monoxide (SiO) powder with multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) at high temperatures. Experiments were conducted under vacuum or in the presence of argon gas in a high-temperature furnace and the fabrication parameters of temperature (1300 -1500andamp;deg;C), time, and reactant material mass were varied to optimize the material. The resulting samples were then physically characterized using X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). XRD analysis revealed the presence of dominant andamp;acirc;-silicon carbide phases. SEM images depicted morphologies similar to the starting MWCNTs, having relatively larger diameter sizes, shorter lengths and reduced curvature. TEM observations showed the presence of solid and hollow nanostructures with both crystalline and amorphous regions. Additional experiments were performed to investigate de-aggregation and dispersion procedures for the andamp;acirc;-SiC nanostructures fabricated. Optimum results for these experiments were achieved by ultrasonication of 0.01 wt.% andamp;acirc;-SiC in N,N dimethyl formamide (DMF) and dispersion using a spin coater. A methodology for electrical testing of andamp;acirc;-SiC nanostructures was developed using the de-aggregation and dispersion process established. SEM observations revealed that the random nature of the dispersion procedure used was not efficient in forming contacts regions that would allow electrical measurements of andamp;acirc;-SiC nanostructures on the pre-patterned silicon substrate.

Dans ce travail, nous avons étudié les modifications du taux d'émission spontanée de sources internes utilisées comme sondes des variations de densités locales d'états photoniques. Des matériaux aussi divers que des milieux désordonnés polymères ou inorganiques, des cristaux photoniques et des nanostructures plasmoniques ont été caractérisés. Ainsi, nous discutons successivement i) les changements des taux d'émission spontanée de sources internes dus aux variations locales de densité du milieu polymère environnant, en dessous et au dessus de la température de transition vitreuse; ii) les changements des taux d'émission spontanée consécutives aux changements de conformation des molécules fluorescentes dus aux mouvements des chaînes environnantes; iii) l'étude de l'inhibition/exaltation de l'émission de fluorescence dans les cristaux photonique et iv) l'émission dans les nanostructures plasmoniques. Finalement, nous décrivons quelques perspectives de recherche telles que i) le développement de matériaux extrêmement désordonnés afin d'étudier les phénomènes de localisation de la lumière et de lasers aléatoires; ii) le developpement des nanostructures plasmoniques combinant plasmons de surface localisés et propagatifs afin de générer des facteurs de Purcell élevés dans une gamme spectrale soit très large soit très étroite et iii) le développement des structures plasmoniques sensibles à l'effet Kerr optique afin de réaliser des bistables optiques.

Dans cette thèse, nous avons étudié les propriétés expérimentales des polaritons unidimensionnels dans les microfils de ZnO dans le but d'étudier le régime de dégénérescence quantique des polaritons à haute température et en régime de confinement de basse dimensionnalité. ZnO est en effet un matériau semiconducteur à grand gap dans lequel l'exciton bénéficie d'une très forte énergie de liaison qui garantit leur stabilité à température ambiante. D'autre part, la géométrie en "fil" de section hexagonale et de diamètre micrométrique confine les modes photoniques et les rend unidimensionnels. On montre que l'interaction entre l'exciton et ces modes photoniques est en régime de couplage fort, et que les polariton-excitoniques qui en résultent sont eux aussi en régime de confinement unidimensionnel. Cette thèse propose une étude détaillée de la physique de ces polaritons 1D. Dans un premier temps, on démontre que le régime de couplage fort unidimensionnel est conservé jusqu'à température ambiante avec une très grande énergie de Rabi de 300 meV pour une largeur de raie typique 75 fois plus faible. Cette faible largeur de raie, même à température ambiante, est une conséquence inattendue de la grande énergie de Rabi en comparaison de l'énergie maximum des phonons dans ZnO. Cet effet isole très efficacement les polaritons des vibrations thermiques du réseau. Nous nous sommes intéressés aussi à une structure similaire: les microfils de GaN. Dans ces fils, on profite d'une zone fortement dopée pour comparer expérimentalement le spectre en régime de couplage faible et en régime de couplage fort dans le même fil. Nous avons ensuite étudié les propriétés des gaz de polaritons dans les microfils de ZnO sous forte excitation dans le but d'atteindre le régime de dégénérescence quantique 1D. Nous démontrons qu'un régime de laser à polaritons est atteint à basse température en régime de couplage fort dans une situation inédite où les polaritons sont à 97% excitoniques. Cette propriété est comprise grâce à une étude détaillée des propriétés de relaxation des excitons vers les états de polaritons en régime de faible et forte excitations. Cette thèse donne les bases de la compréhension des polaritons unidimensionnels dans les microfils de ZnO. Les propriétés observées montrent que les microfils de ZnO sont particulièrement adaptés à l'étude des gaz de polaritons dégénérés 1D à haute température.

Le graphène est un matériau constitué d'une seule couche atomique de carbone et représente un sujet majeur de la physique de la matière condensée. Le graphène possède de nombreuses propriétés remarquables : structure électronique décrite par une equation de Dirac sans masse, forte mobilité électronique, effet Hall quantique anormal, résistance ,rigidité et conductivité thermique élevée. Cette these concerne la structure électronique et le transport dans le graphène. Nous considérons en particulier le cas des bicouches tournées de graphène. Ces systèmes ont été découverts en particulier dans le graphène produit sur le carbure de silicium et présentent des propriétés originales par rapport aux bicouches dans l' empilement AB qui existe par exemple dans le graphite. Nous analysons au moyen d'une théorie perturbative et aussi par des approches numériques la densité d'états dans ces systèmes.Nous montrons que la densité d'états présente des oscillations avec la même période que celle du Moiré produit par ces bicouches. Nous analysons aussi le rôle des défauts sur les propriétés de transport en particulier dans le cas ou les défauts sont répartis uniquement sur une des deux couches. Ici aussi notre approche combine théorie perturbative du couplage interplans et approches purement numérique en liaisons fortes. Nous considérons aussi le role joué par les adatomes comme l'hydrogène par exemple. Nous analysons la modification de la densité d'états induite autour de l'adatome et les variations correspondantes de densité de charge et de potentiel électrostatique. Ces systèmes tendent à produire des états resonants près de l'énergie de Dirac qui dependent beaucoup aussi de la position top ou hollow de l' adsorbat. Pour des orbitales de type "s" la resonance est plus marquée si l'adatome est en position hollow. Nous montrons que l'image par experience STM (microscopie à effet tunnel) depend beaucoup de la distance entre l'adsorbat et la pointe du STM. Dans un régime de champ proche la résonance de l'adsorbat peut même apparaître comme un creux dans le signal dI/dV du STM.

Le confinement quantique dans le silicium, sous forme de boîtes quantiques de silicium de diamètre 5 nm, permet de contrôler le bandgap et donc l'émission de lumière. Cette ingénierie du bandgap des nanocristaux de silicium est utile pour les applications photovoltaïques avancées et présente l'avantage de conserver la compatibilité avec les technologies silicium existantes. Ces boîtes quantiques peuvent aider à réduire les pertes par thermalisation dans une cellule solaire homo-jonction. Ce travail se concentre sur la fabrication à grande échelle des nanocristaux de silicium dans SiO2 en utilisant le Dépôt Chimique en Phase Vapeur assisté par Plasma (PECVD), suivi d'un recuit à haute température. Des monocouches sont comparées avec des multicouches pour les propriétés morphologiques, électriques et optiques et des dispositifs avec ces différents couches sont comparés. Dans le cas d'une structure monocouche, l'épaisseur de la couche contrôle l'organisation des nanocristaux et permet de mettre en évidence l'amélioration de la conductivité électrique, avec cependant une réponse optique faible. Les multicouches montrent un bandgap du Si augmentée et controlee, avec une meilleure absorption dans la gamme bleu-vert visible, accompagnée d'une conductivité électrique faible. L'amélioration de ces propriétés optiques est un signe prometteur pour une potentielle intégration photovoltaïque.

Access to abstract permanently restricted to Ball State community only / Construction of experimental setup -- Synthesis of MoS₂ and WS₂ fullerene like structures -- Synthesis of MoS₂ and WS₂ nanotube like structures -- Infrared spectroscopy of acetonitrile adsorption on synthesized MoS₂ materials. / Access to thesis permanently restricted to Ball State community only / Department of Chemistry

In order to improve the optical losses of spherical silicon solar cells, new fabrication designs were presented. The new device structures are fabricated based on integration of nanostructures into spherical silicon solar cells. These new device structures include: spherical silicon solar cells integrated with nanostructured antireflection coating layers, spherical silicon solar cells with hemispherical nanopit texturing, and cells integrated with colloidal quantum dots. Silicon spheres were characterized by means of transmission electron microscopy (TEM), single-crystal x-ray diffraction and x-ray powder diffraction to establish the crystallinity nature of the silicon spheres. Furthermore, the material properties of silicon spheres including surface morphology, microwave photoconductivity decay lifetime, and impurity elemental distributions were studied. Silicon nitride antireflection coating layers were developed and deposited onto the spherical silicon solar cells, using a PECVD system. A low temperature hydrogenation plasma technique was developed to improve the passivation quality of the spherical silicon solar cells. The spectral response of silicon spheres with and without a silicon nitride antireflection coating was studied. We have successfully developed and integrated a nanostructured antireflection coating layer into spherical silicon solar cells. The nanostructured porous layer consists of graded-size silicon nanocrystals and quantum-size Si nanoparticles embedded in an oxide matrix. This layer has been characterized by means of scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), Scanning tunneling TEM, energy filtered TEM, transmission electron diffraction (TED), electron energy loss spectroscopy (EELS), energy dispersive x-ray (EDX), Raman spectroscopy and photoluminescence spectroscopy (PL). We developed a novel technique of electrochemical etching for silicon surface texturing using a liquid-phase deposition of oxide mask. Using a focus ion-beam (FIB) technique, cross-sectional TEM samples were prepared to investigate the nature of texturing and the composition of the deposited mask. The hemispherical nanopit texturing was successfully integrated into spherical silicon solar cells and the etching mechanisms and the chemical reactions were discussed. CdSe colloidal quantum dots with diameter of about 2.8nm were integrated into a graded-density nanoporous layer. This structure was implemented on the emitter of the spherical silicon solar cells and the spectral response with and without incorporation of QDs was studied.

Gold nanoparticles were deposited onto a silicon substrate using electroless deposition. The process was optimized by adjusting the deposition time, the temperature of the plating solution, the amount of time that the silicon was exposed to hydrofluoric acid, and the concentration of the plating solution. The nanoparticles deposited on the silicon were characterized using scanning electron microscopy. The optimized electroless deposition process was then used to modify the surface of silicon solar cells with gold nanoparticles for enhanced power generation. Spectral response and I-V curve tests were performed on the modified solar cells to quantify the enhancements. The modified surfaces of the silicon solar cells were characterized by scanning electron microscopy and reflectance measurements. The electroless deposition process was also used to generate nanostructures for surface-enhanced Raman scattering (SERS). A template-nanohole array was fabricated on silicon by focused ion beam milling. Gold nanoparticles were deposited in the holes of the template, resulting in interesting gold-nanodoughnut structures. The gold nanodoughnuts were examined by scanning electron microscopy, and their potential as SERS substrates were tested using Rhodamine 6G as a molecular probe under 633 nm laser excitation. / Graduate / 0494 / 0485 / mmillard@uvic.ca

Gold nanoparticles were deposited onto a silicon substrate using electroless deposition. The process was optimized by adjusting the deposition time, the temperature of the plating solution, the amount of time that the silicon was exposed to hydrofluoric acid, and the concentration of the plating solution. The nanoparticles deposited on the silicon were characterized using scanning electron microscopy. The optimized electroless deposition process was then used to modify the surface of silicon solar cells with gold nanoparticles for enhanced power generation. Spectral response and I-V curve tests were performed on the modified solar cells to quantify the enhancements. The modified surfaces of the silicon solar cells were characterized by scanning electron microscopy and reflectance measurements. The electroless deposition process was also used to generate nanostructures for surface-enhanced Raman scattering (SERS). A template-nanohole array was fabricated on silicon by focused ion beam milling. Gold nanoparticles were deposited in the holes of the template, resulting in interesting gold-nanodoughnut structures. The gold nanodoughnuts were examined by scanning electron microscopy, and their potential as SERS substrates were tested using Rhodamine 6G as a molecular probe under 633 nm laser excitation. / Graduate / 0494 / 0485 / mmillard@uvic.ca

This thesis is comprised of two closely related studies of fullerenes. The first part is an investigation of C60 and C70 nanocrystals using both experimental and simulated electron energy loss (EEL) spectra. Through a detailed comparison of particular features in EEL spectra collected from these materials in a transmission electron microscope, with simulated spectra, it is established that differences in spectra from different materials can be linked to particular aspects of the structural models. For example, in the case of C60 differences in experimental spectra from different samples can be linked to differences in the bond lengths within the molecules of different samples. In the case of C70, it is found that features within the spectrum which have previously been attributed to the ten equatorial atoms do not have this origin in a crystal. The second part is an experimental investigation of endohedral fullerenes Nd@C82 and Sc3N@C80. The effect of temperature on the EEL spectrum is investigated and, in the case of Nd@C82, the effect of the presence of different isomers is also investigated. Spectra are successfully obtained from the encapsulated atoms, and the importance of careful experiments in terms of avoiding contamination is highlighted.