Fosfoniumjonvätskor har tidigare studerats som potentiella nya avancerade smörjmedel på grund av sina unika fysikaliska egenskaper och fördelar jämfört med både traditionella smörjmedel och andra typer av jonvätskor. Dessa studier har uppvisat lovande resultat med avseende på reducering av nötning och friktion såväl som kontroll av dessa parametrar med en pålagd elektrisk potential. En multitud av frågor återstår dock att besvara om strukturering av jonarter i den skyddande gränssnittfilmen som bildas och kopplingen mellan strukturella drag i de involverade jonarterna och den skyddande funktionen av gränsnittsfilmen. I denna avhandling studeras ett flertal mono och dikatjon fosfoniumjonvätskor med icke halogena bis(oxalato)borat anjoner såväl som en binär blandning av dessa av intresse som nya avancerade smörjmedel och som additiv med neutronreflektometri vid ett elektrifierat elektrodgränssnitt med syfte att studera strukturella egenskaper av den gränsnittsfilmen som bildas samt elektroresponsiviteten av denna film. Resultaten av detta uppvisar egenskaper om både struktureringen av jonarterna och deras elektroresponsivitet av intresse för den fortsatta utvecklingen av avancerade smörjmedelslösningar med fosfoniumjonvätskor. / Phosphonium ionic liquids(ILs) has previously been investigated as advanced novel lubricants because of their physical unique properties and advantages compared to traditional lubricants and other ILs. These studies have showed promising results in wear and friction reduction as well as the tribotronic control of those properties. A multitude of questions however remain about the interfacial structuring of these protective films and the connection between structural features in the ionic species to the protective function of the interfacial film.In this thesis multiple non-halogenated mono- and di-cationic phosphonium ionic liquids with bis(oxalato)borate anion as well as a binary mixture of interest for advanced neat lubricants or additives has been studied by neutron reflectometry at an electrified electrode interface to investigate interfacial properties and electroresponsiveness of the species. The results elucidate properties of the structuring of key to the further development of phosphonium ILs for use in advanced lubrication formulations.