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Assemblies and supramolecular sensors that operate in competitive aqueous solutions and biofluids

Beatty, Meagan 27 September 2019 (has links)
Nature has inspired chemists to develop complex assemblies that perform functions in biologically relevant solutions. Yet this is not a trivial task. Not only does water act as a competitive medium but the salts that are inevitably present hamper supramolecular hosts from properly binding and carrying out their programmed function. This work was inspired by a serendipitous discovery of water-soluble functionalized calix[4]arenes that self-assemble into homodimers in salty water, mock serum and real urine. This thesis aims to explore this homodimerizing motif to learn more about self-assembly in salty water and to develop useful supramolecular tools. First the structural limits of the calixarene motif was explored by the transformation into a clip-like host that assembled similarly in water. NMR titrations revealed that the homodimers responded to hydrophobic cationic guests by dissociating to form new host-guest complexes. The resilience of the self-assembling motif was then tested against extreme co-solute conditions. In this part of the study, reversible covalent bonds were introduced within the dimer scaffold to afford a dynamic library of exchangeable hosts. Quantitative NMR was used to monitor each host in response to molar concentrations of urea and salt. This work also reports on a new class of salt-tolerant supramolecular chemosensors, called DimerDyes. These sensors form quenched homodimers in water but dissociate in the presence of hydrophobic cations to form new emissive complexes. Its mode of action was characterized by DOSY, 1H NMR and fluorescence spectroscopy. DimerDyes successfully monitored enzymatic reaction in real-time despite the presence of competitive salts and co-factors. The DimerDye concept was quickly expanded by the parallel synthesis of crude DimerDyes and efficient testing for illicit drugs without the need for purification. “Hit” dimers were then purified, characterized and were able to detect multiple different drug classes in real saliva. / Graduate / 2020-09-19
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Estudo da radiolise do cloridrato de tetraciclina em po em solucoes aquosas e em alcool benzilico a 77K por espectroscopia de ressonancia paramagnetica eletronica

GUEDES, SELMA M.L. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:25:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:09Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02284.pdf: 4059423 bytes, checksum: 4c77d37038c3c117bc9c44b7d5e72aaa (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP
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Controle das características geométricas de nanopartículas de prata através da conformação temporal de pulsos ultracurtos utilizando algoritmos genéticos / Control of the geometric characteristics of silver nanoparticles by ultrashort pulses temporal shaping using genetic algorithms

CORDEIRO, THIAGO da S. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:41:47Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:18Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP
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Eletrodissolucao de aluminio e uranio metalicos em meio aquoso

RODRIGUES, LEVI S. 09 October 2014 (has links)
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laser de Nd:YAG associado a solucoes de sais metalicos no tratamento da hipersensibilidade dentinaria

GLAUCHE, CARLOS E.C. 09 October 2014 (has links)
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Estudo da radiolise do cloridrato de tetraciclina em po em solucoes aquosas e em alcool benzilico a 77K por espectroscopia de ressonancia paramagnetica eletronica

GUEDES, SELMA M.L. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:25:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:09Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02284.pdf: 4059423 bytes, checksum: 4c77d37038c3c117bc9c44b7d5e72aaa (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP
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Avaliacao do potencial de adsorcao de U, Th, Pb, Zn e Ni pelas fibras de coco / Evaluation of potential of adsorption of U, Th, Pb, Zn and Ni by the coir pith

MONTEIRO, RAQUEL A. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:55Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A biomassa residual proveniente de atividades agrícolas tem sido avaliada como biossorvente de metais e compostos orgânicos devido às propriedades adsortivas, ao baixo custo, abundância e ser uma fonte renovável. Neste trabalho apresenta-se a eficiência das fibras de coco como biossorvente na remoção de íons de U, Th, Pb, Zn e Ni de meio aquoso. A fibra de coco é um sub-produto do coco, uma fonte natural renovável. O estudo foi realizado por ensaio em batelada. Estudaram-se a influência do pH 1 a 8, a dosagem das fibras de coco e o tempo de equilíbrio. Verificou-se que a adsorção aumenta com o aumento do pH e da dose. Os modelos de Langmuir e Freundlich foram aplicados para descrever a isoterma de equilíbrio de adsorção. A cinética do processo foi analisada a partir dos modelos de pseudo- primeira e pseudo-segunda ordem. Calculou-se a energia livre de Gibbs. No intervalo de concentração de 100 mg.L-1 a 500 mg.L-1, o processo de adsorção foi melhor descrito pela equação de Langmuir para os íons Pb2+ e Zn2+ e Freundlich para os íons UO2 2+, Th4+ e Ni2+. A cinética foi melhor representada pelo modelo de pseudo-segunda ordem. O processo de biossorção para remoção dos íons das soluções foi considerado espontâneo. Os resultados são promissores indicando perspectivas de aplicação das fibras de coco como biossorvente de íons de U, Th, Pb, Zn e Ni em processos de tratamento de águas residuárias. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP
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Controle das características geométricas de nanopartículas de prata através da conformação temporal de pulsos ultracurtos utilizando algoritmos genéticos / Control of the geometric characteristics of silver nanoparticles by ultrashort pulses temporal shaping using genetic algorithms

CORDEIRO, THIAGO da S. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:41:47Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:18Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho utilizou pulsos laser ultracurtos para modificar, de forma controlada, as características dimensionais de nanopartículas de prata em solução aquosa. Para atingir este objetivo foram empregados algoritmos genéticos e circuitos microfluídicos. Utilizou-se um conformador temporal de pulsos ultracurtos para criar diversos perfis temporais de pulsos que irradiaram soluções de nanopartículas de prata. Estes perfis temporais foram ajustados em tempo real, visando otimizar o resultado do experimento, quantificada pela diminuição do diâmetro médio das nanopartículas nas soluções irradiadas. Uma vez que cada experimento de minimização do diâmetro das nanopartículas exigiu centenas de medidas, sua realização foi possível em decorrência da utilização de um circuito microfluídico construído especialmente para este trabalho. Neste circuito é possível utilizar pequenas quantidades de amostra, levando a curtos tempos de irradiação e medição, além da evidente economia de amostras. Para a realização deste trabalho foi elaborado e testado um algoritmo genético interfaceado a diversos equipamentos, incluindo um filtro acustóptico dispersivo programável que modifica as características temporais dos pulsos ultracurtos, através da introdução de componentes de fases espectrais nestes pulsos. Utilizando o algoritmo genético e o filtro acustóptico dispersivo programável foram realizados experimentos de encurtamento da duração temporal dos pulsos ultracurtos provenientes do sistema laser, resultando na obtenção de pulsos com durações próximas às limitadas por transformada de Fourier. Além disso, foram realizados experimentos para a otimização do processo evolutivo do algoritmo genético escrito em Labview. Os experimentos de irradiação de soluções de nanopartículas de prata mostraram que, ao conformar a duração dos pulsos utilizados nas irradiações, pôde-se controlar as dimensões destas nanopartículas, diminuindo seu tamanho médio por um fator 2. Esses experimentos caracterizam a irradiação de nanopartículas por lasers de pulsos ultracurtos como uma importante técnica de controle de características de nanopartículas. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP
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Eletrodissolucao de aluminio e uranio metalicos em meio aquoso

RODRIGUES, LEVI S. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:45:16Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:09:38Z (GMT). No. of bitstreams: 1 07291.pdf: 4979703 bytes, checksum: e454a20fc002a772e73a3aa1f5d86a92 (MD5) / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP / FAPESP:97/00725-0
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laser de Nd:YAG associado a solucoes de sais metalicos no tratamento da hipersensibilidade dentinaria

GLAUCHE, CARLOS E.C. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:45:39Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:09:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 07607.pdf: 2929018 bytes, checksum: 9a8d3e1d93adb583d2ea91814a4100de (MD5) / Dissertacao (Mestrado Profissionalizante em Lasers em Odontologia) / IPEN/D-MPLO / Intituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares, IPEN/CNEN-SP; Faculdade de Odontologia, Universidade de Sao Paulo

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