Cette thése porte sur l'étude des relations entre la symétrie des boîtes quantiques de semiconducteur auto-assemblées III-V et II-VI (QDs, anglais quantum dots) et leurs propriétés optiques. L' intrication de polarisation d'une paire de photon émise dans la cascade biexciton-exciton d'une boîte quantique d'InGaAs a été récemment démontrée par deux groupes [1, 2]. En principe, l'éclatement de structure fine (FSS, anglais fine structure splitting) du niveau fondamental d'un exciton neutre, qui caractérise l'anisotropie native des boîtes quantiques, doit être inférieur à la largeur des raies radiatives. Dans le cas contraire, la collection de photons intriquées nécessite une post-sélection draconienne, qui réduit fortement l'effcacité d'une telle source [2]. Une technique fiable permettant un tel contrôle de la structure fine est fortement souhaitable afin d'envisager de futures applications des boîtes quantiques comme source des photons intriqués en polarisation. Dans ce but, l'application d'une perturbation externe semble être une technique très prometteuse. Différentes stratégies pour lutter contre cette levée de dégénérescence ont été abordées par divers groupes de recherche ces derniµeres années : (i) effectuer un traitement post-croissance tel qu'un recuit pour modifier les propriétés structurale des boîtes [3, 4]), (ii) appliquer une perturbation externe comme par exemple une contrainte uni-axiale [5], en vue de compenser l'anisotropie, (iii) chercher à produire une dégénérescence fortuite en appliquant un champ magnétique transverse [6]. C'est cette dernière méthode qui en 2006 a donné les résultats les plus probants, en démontrant le contrôle du degré d'intrication des photons émis par une boîte quantique unique. C'est donc dans un contexte d'intense compétition internationale que nos propres travaux ont été menés. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de deux effets: (i) la déformation par un champ électrique externe de la fonction d'onde des excitons de boîtes quantique [7], (ii) le déplacement Zeeman des niveaux excitoniques par un champ magnétique transverse pouvant conduire µa une dégénérescence accidentelle des deux niveaux d'exciton [8].<br />Le premier Chapitre 1 (Introduction: quantum dots for entangled photons emission) sert à introduire brièvement les propriétés fondamentales des boîtes quantiques de semiconducteur. Nous donnerons une description simple de leurs états électroniques, suffisantes pour discuter les propriétés optiques de ces objets et bien comprendre le rôle que joue l'anisotropie des boîtes. En particulier la levée de dégénérescence des niveaux excitoniques sera décrite ainsi que ses conséquences pour l'émission de photons intriqués en polarisation.<br />Dans le Chapitre 2 (Samples and Experimental setups) nous décrirons les échantillons de boîtes quantiques étudiés au cours de cette thèse, à savoir des boîtes InAs/GaAs et CdTe/ZnTe. Nous présenterons les procédés technologiques utilisés pour réaliser des structures à effet de champ en vue de l'application d'un champ électrique. Enfin les différents montages expérimentaux de micro-photoluminescence seront détaillés.<br />Dans la partie suivante (Chapitre 3, Influence of electric field on quantum dots) nous présenterons des résultats de spectroscopie de boîtes quantiques individuelles dans un champ électrique. La levée de dégénérescence des excitons est reliée µa l'interaction anisotrope d'échange entre électron et trou laquelle dépend sensiblement de la forme de la fonction d'onde excitonique. Un champ électrique semble être un bon moyen pour modifier cette dégénérescence et donc éventuellement l'annuler. Le champ est d'abord appliqué dans le plan des boîtes, géométrie qui semble la plus propice à changer la symétrie des fonction d'ondes. Selon la direction du champ par rapport aux axes principaux des boîtes il devrait être possible d'augmenter ou diminuer le FSS. Par la technologie de contacts sur des matériaux d'III-V (structures de diode n-Schottky et Schottky-Schottky) il nous a été possible d'appliquer le champ électrique avec succµes sur des boîes quantiques. Des changements systématiques de l'anisotropie optique de la luminescence étaient obtenus [7]. Ceux-ci sont le fruit de deux effets concurrents : la modification prévue de la symétrie des fonction d'ondes et la modification du recouvrement des fonctions d'onde d'électron et trou. Le dernier effet devrait toujours mener a la réduction de l'interaction d'échange. Afin d'estimer sa valeur nous avons exécuté des expériences dans une configuration de champ électrique parallèle à la direction<br />de croissance des QDs. Dans cette configuration le champ ne semble pas devoir modifier significativement la symétrie des fonctions d'ondes pour un électron et un trou. Les changements de structure fine devraient être provoqués principalement par la séparation spatiale des porteurs. Les variations observées dans le champ vertical étaient plus petites que pour la configuration dans le plan, ce qui confirme notre hypothµese. Mais pour autant, l'asymétrie observée en renversant le sens du champ électrique indique aussi que le champ vertical produit un effet sur la symétrie des excitons [9]. Ceci se comprend assez bien car le champ électrique vertical déplace les porteurs par rapport aux régions de forte anisotropie des boîtes quantiques situées au dessus et au dessous du coeur de la boîte.<br />Les changements de FSS dans le champ horizontal qui on été obtenus, sont relativement grands (comparable au décalage Stark), mais l'utilité de cette méthode reste limitée par la diminution d'intensité (due à la séparation spatiale des porteurs, et à leur ionisation hors des boîtes par échappement tunnel). Toutefois, l'annulation complète de la structure vine a été observée sur quelques boîtes quantiques possédant une anisotropie initiale faible. <br />D'autres mesures sur les complexes excitoniques tels que biexciton et trions nous ont permis de déterminer la position spatiale relative d'un électron et d'un trou à l'intérieur d'une boîte [9]. Les études de l'influence du champ électrique sur les propriétés optiques de boîtes II-VI ont été limitées à des observations liées aux fluctuations de champs électriques locaux, responsables de variations noncontrôlées de la structure fine excitonique [10].<br />Le Chapitre 4 (Influence of magnetic field on quantum dots) est consacré à la description de l'influence du champ magnétique externe sur l'émission des boîtes. Pour des boîtes II-VI, la technologie de fabrication d'électrodes n'étant pas disponible, l'application d'un champ magnétique mérite vraiment d'être explorer. Nous avons expérimentalement observé que pour des boîtes CdTe/ZnTe les changements de FSS dépendent de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Pour le champ appliqué oblique aux axes principaux d'une boîte nous avons noté une rotation de la polarisation d'émission. L'explication de ces résultats repose sur le couplage très particulier entre les états "brillants" et les états "noirs" dans la configuration de champ transverse, comme le montre un modèle théorique de l'interaction Zeeman dans cette configuration. Il faut pour cela introduire un facteur de Landé transverse non nul pour les trous, ce qui suggère d'inclure le mélange de bande entre trous lourds et trous légers. Nous avons obtenu une bonne concordance entre les résultats expérimentaux et la théorie [8]: qualitative en ce qui concerne la rotation de la polarisation et de l'intensité des raies de luminescence, et quantitative pour l'évolution des niveaux d'énergie et de la structure fine. Très important d'un point de vue théorique, ont été prises en considération non seulement la direction du champ par rapport aux axes des boîtes, mais également par rapport aux axes du cristal. Le formalisme théorique était nécessaire pour comprendre comment le champ magnétique peut modifier la dégénérescence du spin dans certains cas seulement, et pour expliquer le rôle de l'anisotropie du facteur g transverse des états de trou. Les mesures dans le champ longitudinal ont quant-à elles fourni des informations sur le facteur g longitudinal des excitons. Elles montrent la gamme de champ pour laquelle l'anisotropie de QD devient négligeable par rapport a l'énergie Zeeman, conditions dans lesquelles on obtient l'émission des états propres bien polarisés circulairement.<br />Les études de la rotation du spin de l'exciton considéré comme un système a deux niveaux sont présentées dans le Chapitre 5 (Towards entanglement) dans l'optique principale d'étudier sa cohérence quantique. En premier lieu, nous montrons la disparition de cette précession quand l'éclatement de structure fine est annulée grâce µa un champ électrique: cela se manifeste par une résonance de l'orientation optique du spin de l'exciton sous excitation quasi-résonnante. La largeur de cette résonance permet de remonter de manière très originale à la largeur de raie homogène de la boîte quantique. Réciproquement, on observe que pour des boîtes quantiques avec une forte levée de dégénérescence, on peut réaliser l'alignement optique des excitons par une excitation résonnante (assistée par un phonon LO) polarisée linéairement et parallèlement aux axes de la boîte quantique. De manière plus générale, en fixant la polarisation de l'excitation et en variant la base de détection de la polarisation de la luminescence, nous mettons en évidence de forts effets de conversion de la polarisation (circulaire en linéaire et réciproquement) provoquées par la précession du spin de l'exciton dans le champ magnétique effectif (champ externe + interaction d'échange anisotrope). Ces effets sont la preuve que l'exciton garde parfaitement sa cohérence quantique aux échelles de temps de la luminescence. Tous les résultats présentés sont en bon accord avec une description théorique basée sur le formalisme de la matrice densité. <br />Le dernier Chapitre 6 (Conclusions) présente un sommaire des résultats obtenus. Les études expérimentales et modélisations théoriques confirment que les perturbations externes, comme le champ électrique et magnétique, peuvent être utilisées pour modifier la structure des niveaux excitoniques des boîtes afin de contrôler leurs propriétés optiques. Les études détaillées de la direction de perturbation par rapport aux axes de l'anisotropie nous ont permis de comprendre les mécanismes de l'influence de ces champs sur les niveaux excitoniques. Le contrôle de la structure fine donne une chance d'augmenter la symétrie pour améliorer le degré d'intrication des pairs de photons corrélés émis par un biexciton.<br /><br />[1] R. J. Young et al,. New J. Phys., 8:29, 2006.<br />[2] N. Akopian et al., Phys. Rev. Lett., 96:130501, 2006.<br />[3] R. J. Young et al., Phys. Rev. B, 72:113305, 2005.<br />[4] A. I. Tartakovskii et al., Phys. Rev. B, 70:193303, 2004.<br />[5] S. Seidl et al., Appl. Phys. Lett., 88:203113, 2006.<br />[6] R. M. Stevenson et al., Phys. Rev. B, 73:033306, 2006.<br />[7] K. Kowalik et al., Appl. Phys. Lett., 86:041907, 2005.<br />[8] K. Kowalik et al., Phys. Rev. B, 75:195340, 2007.<br />[9] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:3890, 2006.<br />[10] K. Kowalik et al., Phys. Stat. Sol. (c), 3:865, 2006.<br />[11] A. Kudelski et al., J. Lumin., 112:127, 2005.

La manipulation optique d'objets en surface d'un guide d'onde représente une approche potentiellement intéressante pour le développement de microsystèmes de tri de particules. Toutefois, la mise en oeuvre de ces dispositifs est actuellement freinée par des performances limitées en terme de propulsion mais aussi par une mauvaise maîtrise des interactions mises en jeu sur des objets métalliques. Ces difficultés ont jusqu'alors interdit la manipulation d'objets biologiques sur ces composants. A travers une étude théorique, nous proposons une méthode originale de calcul des forces optiques s'exerçant sur un objet en surface d'un guide d'onde. Elle permet de mettre en évidence l'existence de forces de gradient répulsives, sur des billes métalliques, dans certaines conditions. L'élaboration d'un dispositif expérimental dédié à la manipulation de particules nous a permis de valider ce modèle et de mettre en évidence une forte dépendance des vitesses des billes métalliques micrométriques avec la polarisation de la lumière. Ces observations illustrent l'impact des forces de gradient sur le mouvement des particules. D'un point de vue plus appliqué, le modèle théorique développé nous a permis de concevoir des structures guidantes destinées à optimiser la propulsion des particules. Expérimentalement, l'utilisation de guides en nitrure de silicium a effectivement conduit à améliorer de façon conséquente les performances des dispositifs existants. Celles-ci nous ont permis d'élargir le champ d'application de cette technique au domaine de la biologie et de mettre en oeuvre le déplacement et la concentration de cellules sur des guides d'onde, sans aucun marquage.

La connaissance simultanée de la richesse et vitesse locale est très importante dans de nombreuses applications de combustion et spécialement dans les moteurs à injection directe essence où la flamme se propage à travers une distribution de mélange air-carburant hétérogène. Cette étude reproduit ces hétérogénéités de richesse avec un mélange propane-air dans une chambre de combustion à volume constant. L'influence locale de la richesse et de la vitesse sur la propagation de la flamme est étudiée. La stratification est crée par un jet pulsé riche injecté dans une chambre en mélange pauvre, le mélange étant ensuite allumé. Deux diagnostics optiques ont été utilisés simultanément, la PIV pour la mesure de vitesse et la FARLIF pour la mesure de richesse à froid et en combustion. Les propriétés et gammes d'applications de la PIV et de la FARLIF ont été vérifiées. Ces méthodes ont ensuite été utilisées pour étudier les caractéristiques de la combustion stratifiée.

De nombreuses applications industrielles nécessitent le dépôt de films métalliques à la surface de polymères afin de conférer une fonction de conduction électrique à ces matériaux isolants. Cette étude a été motivée par la volonté de la société Radiall, dont une partie de l'activité concerne la réalisation de connecteurs à haute performance, de remplacer le procédé de métallisation par voie humide par un procédé de dépôt par voie sèche plasma. Le travail présenté ici porte ainsi sur l'étude du procédé de pulvérisation cathodique magnétron avec ionisation de la vapeur par plasma radiofréquence (RF-IPVD) pour le dépôt de couches minces de cuivre sur substrats de formes complexes en poly-sulfure de phénylène. Cette thèse regroupe d'une part les résultats concernant la métallisation des connecteurs et d'autre part l'analyse de la phase plasma. La validation du procédé RF-IPVD a comporté plusieurs étapes : i) le développement du traitement du polymère par plasma ICP avant dépôt du film de cuivre afin que l'adhérence satisfasse la norme ISO 2409. ii) la détermination des paramètres d'élaboration permettant d'optimiser la conductivité des films et leur conformité sur les substrats 3D. Ces travaux se sont concrétisés par la définition d'un réacteur pilote dans l'optique de réaliser la transposition à l'échelle industrielle du procédé RF-IPVD. Plusieurs études à caractère fondamental ont également été menées afin, d'une part, de comprendre les mécanismes régissant l'adhérence (analyses XPS) et ceux régissant la résistivité (analyses DRX). D'autre part, l'utilisation de divers diagnostics de la phase plasma ont été employés afin de comprendre les mécanismes de transfert d'énergie prenant place dans le milieu gazeux et responsables des propriétés des dépôts.

Cette thèse présente l'utilisation d'impulsions ultracourtes pour des expériences de microscopie non-linéaire et d'optique quantique. Dans un premier temps, nous exposerons plusieurs techniques de façonnage d'impulsions et nous détaillerons en particulier le fonctionnement et la caractérisation de notre dispositif de façonnage. Nous étudierons l'utilisation d'un masque de phase 2D diffractif adressé optiquement qui permet un façonnage à la fois en phase et en amplitude spectrale. Par la suite, nous verrons comment le façonnage d'impulsions ultra-courtes peut être un outil efficace pour sélectionner les fluorophores excités en microscopie à deux photons. Pour cela, nous présenterons une expérience de contrôle cohérent de l'absorption à deux photons dans un embryon de drosophile vivant avec notre système de façonnage programmable. Ensuite nous décrirons un schéma de façonnage simplifié à base de prismes, qui, conjointement avec une approche de multiplexage temporel des impulsions, permet d'imager simultanément plusieurs fluorophores. Enfin, nous discuterons l'utilisation d'impulsions ultracourtes pour des expériences de mesures de temps et de dispersion à la limite quantique. Nous détaillerons en particulier une étude théorique et expérimentale d'un système de façonnage original à base de matériaux biréfringents pour produire la dérivée temporelle d'un champ électrique ou bien la dérivée temporelle de son enveloppe.

Les méthodes de synthèses chimiques et d'auto-assemblage sont aujourd'hui envisagées pour fabriquer des matériaux nanostructurés aux propriétés optiques contrôlées. Nous avons considéré le cas le plus simple de composites combinant un polymère non-structuré et des nanoparticules d'or sphériques, dont nous fabriquons des films d'épaisseur et de fraction volumique en or variables et étudions les propriétés optiques, par ellipsométrie spectroscopique, dans les domaines ultraviolet-visible-proche infrarouge. Pour des films tridimensionnels épais (30-200 nm) de fraction volumique en nanoparticules inférieure à 6%, les variations de l'indice optique avec la longueur d'onde sont bien décrites par une loi de mélange de Maxwell-Garnett modifiée par l'introduction de polarisabilités anisotropes rendant compte du couplage électromagnétique entre particules proches. Des d'échantillons très denses en nanoparticules ont été fabriqués (jusqu'à des fractions volumiques de 30%), et montrent, dans une bande spectrale finie, des permittivités électriques proches de zéro ou négatives. Pour des échantillons très minces (épaisseur de l'ordre de la taille des nanoparticules), nous montrons que l'indice optique complexe n'est plus un descripteur intrinsèque du système et que l'analyse ellipsométrique ne permet pas de déterminer l'épaisseur de manière non-ambigüe. On a accès en revanche à la section efficace d'extinction des particules : lorsque les particules sont déposées très près du substrat de silicium, les valeurs expérimentales sont exaltées par rapport aux valeurs théoriques, même en tenant compte d'effets de dipôles image dans le substrat. Les conclusions de ce travail ont permis d'éclaircir le lien entre les propriétés optiques mesurées et la nanostructure de films composites, et laissent entrevoir la possibilité d'élaborer par voie chimique des matériaux nanocomposites aux propriétés optiques inédites.

Les propriétés exceptionnelles des sources de rayonnement synchrotron ont été et sont de plus en plus exploités dans des disciplines très différentes, allant de l'archéologie à la chimie, de la science des matièraux a la biologie, de la médecine à la physique. Parmi ces propriétés, il est important de mentionner la haute brillance, le spectre continu, le haut degré de polarisation, la structure temporelle, la petite taille de la source et la petite divergence du faisceau. Ces dernières propriètèes entraînant une forte cohérence transversale du rayonnement produit. La cohérence du faisceau a permis le développement des nouvelles techniques comme par exemple, l'imagerie à contraste de phase, la spectroscopie à corrélation des photons et l'imagerie par diffraction des photons cohérents. Par conséquent, il est de première importance que les éléments optiques puissent préserver cette propriété, perturbant le moins possible la front d'onde. Ce travail de thèse se constitue de trois parties. Dans la premiere partie, je vais présenter le travail effectué au sein du groupe optique de l'ESRF dans la caractérisation des cristaux de diamant synthétique de haute qualité prévus pour des applications aux optiques pour les rayons X. Cet caractérisation a été effectué en utilisant différentes techniques rayons X complémentaires, telles que la diffractométrie à haute résolution, la topographie, la diffraction en incidence rasante, la réflectométrie et des mesures de préservation de cohérence en utilisant l'effet Talbot. Dans la deuxième partie, je expose les résultats obtenu dans l'étude du comportement à haute température des domaines ferroélectriques dans un cristal périodiquement polarisé. Dans cet type d'étude, basé sur la diffraction de Bragg-Fresnel, est nécessaire un haute cohérence du faisceau. Dans la troisième partie, je présents des résultats obtenu dans la caractérisation des diamants prévus pour des applications autres que les optique rayons X.

L'objectif de ce travail est d'étudier la possibilité d'étendre les formats de modulation utilisés actuellement en télécommunications optiques par solitons. Face aux techniques classiques de modulation d'intensité, multiplexage temporel, et multiplexage en longueur d'onde, largement répandues dans de tels systèmes, nous avons réalisé un démonstrateur basé sur les retards optiques et la modulation de phase différentielle. Cette modulation s'apparente à un codage cohérent, c'est à dire que l'information est codée dans la phase optique des solitons transmis. De plus, l'utilisation de retards optiques nous fournit un moyen naturel de multiplexage / démultiplexage tout optique. Cette technique nous a permis d'explorer les effets propres à la phase dans la propagation de solitons sur une liaison amplifiée. Nous avons donc réalisé une source soliton basée sur la commutation de gain d'un laser semiconducteur et la compression linéaire au moyen d'un réseau de Bragg chirpé photoinscrit. Afin d'évaluer les performances du système proposé, nous avons ensuite étudié la stabilité de la phase d'un soliton face au bruit des amplificateurs optiques de manière théorique. L'expression analytique obtenue a été validée par des simulations numériques basées sur la méthode split-step Fourier. Cette étude nous a permis de mettre en évidence l'effet bénéfique du filtrage en ligne sur la stabilité de la phase. Enfin, nous avons réalisé un démonstrateur mettant en pratique le format de modulation proposé. Celui-ci comporte un unique dispositif pour simuler le codeur et le décodeur, et la propagation sur de longues distances est étudiée grâce à une boucle de recirculation. La gigue de phase mesurée correspond assez bien aux estimations théoriques.

La dispersion modale de polarisation (PMD) est devenue pour les transmissions optiques haut débit, un des principaux facteurs qui limite la qualité du signal. Au premier ordre, la PMD génère un dédoublement des impulsions alors qu'au deuxième ordre, c'est un élargissement et des distorsions d'impulsions qui se produisent. Plusieurs solutions optiques, pour la compensation de PMD, ont été proposées, toutes utilisent un contrôleur de polarisation. L'objectif de cette thèse est donc l'étude du contrôle de la polarisation rapide et sans fin pour la compensation de PMD. Trois architectures de contrôleur avec deux lames biréfringentes à axe tournant ont été proposées et testées. Ces architectures permettent de transformer continûment les états de polarisation avec seulement deux degrés de liberté. Des simulations et des études expérimentales ont été effectuées, et elles ont démontré la faisabilité des architectures et des algorithmes proposés. Parallèlement, nous nous sommes intéressés à l'évaluation qualitative et quantitative de l'impact de la PMD au deuxième ordre, avec compensation de PMD au premier ordre, en simulant des systèmes de transmission optique à 40Gbit/s. Les résultats ont démontré que les deux composantes de la PMD au deuxième ordre: dépolarisation et dispersion chromatique dépendant de la polarisation, ont des conséquences très différentes sur les pénalités du rapport signal à bruit optique.

Ce travail de thèse expérimental vise à améliorer la compréhension des flammes turbulentes de prémélange méthane/air pour différents cas de pression et différents enrichissements en hydrogène. L'étude est effectuée à l'aide d'un brûleur de type Bunsen placé dans une chambre de combustion haute pression. Une meilleure compréhension des phénomènes mis en jeu est rendue possible par l'utilisation de diagnostics optiques. La structure macroscopique de la flamme est étudiée à l'aide du diagnostic de tomographie par plan laser, la structure interne de la flamme à l'aide du diagnostic de diffusion Rayleigh 2D. Ces informations sont largement utilisées pour tester différents modèles de combustion.