Nous déterminons expérimentalement la valeur de la puissance critique à l'autofocalisation dans l'air, l'argon et l'hélium en enregistrant le mouvement apparent du signal de fluorescence généré par une impulsion laser femtoseconde focalisée. Nous mesurons une puissance critique dans l'air de 10 GW, tel que précédemment établie [25], mesurons une puissance critique dans l'argon de 6,7 GW, tel que précédemment établie [20] et confirmons une puissance critique dans l'hélium de 268 GW, tel que précédemment établi [20]. À travers nos observations, nous constatons que la fluorescence au foyer géométrique survie au-delà de la puissance critique à l'auto-focalisation. À partir de ce constat, nous caractérisons systématiquement la distribution de fluorescence en fonction du rapport longueur focale f / Diamètre de faisceau D. Nos conclusions nous permettent de statuer sur l'évolution du processus de filamentation lorsqu'est modifiée sa géométrie de focalisation.

The aim of the present project is to develop and investigate new types of polymer stabilized liquid crystals (PSLC), based on non-mesogenic monomers. The PSLC system is composed of few percent of monomer dissolved in the nematic liquid crystal (NLC) matrix. The photo-induced radical polymerization results in the formation of polymer network, the morphology of which depends on the functionality of the monomer used as well as on the polymerization conditions. Thus, linear, 2D and 3D polymer networks are created, changing the elastic properties of the NLC, which can be used for the stabilization and control of liquid crystal (LC) cell's alignment and electro optical properties. Most importantly, the morphology of the polymer network near to the surface, in a sub-micrometric distances from the boundary of the cell and its interaction with the cell substrate plays crucial role in the electric field induced planar or 2D (in the plane of the electric field) and 3D molecular reorientations. We will investigate a rich variety of PSLCs to find and demonstrate their unique electro-optic responses for different photonic applications. / De nouveaux types de cristaux liquides stabilisés par les réseaux de polymère (PSLC) sont étudiés, en utilisant des monomères non-mesogenic. Le système de PSLC est compose de quelque pourcent de monomère dissous dans la matrice à cristal liquide nematique (NLC). La polymérisation radicalaire photo-induite a comme conséquence la formation de réseau de polymère, la morphologie duquel dépend de la fonctionnalité du monomère utilisé. Ainsi, des réseaux du polymère linéaire, 2D et 3D sont créés en changeant les propriétés élastiques du NLC, qui peuvent être employées efficacement pour la stabilisation et le contrôle de l'alignement et des propriétés électro-optiques des cellules (LC) à cristal liquide. D'une manière plus importante, la morphologie du réseau de polymère qui se forme près de la surface dans des distances sub-micrométriques de la frontière de la cellule et son interaction avec le substrat de la cellule joue un rôle crucial dans la réorientation moléculaire induite 2D (dans le plan du champ électrique) et 3D. Une riche variété de PSLCs ont été étudiées. Des propriétés électro-optiques prometteuses de PSLCs ont été obtenues pour différentes applications photoniques.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles / Les verres de chalcogénure sont reconnus depuis longtemps comme le meilleur matériau pour la transmission de la lumière infrarouge et les propriétés non linéaires. Bien que ces propriétés aient été considérablement explorées dans les verres massifs, l'utilisation de verres de chalcogénure dans des applications de faible dimensions, telles que les micro et nano composants pour la photonique intégrée, a été fortement limitée en raison des difficultés de fabrication et de traitement des composants passifs et actifs de verres de chalcogénure. Les caractéristiques intrinsèques des verres de chalcogénures comme la photosensibilité élevée, la température de transition vitreuse faible et la sensibilité élevée aux solutions basiques, ont toujours été un obstacle pour la fabrication de nano et micro-composants optiques. Les procédés standards de microfabrication créent des structures non uniformes avec une haute densité de défauts et un faible rendement. De plus, comme élément actif, le développement de lasers et d'amplificateurs opérant dans l'infrarouge moyen en utilisant les chalcogénures comme matériau hôte pour les émissions de terres rares est également complexe. Malgré la transparence dans le moyen IR, les faibles énergies des phonons, et l'indice de réfraction élevé, l'incorporation des ions de terres rares dans la matrice vitreuse, sans obtenir d'agglomération et de séparation de phase, est un défi important. Dans ce doctorat, nous étudions deux approches qui peuvent apporter des solutions aux deux problèmes : la fabrication de micro et nanostructures de chalcogénure de haute qualité et l'incorporation de dopants dans des structures optiques de faible dimension. Nous étudions le système vitreux As-Se en couche mince pour la production de micro-composants optiques. La méthode de démouillage et de refusion thermique est proposée comme alternative pour corriger les défauts produits lors du processus de photolithographie ainsi que pour produire des îlots de matière répartis sur le substrat. Le démouillage des couches minces de As-Se est également utilisé pour étudier la dynamique et la cinétique du transport de masse, régies par les forces moléculaires et le flux visqueux du verre. Nous avons découvert qu'un tel processus est principalement déterminé par la structure moléculaire du verre et la connectivité du réseau et qu'il peut être contrôlé par des paramètres comme l'épaisseur de la couche mince, la température, la vitesse de chauffage et l'atmosphère, permettant la création de microstructures avec des rapports de forme élevés et de bonnes qualités optiques. La production de couches minces d'As-Se dopées à l'erbium est également abordée par l'utilisation de la méthode de co-évaporation. Nous avons pu augmenter les limites de dopage au-dessus des limites structurelles du verre As-Se en évaporant simultanément l'erbium métallique par évaporation thermique et le verre par la technique du faisceau d'électrons. Cette méthode réduit le taux d'agglomération de l'erbium et crée des films homogènes et uniformes avec une efficacité d'émission augmentée et des propriétés de fluorescence prometteuses. De plus, le rôle des défauts de chalcogénure (états localisés inter-bandes interdites) dans le mécanisme d'échange d'énergie, qui permet à l'erbium d'émettre dans une région d'excitation plus large, est étudié. Finalement, nous utilisons le traitement thermique dans le matériau dopé à l'erbium et induisons une refusion thermique de la matrice vitreuse As₂₀Se₈₀ dopée à l'erbium, dans la configuration de couche mince et de guide d'onde. Nous avons constaté que la refusion thermique peut être utilisée pour améliorer la morphologie du guide d'onde tout en augmentant simultanément l'émission de fluorescence. Ce travail démontre qu'avec les bonnes stratégies de fabrication et de traitement thermique, il est possible d'exploiter les propriétés exceptionnelles des verres de chalcogénure, qui ont le potentiel de révolutionner le domaine en plein essor de la photonique intégrée des matériaux exotiques. / Chalcogenide glasses have long been recognized for being the best material for infrared light transmission and nonlinear properties. Although such properties have been considerably explored in the bulk form, the use of chalcogenide glasses in low-dimension applications, such as micro and nano components for integrated photonics, has been severely limited due to the difficulties in the fabrication and processing of chalcogenide passive and active components. The intrinsic characteristics of chalcogenide glasses such as high photosensitivity, low glass transition temperature, and high sensitivity to basic solutions, have long been an hurdle for the fabrication of micro and nano-optical components. The standard processes of microfabrication results in non-uniform structures with a high density of defects and low yield. Furthermore, as an active element, the development of mid-IR lasers and amplifiers by using chalcogenide as host material for rare earth mid-IR emissions is also troublesome. Despite the transparency in mid-IR, the low phonon energies, and the high refractive index, the incorporation of rare earth ions into the glass matrix without obtaining agglomeration and phase separation remains a significant challenge. In this Ph.D. thesis, we investigate two approaches that may shed light on the solutions to both problems: the fabrication of high-quality chalcogenide micro and nanostructures and the incorporation of dopants into low-dimension optical structures. We investigate the As-Se glassy system in thin film configuration for the potential production of micro-optical components. The dewetting and thermal reflow method is proposed as an alternative for correcting defects produced during the photolithography process as well as producing islands of material distributed on the substrate. Dewetting of As-Se thin films is also used to investigate the dynamics and kinetics of mass transport, governed by the molecular forces and the glass viscous flow. We discovered that such process is primarily determined by the molecular structure of the glass and network connectivity and that it can be controlled by parameters such as thickness, temperature, heating rate, and atmosphere, allowing the creation of high aspect ratio microstructures with good optical quality. The production of erbium-doped As-Se thin films is also approached by the use of the co-evaporation method. We were able to increase the limits of doping beyond the structural limitations of the As-Se structure by thermally evaporating metallic erbium while simultaneously evaporating glass by the electron beam technique. This method reduces the rate of erbium agglomeration and creates homogeneous and uniform films with increased emission efficiency and promising fluorescence properties. Moreover, the role of chalcogenide defect states (localized inter-band gap states) in the energy exchange mechanism that allows erbium to emit over a wider excitation region is investigated. Finally, we implement the thermal processing in the Er-doped material, and induce thermal reflow in the erbium-doped glassy matrix As₂₀Se₈₀, in thin film and waveguide configuration. We found that thermal reflow can be used to improve the waveguide morphology while simultaneously increasing the fluorescence emission. This work demonstrates that with the appropriate production and processing strategies, it is possible to exploit the outstanding properties of chalcogenide glasses, which have the potential to revolutionize the growing field of integrated photonics of exotic materials.

Les axicons, introduits par McLeod en 1954, sont de plus en plus utilisés en recherche à cause des nombreuses applications qu'ils rendent possibles. Un axicon est un composant optique qui transforme une onde provenant d'un point source situé sur son axe de révolution en une longue ligne focale. Les axicons les plus courants prennent la forme de lentilles ou de miroirs coniques qui engendrent des faisceaux Bessel. Nous débutons par une description des propriétés des axicons et des faisceaux qu'ils produisent. Nous poursuivons avec l'identification et la vérification des paramètres principaux des axicons réfractifs permettant de confirmer si ces composants possèdent les caractéristiques attendues. Il s'avère que les axicons réfractifs possèdent souvent des défauts, particulièrement près de leur centre où il y a une discontinuité dans leur profil. Nous présentons ensuite une méthode interférométrique permettant de tracer le profil d'axicons formés par des lentilles coniques; cette méthode est basée sur l'interférence entre le faisceau Bessel produit par l'axicon et une onde de bord générée par la diffraction sur une ouverture dure. Dans notre expérience, l'ouverture est un iris de diamètre variable placé devant l'axicon. Le profil d'intensité sur l'axe est ensuite utilisé afin de déterminer la phase du faisceau qui a traversé l'axicon; celle-ci permet de reconstituer le profil de l'axicon. Nous terminons avec une application récente des axicons, soit la production de bouteilles optiques.

Lors de la filamentation d'une impulsion laser femtoseconde dans un gaz, la symétrie du milieu optique est brisée dans la direction de polarisation du champ électrique intense du laser. Les propriétés optiques du gaz sont alors modifiées, le milieu passant d'isotrope à biréfringent. Expérimentalement, l'évolution temporelle de ces modifications d'indice de réfraction est sondée par une seconde impulsion sonde femtoseconde de faible intensité. L'analyse de la figure de diffraction de l'impulsion sonde en champ lointain et la modulation de son spectre révèlent la nature des changements d'indice. Dans les milieux atomiques non résonnants tels que l'argon, ces changements d'indice sont instantanés et sont attribués à l'effet Kerr électronique. Dans les gaz moléculaires tels que l'air et l'azote, l'effet dominant provient de la réponse moléculaire retardée par environ 100 fs et causée par l'alignement des molécules dans la direction de polarisation de la pompe. L'alignement partiel des molécules se reproduit périodiquement dans le temps, aux délais correspondant au quart de la période fondamentale de rotation des molécules.

Dans cette thèse, nous étudions les modifications optiques et structurales induites par des impulsions provenant d'un laser Ti:Saphir dans la silice et le ZBLAN. Nous avons réalisé une série d'expériences dans le but d'écrire des guides d'onde dans ces matériaux et d'en optimiser les conditions d'écriture. Les modifications induites via la focalisation d'impulsions femtosecondes à l'intérieur des matériaux ont ensuite été caractérisées. Dans la silice, les modifications observées sont, entre autres, le changement positif de l'indice de réfraction et la création de guides d'onde. Par contre, dans le ZBLAN, le changement de l'indice de réfraction peut être positif ou négatif selon la composition du verre. Nous avons ainsi étudié la création de guides d'onde et d'anti-guides d'onde dans ce matériau. Nos études nous ont permis d'établir les liens entre les phénomènes de fïlamentation, de claquage et de changement de l'indice de réfraction. Nous apportons aussi une meilleure compréhension aux mécanismes présents lors du changement d'indice de réfraction dans les verres, ce qui a permis d'optimiser le processus d'écriture des guides d'onde.

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

Les films minces à matrice diélectrique contenant des nanocristaux de Si peuvent avoir diverses applications potentielles telles qu'en nanoélectrique pour la conception de dispositifs à mémoire ou en optoélectronique dans la mise en oeuvre de cellules photovoltaïques à haut rendement ou l'élaboration d'un laser à base de silicium. Dans un premier temps, nous avons employé l'ellipsométrie spectroscopique pour décrire les propriétés optiques des films de nitrure de silicium enrichi en silicium (SRSN), essentiellement élaborés par dépôt chimique en phase vapeur puis soumis à un recuit thermique rapide (RTA). Nous avons montré qu'il est possible de prédire à l'aide d'un critère purement optique la détection, au microscope électronique en transmission, des nanoparticules de Si (NP-Si) dans les couches SRSN. Le recuit de type RTA conduit à la formation de fortes densités de nanoparticules de Si dans les couches composites SRSN. Les propriétés optiques des NP-Si ont été calculées par trois méthodes différentes : inversion numérique longueur d'onde par longueur d'onde (sans aucun paramètre d'ajustement), et modèles de dispersion de Forouhi-Bloomer et Tauc-Lorentz (avec 5 paramètres d'ajustement). L'évolution des paramètres de cette dernière formule révèle la présence de silicium amorphe confiné dans nos couches. Nous avons également mis en évidence le rôle déterminant du rapport des flux de gaz précurseurs RQ (=QNH3/QSiH4) ainsi que de la température de recuit Tr sur les propriétés optiques des films SRSN mais aussi des NP-Si qu'ils contiennent. En effet une légère augmentation de RQ induit une variation significative du spectre de la fonction diélectrique des NP-Si... / Thin composite films containing Si nanocrystals within a dielectric matrix may have several potential applications such as in nanoelectronics for the design of memory devices or in optoelectronics in view of the implementation of high-efficiency solar cells or the development of a silicon-based laser. Initially, we used spectroscopic ellipsometry in order to describe the optical properties of silicon-rich silicon nitride films (SRSN), mainly produced by chemical vapor deposition and thereafter subjected to rapid thermal annealing (RTA). We showed that the presence of Si nanoparticles (Si-NPs), that are observable by transmission electron microscopy, can be predicted by using a purely optical criterion. The RTA annealing leads to the formation of high densities of Si nanoparticles in the composite films. The optical properties of the Si-NPs have been calculated by three different methods: wavelength-by-wavelength numerical inversion (without any fitting parameters). The evolution of the parameters of this latter formula reveals the presence of confined amorphous Si-NPs in the investigated samples. We also highlighted the role of the flows ratio of the precursor gases RQ (=QNH3/QSiH4) and the annealing temperature TR on the optical properties of both the films and the Si-NPs they contain. Indeed a slight increase in RQ induced a significant variation in the spectrum of the dielectric function of the Si-NPs. On the other hand, the influence of the annealing temperature is noticeable beyond 950°C, and results in an increase of the amplitude and a reduction of the broadening of the...

Cette étude s'inscrit dans le cadre du développement de nouveaux matériaux pour la fabrication additive. Notre objectif est la fabrication de pièces comprenant un alliage métallique complexe (CMA) à l'aide d'un laser UV de stéréolithographie. L'alliage choisi est un alliage quasicristallin dominé par une phase icosaédrique du système AlCuFeB. Des poudres brutes d'atomisations ont été caractérisées par diffractions des rayons X et analyse thermique différentielle. Nous avons montré une bonne absorbance optique de la poudre dans le domaine UV-visible qui rend possible un début de frittage sous l'effet du laser correspondant à la formation de pontages entre les grains à une température d'environ 820°C. Concernant la fabrication à partir d'une suspension de poudres dans un liant, nous avons étudié les propriétés de mouillage des particules AlCuFeB et optimisé un mélange avec une résine époxy chargée par 20 % vol. de particules CMA. L'absorption optique de la suspension dans le domaine UV est suffisante pour fabriquer une pièce composite par stéréolithographie. La granulométrie utilisée est inférieure à 25 µm. Nous avons ainsi réussi à fabriquer des pièces de 14 mm de hauteur, en additionnant des couches de 50 µm. À partir des pièces réalisées, nous avons caractérisé la dureté et les propriétés tribologiques de ce nouveau matériau composite. La dureté des pièces ainsi fabriquées est supérieure à celle de la résine seule et atteint 88 Shore D. Nous avons également mis en évidence une amélioration de 30 % du coefficient de frottement et une diminution du volume d'usure de 40 % par rapport au matériau de la matrice époxy. Ces propriétés rendent attractif ce nouveau matériau composite pour la fabrication par stéréolithographie / This study aimed at developing new materials for additive manufacturing. We focused on producing parts containing complex metallic alloys (CMA) using a UV laser used for stereolithography. The selected intermetallic is a quasicrystalline alloy dominated by the icosahedral phase in the system AlCuFeB. The raw powders produced by gas atomization were characterized by X-ray diffraction and differential thermal analysis. The powders exhibit good optical absorption properties in the UV-visible range allowing direct laser sintering as evidenced by the formation of bridges between the grains at a temperature of about 820°C. In a second step, we have considered the manufacturing of parts made of a suspension of CMA powders in a binder. We have studied the wetting properties of the particles AlCuFeB and optimized a mixture consisting of an epoxy resin filled with 20 % vol. of CMA particles. The optical absorption of the suspension in the UV range was sufficient to produce composite parts by stereolithography. The particle size used was smaller than 25 micrometers. We have managed to make parts reaching 14 mm in height by adding layers with a thickness of 50 microns. Using test samples, we have characterized the hardness and the tribological properties of this new composite material. The hardness of the parts produced by stereolithography is larger than that of epoxy parts and reaches 88 Shore D. We have also shown a 30 % reduction of the friction coefficient as well as a 40 % reduction of wear losses compared to the epoxy matrix. These properties make attractive this new composite material for stereolithography applications

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