L’objectif de cette thèse est d’appliquer des méthodes de contrôle quantique pour manipuler la dynamique rotationnelle de molécules et améliorer l’efficacité de processus en résonance magnétique nucléaire.Ces techniques ont été utilisées théoriquement et expérimentalement pour contrôler l’orientation d’une molécule toupie symétrique à l’aide de champ THz. Cette étude a été généralisée à une grande distance d’interaction entre le champ et l’échantillon. Dans ce cas, la molécule ne peut plus être considérée comme isolée. Nous avons également montré jusqu'à quel point l’évolution temporelle du degré d’orientation pouvait être mise en forme. Des méthodes de contrôle optimal ont permis de déterminer le champ THz pour atteindre cet état à la fois à températures nulle et non-nulle. Un autre chapitre présente un nouvel algorithme d’optimisation pour les dynamiques périodiques. Cet algorithme est appliqué à la maximisation du SNR en RMN. Un dernier chapitre est dédié à un article de vulgarisation sur l’effet de la raquette de tennis. Cet effet géométrique peut être observé dans tout corps rigide suffisamment asymétrique. / The goal of this thesis is to apply quantum control techniques to manipulate molecular rotation and to enhance the efficiency of processes in Nuclear Magnetic Resonance.These techniques have been used theoretically and experimentally to control the orientation of a symmetric top molecule by means of THz laser fields. This study has been extended to the case of a long interaction distance between the field and the sample. In this case, the molecule cannot be approximated as isolated. We have also shown the extend to which the time evolution of the degree of orientation can be shaped. Optimal control techniques were used to design the THz field which allows to reach the corresponding dynamics, both at zero and non zero temperatures. Another chapter proposes a new optimization algorithm in the case of periodic quantum dynamics. We apply this algorithm to the maximization of the SNR in NMR. A last chapter is dedicated to a popular paper about the tennis racket effect. This geometric effect can be observed in any asymetric rigid body.