Ce travail de thèse s’inscrit dans le domaine de la chimie métallo-supramoléculaire. Plus particulièrement, nous avons développé une chimie d’auto-assemblage afin de créer des architectures à plusieurs composants formés à partir de motifs TiO4N2. D’un point de vue synthétique, l’objectif de ce travail résidait dans l’analyse des conséquences de modifications structurales apportées à l’un des composants, le ligand azoté bidentate, sur la nature des architectures générées. C’est autour du ligand 2,2’-bipyrimidine que ces variations structurales se sont concentrées. En effet, c’est à partir de ce ligand que l’hélicate circulaire [Ti3(L)3(bpym)3], qui nous a servi de composé de référence tout au long de cette thèse, a été créé. Le premier facteur examiné concernait l’introduction de groupements de taille croissante sur le squelette de la 2,2’-bipyrimidine. Puis, la conséquence d’une réduction de la taille d’un des cycles du ligand azoté bidentate a été évaluée. Enfin, la denticité du ligand azoté a été changée. Le deuxième but de cette thèse était d’explorer l’importance relative des facteurs enthalpiques et entropiques dans des réactions d’auto-assemblage à base de métaux de transition. Nous avons pu ainsi proposer une méthodologie générale de modélisation thermodynamique qui ne fait appel qu’au seul logiciel PACHA, moyennant la connaissance des structures tridimensionnelles des produits de départ et d’arrivée. / The subject of this thesis belongs to the field of metallosupramolecular chemistry. We have developed a self-assembled chemistry in order to create multicomponent architectures formed around TiO4N2 units. From a synthetic point of view, the major goal of this work was to analyse the consequences of structural variations performed on one component on the resulting self- assembled architectures. These variations involved the 2,2'-bipyrimidine ligand as this ligand was employed to create a circular helicate [Ti3(L)3(bpym)3], which was used as a reference compound throughout this thesis. The first factor considered concerns the introduction of groups of different sizes on the backbone of the 2,2'-bipyrimidine. Then, the consequence of a ring size reduction of the nitrogenous bidentate ligand was evaluated. Finally, the denticity of the nitrogenous ligand was changed. The second aim of this thesis was to model the enthalpy and entropy factors governing these self-assembled reactions driven by titanium (IV) centers. We were able to propose a general thermodynamic modeling methodology by using the PACHA software, through the sole knowledge of crystalline structures of the starting and final products.