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Théorie et Simulations numériques ab-initio des propriétés électroniques de nanostructures: vers la spectroscopie de perte d'énergie résolue spatialement

Hambach, Ralf 19 November 2010 (has links) (PDF)
Cette thèse présente les résultats d'études théoriques et numériques des excitations collectives de systèmes de carbone de dimensionnalité différente. D'abord, une méthode combinant la théorie du milieu effectif et des calculs ab-initio a été développée pour décrire les excitations collectives de nanostructures (comme les nanotubes de carbone) à partir de la polarisabilité de leurs blocs élémentaires (graphène). Contrairement à la théorie diélectrique standard, les équations de Maxwell sont résolues pour la fonction diélectrique microscopique dépendant du temps et du moment ε(q,q',ω) du matériau massif. Cette dernière a été calculée à partir des premiers principes dans l'approximation de la phase aléatoire (RPA). Cette méthode a ensuite été appliquée pour calculer les spectres de perte d'énergie d'électrons (EELS) pour le graphène et les nanotubes de carbone monoparoi (SWCNT). L'accord avec les calculs complètement ab-initio sur ces systèmes et avec les expériences correspondantes est très bon. La dispersion du plasmon π dans le graphène et les SWCNT a été analysée et expliquée. La dépendance avec la direction du moment des spectres de perte d'énergie d'électrons des SWCNT est comprise en termes d'excitations des modes normaux. Finalement, l'utilisation des calculs ab-initio en vue de prédire le EELS résolu spatialement a été étudiée. Le facteur de forme mixte dynamique a été analysé et une discontinuité de son comportement pour certaines réflections de Bragg a été prédite. Cet effet a été expliqué par les effets de champ cristallin et a été confirmé par des expériences de IXS sur le graphite et le silicium. L'approche blocs élémentaires a été appliquée au EELS résolu spatialement.
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Spectroscopie de noyaux très lourds en vue de l'étude des noyaux super-lourds

Khalfallah, Farid 31 August 2007 (has links) (PDF)
Grâce aux avancées techniques de ces dernières années, l'étude des orbitales nucléoniques des noyaux très lourds (VHE) est devenue aujourd'hui possible et nous permet, par le biais de la déformation, de nous renseigner sur la structure nucléaire des noyaux superlourds (SHE). Ce travail de thèse a précisément pour objectif l'étude spectroscopique des noyaux lourds et très lourds. Les difficultés expérimentales liées à ce type de mesures, nous ont amenés dans le cadre de cette thèse, à mener une étude détaillée d'optimisation et prospection dans la région VHE. Ainsi, on a cherché à optimiser l'épaisseur de cible pour une productiondétection maximale en tenant compte des différents paramètres entrant en jeu : la section efficace, l'intensité de faisceau, l'ouverture angulaire des séparateurs et le straggling angulaire dans la cible, dû à l'évaporation de neutrons et aux déflections Coulombienne du noyau de recul. Une vaste étude de prospection dans la région VHE a également été réalisée sur la base de sections efficaces publiées ou non, et de simulations effectuées à l'aide du code statistique HIVAP. En parallèle à ce travail, l'extension possible du domaine de validité d'un jeu de paramètres HIVAP a été étudiée. Ce travail nous a permis de dégager une liste d'expériences d'intérêt pour la production des noyaux VHE. On s'est notamment consacré à l'étude des noyaux 256No et 256Rf pour lesquels deux propositions d'expériences ont été acceptées. La déformation octupolaire prédite dans la région des actinides est abordée dans une autre partie de cette thèse, consacrée à la spectroscopie gamma du Protactinium 223. Les résultats de cette nouvelle expérience réalisée auprès de JUROGAM sont analysés et comparés aux résultats antérieurs confirmant ainsi la structure octupolaire de ce noyau
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Fragmentation des Quarks et Formation des Hadrons dans la Matière Nucléaire

Dupré, Raphaël 09 November 2011 (has links) (PDF)
The hadron formation is, in the framework of the quantum chromodynamics theory (QCD), a non-perturbative process; this characteristic leads to important theoretical challenges. This is why experimental measurements of fragmentation in nuclei are a necessity in order to obtain substantial progress in our understanding of the mechanisms of hadron formation. The thesis begins with the introduction of theoretical background, followed by an overview of theoretical models. The thesis continues with the analysis of Jefferson Lab data obtained with a 5 GeV electron beam incident on various targets ($^2$H, C, Al, Fe, Sn and Pb).The reaction products are measured with the CLAS spectrometer of Hall B. The main results are: (a) multi-dimensional analysis of the measured observables, which permits a better confrontation with theoretical models and the extraction of temporal information on fragmentation, and (b) the observation of a non linear hadronic attenuation as a function of the target's nuclear radius. The PyQM event generator, developed to reproduce the data from the HERMES collaboration, is also presented. The results are ambivalent, the theoretical basis used does not seem to apply to the studied case, however, some characteristics of the data are reproduced allowing to understand their origin, which is sometimes unexpected. Finally, the possibilities for future experiments, at Jefferson Lab and at an Electron-Ion Collider (EIC), are explored.
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Nanooptique avec des électrons rapides : métamatériaux, formulation modale de la EMLDOS pour des systèmes plasmoniques

Boudarham, Guillaume 07 July 2011 (has links) (PDF)
Dans la partie expérimentale, j'ai étudié quatre split-ring resonators (SRRs) de tailles et de formes légèrement différentes fabriqués par une technique de lithographie électronique adaptée à une étude EELS. Les expériences EELS m'ont permis de détecter les premiers modes propres plasmons de surface (SPs) de ces SRRs dans le domaine du visible et du proche infra-rouge. Les simulations numériques ont par ailleurs montré que la distribution spatiale des SPs dans les SRRs est similaire à celle d'une onde stationnaire plasmonique d'une nanoantenne de même section et de même longueur, alors que ce n'est pas le cas pour le champ électrique. De plus, par rapport à une nanoantenne, le couplage entre les deux pattes du SRR introduit un espacement en énergie différent entre les modes pris successivement, alors que la séparation en énergie entre les modes symétriques en charge d'une part et les modes antisymétriques d'autre part peut encore être maintenue dans un SRR. Dans la partie théorique, j'ai introduit un nouveau type de modes propres quasistatiques, appelés modes propres géométriques qui sont indépendants de l'énergie et de la nature des milieux mis en jeu mais qui dépendent seulement de la forme de la particule étudiée. Ces modes propres m'ont permis d'obtenir, pour la première fois, une expression universelle de la densité locale d'états électromagnétiques (EMLDOS) pour un système plasmonique et de préciser les quantités qui sont mesurées dans les expériences EELS et SNOM. Finalement, une densité d'états pour les modes propres géométriques ne dépendant que de la forme de la particule a été introduite, par analogie avec la EMLDOS "standard" pour les modes propres d'énergie.
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Echanges de charge et perte d'énergie d'ions lourds ralentis, canalisés dans des cristaux de silicium

Testa, E. 20 October 2005 (has links) (PDF)
Ce travail est consacré à l'étude des processus d'échange de charge et de perte d'énergie d'ions lourds très chargés ralentis, canalisés dans des cristaux minces de silicium. Les deux premiers chapitres présente le principe de la canalisation des ions lourds dans un cristal, l'ensemble des processus d'interaction ion-électrons et le principe de nos simulations d'échanges de charge et de trajectoires en conditions de canalisation.<br />Les chapitres suivants décrivent deux expériences réalisées à l'accélérateur de GSI de Darmstadt dont les principaux résultats sont les suivants : la probabilité par atome cible de capture mécanique (MEC) des ions U91+ de 20 MeV/u en fonction du paramètre d'impact (à l'aide de nos simulations), l'observation de la forte polarisation du gaz d'électrons cible par l'intermédiaire de la capture radiative (REC) et le ralentissement d'ions Pb81+ de 13 à 8,5 MeV/u en conditions de canalisation, pour lesquelles la capture électronique est fortement réduite.
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Fragmentation des Quarks et Formation des Hadrons dans la Matière Nucléaire

Dupré, Raphaël 09 November 2011 (has links) (PDF)
La formation des hadrons est, dans le cadre de la théorie quantique de couleur (QCD), un processus non-perturbatif ; cette caractéristique entraîne d'importantes difficultés théoriques. C'est pourquoi, les mesures expérimentales de fragmentation dans différents noyaux sont une nécessité afin d'obtenir des progrès tangibles dans la compréhension des mécanismes de formation des hadrons. La thèse commence par les bases théoriques nécessaires à une telle approche, suivies des principaux modèles qui lui sont associés.La thèse se poursuit par l'analyse de données de Jefferson Lab obtenues à l'aide d'un faisceau d'électrons de 5 GeV incident sur différentes cibles (2H, C, Al, Fe, Sn et Pb). Les produits de la réaction sont mesurés avec le spectromètre CLAS. Les principaux résultats de cette expérience sont : (a) l'analyse multi-dimensionnelle des observables mesurées, qui permet une meilleure confrontation avec les modèles théoriques et l'extraction d'informations temporelles sur la fragmentation, et (b) l'observation d'une atténuation hadronique non-linéaire en fonction du rayon du noyau cible. Dans une partie plus théorique, le générateur d'événements PyQM, développé dans le but de reproduire les données de la collaboration HERMES, est présenté. Les résultats sont mitigés, en effet la base théorique utilisée ne semble pas s'appliquer au cas étudié, néanmoins certaines caractéristiques des données sont reproduites permettant de comprendre leurs origines parfois inattendues. Enfin, les possibilités d'expériences futures, à Jefferson Lab et dans un collisionneur ion-électron (EIC), sont explorées.
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Nanometric spectroscopies of plasmonic structures and semi-conductors nanocrystals / Spectroscopies nanometriques de structures plasmoniques et de nanocristaux semi-conducteurs

Mahfoud, Zackaria 28 January 2014 (has links)
J'ai réalisé pour cette thèse des travaux expérimentaux à l'aide de la microscopie et de la spectroscopie électronique portant sur l'étude de nanostructures plasmoniques et de nanocristaux semi-conducteurs. Le but étant d'etudier leurs propriétés optiques sur des dimensions spatiales de l'ordre du nm. A cette échelle il est possible d'observer le champs proche électrique associé aux modes de résonances plasmons de surface supportées par des nanostructures métalliques. Ainsi j'ai pu étudier l'effet de la présence de rugosités sur des nano-bâtonnets d'or et constater que leur présence modifiait localement la structure du champs proche électrique. Des mesures combinées par spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) et de cathodoluminescence ont permis de comparer les réponses mesurées en champs proches à celle effectuées en champs lointain. Une étude faite par EELS portant sur le couplage entre deux nano-bâtonnets métalliques positionnés bout à bout et séparés par une distance de quelques dizaines de nanomètres a permis de cartographier la localisation de modes hybridés séparément sur chaque branche. Enfin des études comparatives de cathodoluminescence et de photoluminescence sur des points quantiques isolés ont permis de constater l'équivalence de l'information collectées par ces deux techniques sur ce type d'émetteurs de lumière / For this thesis, I have realised some experimental works using electron microscopy and electron spectroscopies for the study of plasmonic nanostructures and semiconductor nanocrystals . The aim being to study their optical properties with spatial resolutions of the order of a few nm. At this level it is possible to observe the electric near-field associated to the localised surface plasmon resonances supported by metallic nanostructures . So I was able to study the effect due to the presence of roughness on single gold nanorods and I have found that their presence locally alterate the structure of the electric near-field . Combined measurement of electron energy loss spectroscopy (EELS ) and cathodoluminescence spectroscopy were used to compare the near-field and far-field responses respectively. A study by EELS on the coupling between two metal nanorods positioned end to end and separated by a disance of tens of nanometers was used to map the localisation of hybridised modes separately on each branch of the dimers. Finally, comparative studies of cathodoluminescence and photoluminescence on single quantum dots have shown the equivalence of the information collected by these two techniques for such light emitters
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Etude expérimentale de l'interaction rasante d'atomes et d'ions sur des surfaces isolantes

Villette, Jérôme 27 October 2000 (has links) (PDF)
Ce manuscrit rapporte différentes études expérimentales de collisions sous incidence rasante rasantes (<3 deg.) d'atomes et d'ions de H^+, Ne^+, Ne^0 , Na^+...à des énergies voisines du keV avec une surface mono-cristalline d'isolant ionique, le fluorure de lithium LiF(100). Le faisceau incident est pulsé et les particules diffusées sont recueillies sur un détecteur sensible en position procurant les sections efficaces différentielles tandis que temps de vol détermine la perte d'énergie. L'analyse de l'état de charge se fait par un déflecteur électrostatique. Les électrons secondaires sont détectés en coïncidence permettant une mesure de leur temps de vol et donc de leur énergie. On mesure également le rendements d'émission électronique et la distribution angulaire. La structure électronique de ce type de cible, caractérisée par la présence d'une large bande interdite, affecte profondément les mécanismes d'échange de charge, d'excitation électronique et d'émission électronique. Ces études mettent en évidence la création de d'états excités de la cible "excitons de surface" qui contribuent fortement au pouvoir d'arrêt. La neutralisation Auger des ions He^+ et Ne^+ est accompagnée de la population d'excitons délocalisés sur deux lacunes électroniques: des "trions". L'énergie de liaison de ces états est directement déterminée à partir des bilans d'énergie. Deux mécanismes de perte d'énergie nucléaire sont également mesurés. Ces processus impliquent un transfert de moment soit vers un seul atome de la cible lors de collisions rapprochées (collisions binaires) soit, si le projectile est chargé, vers les modes collectifs de phonons optiques par l'intermédiaire du champ coulombien du projectile. L'effet observé de la température sur le profil de diffusion, la contribution des défauts topologiques de la surface au profil de perte d'énergie et a l'effet ricochet sont analysés par des simulations de trajectoire classique.
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Étude ab initio des plasmons et du couplage électron-phonon dans le bismuth: de la modélisation de l'absorption des porteurs libres à une nouvelle méthode pour le calcul de spectre de perte d'énergie électronique

Timrov, Iurii 27 March 2013 (has links) (PDF)
Ce travail a été consacré à l'étude théorique du bismuth semi-métallique à l'aide de méthodes basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les effets de couplage spin-orbite et d'échange et de corrélation dans l'approximation de densité locale (LDA) et de gradient généralisé (GGA) ont été approfondis de façon systématique. J'ai trouvé que les poches d'électrons et de trous au niveau de Fermi sont correctement décrites, ce qui m'a permis d'interpréter avec succés les expériences pompe-sonde dans le bismuth photoexcité menées au laboratoire des Solides Irradiés. Le calcul du couplage électron-phonon a montré la forte dépendance, par rapport au vecteur d'onde électronique, du couplage de la bande de valence la plus haute avec le phonon A1g LO de centre de zone, ce qui explique l'observation de la forte dépendance en k de l'amplitude d'oscillation de l'énergie de liaison de cette même bande en photoémission résolue en temps. J'ai aussi montré que la présence d'extréma dans les bandes de valence et de conduction, où la masse des porteurs peut atteindre 18 m0, favorise une accumulation des porteurs et conduit à une augmentation de leur fréquence plasma au cours du temps aprés photoexcitation, un effet qui n'a pas (encore) été observé dans d'autres matériaux. Enfin, j'ai développé une nouvelle méthode en théorie de perturbation de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFPT), qui permet de calculer la réponse électronique du matériau pour n'importe quelle valeur du moment transféré. Cette approche basée sur la méthode de récursion de Lanczos m'a permis de calculer les spectres de perte d'énergie électronique de Bi dans la gamme d'énergie 0-100 eV et de combler l'intervalle d'énergie entre les pertes des électrons de valence et celles des électrons de cœur. Cette méthode ouvre des perspectives considérables, comme le calcul des plasmons de surface.
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Synthèse par arc électrique de nanotubes de carbone hybrides incorporant de l'azote et/ou du bore / Synthesis of hybrid carbon nanotubes incorporating nitrogen and/or boron by arc discharge

Gourari, Djamel Eddine 25 September 2015 (has links)
Contrairement aux nanotubes de carbone qui sont des semi-conducteurs dits " à petit gap " et dont les propriétés électroniques sont complétement contrôlées par leur géométrie, les nanotubes hétérogènes mono-parois BxCyNz suscitent un grand intérêt scientifique du fait de leurs propriétés électroniques modulables. La synthèse de tels nanotubes hétérogènes permettrait en effet de moduler ce " gap " en agissant sur leur composition chimique et non sur leur géométrie. Les nanotubes BxCyNz qui résultent de la substitution de certains atomes de carbone dans le réseau graphénique par des hétéroatomes (B et/ou N) peuvent trouver de nombreuses applications notamment dans la réalisation de matériaux photoluminescents, les dispositifs à émission de champ ou encore les nanotransistors à haute température... Ce travail porte sur la synthèse de cette nouvelle génération de nanotubes par arc électrique. Cette technique présente l'avantage de réaliser la substitution in-situ des atomes de carbone par les hétéroatomes. Elle a été menée en utilisant une approche originale basée sur la corrélation des caractéristiques du plasma (champs de température et de concentration des différentes espèces) avec la morphologie et la composition des nanostructures carbonées caractérisées par différentes techniques (HRTEM, EDX, XPS, EELS). Ces résultats permettent une meilleure compréhension des phénomènes impliqués dans la croissance des hétéronanotubes aux échelles macroscopique et microscopique, et également de la structure et de l'environnement chimique des dopants dans le réseau graphénique de nanoformes carbonées obtenues tels que des nanotubes dopés au bore et ou à l'azote, et des couches de graphènes dopées. / In opposition to carbon nanotubes which are semi-conductors with so-called "small gap" and which electronic properties are entirely determined by their geometry, single-wall heterogeneous carbon nanotubes BxCyNz yield to great scientific interest due to their tunable electronic properties. Successfully synthesising these heterogeneous nanotubes would indeed allow tuning this gap by acting on their chemical composition instead of their geometry. BxCyNz nanotubes resulting from the substitution of some carbon atoms in the graphene lattice by heteroatoms (B and/or N) could have numerous applications, in particular in photo-luminescent materials, field emission devices, or high operating temperature nano transistors... This work is dedicated to the synthesis of this new generation of nanotubes by electric arc. This technique offers the advantage to perform in-situ substitution of carbon atoms by the heteroatoms. It was carried out using an original approach based on the correlation of plasma characteristics (temperature and concentration fields of the various species) with the morphology and the composition of the carbon nanostructures characterized by various techniques (HRTEM, EDX, XPS, EELS). These results bring a better understanding of the phenomena involved in the growth of heteronanotubes in plasma conditions and also of the structure and chemical environment of the doping elements in the graphene lattice of carbon nanoforms such as boron- or nitrogen-doped nanotubes, and doped graphene layers.

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