Ce travail est consacré à l'étude des processus d'échange de charge et de perte d'énergie d'ions lourds très chargés ralentis, canalisés dans des cristaux minces de silicium. Les deux premiers chapitres présente le principe de la canalisation des ions lourds dans un cristal, l'ensemble des processus d'interaction ion-électrons et le principe de nos simulations d'échanges de charge et de trajectoires en conditions de canalisation.<br />Les chapitres suivants décrivent deux expériences réalisées à l'accélérateur de GSI de Darmstadt dont les principaux résultats sont les suivants : la probabilité par atome cible de capture mécanique (MEC) des ions U91+ de 20 MeV/u en fonction du paramètre d'impact (à l'aide de nos simulations), l'observation de la forte polarisation du gaz d'électrons cible par l'intermédiaire de la capture radiative (REC) et le ralentissement d'ions Pb81+ de 13 à 8,5 MeV/u en conditions de canalisation, pour lesquelles la capture électronique est fortement réduite.

Des calculs de type modèle en couches ont été réalisés dans un espace de valence 1¯hω complet pour les noyaux de la couche sd. Ces calculs ont permis pour la première fois de prédire la durée de vie des états de parité positive et négative des noyaux riches en neutrons de la couche sd. Les durées de vie prédites (1 - 100 ps) sont mesurables par la méthode de décalage Doppler différentiel.Le démonstrateur du détecteur γ européen de nouvelle génération, AGATA, en coïncidence avec le spectromètre magnétique PRISMA du LNL (Italie) et le plunger de l'Université de Cologne ont été utilisés pour mesurer les durées de vie des états excités dans 32,33Si et 35,36S. Les structures plus complexes, à n¯hω ont également été étudiées dans le 28Si. Ce dernier est un noyau important pour comprendre la compétition entre les structures de type champ moyen et les structures en agrégats. La réaction résonante de capture radiative d'ions lourds-légers 12C+16O a été réalisée à des énergies sous-coulombiennes. La décroissance γ complète depuis les résonances peuplées par laréaction jusqu'au niveau fondamental de 28Si a été mesurée pour la première fois à ces énergies et montre une forte alimentation d'états intermédiaires autour de 10 MeV. Les comparaisons avec des études de captures radiatives au-dessus de la barrière de Coulomb ont été effectuées et les résultats ont été interprétés en termes de l'alimentation favorisée d'états à isospin T = 1 dans le noyau autoconjugué 28Si.

Le cycle du thorium (232Th/233U) présente des caractéristiques moins polluantes que celui utilisé actuellement dans les combustibles des réacteurs nucléaires (U/Pu). Depuis une dizaine d'années, il fait l'objet d'un vaste programme de mesures dont l'objectif est d'atteindre une précision des données neutroniques des noyaux clés du cycle (232Th, 233Pa et 233U) comparable à celles du cycle U/Pu. Ce travail s'inscrit dans ce cadre d'études et consiste à mesurer les sections efficaces de fission induites par neutrons rapides (de 1 à 7 MeV) des noyaux 232Th et 233U avec une incertitude inférieure à 5 %. Ces mesures impliquent de déterminer le taux de fission émis par la cible, le nombre d'atomes composant la cible et le flux de neutrons arrivant sur celle-ci. Cette dernière quantité a été obtenue en utilisant comme réaction de référence, la diffusion élastique (n, p) dont la section efficace est la mieux connue sur un large domaine en énergie de neutron (~ 0,5 % de 1 eV à 50 MeV) comparée à celle de la réaction 235U(n, f). Cette technique a été appliquée pour la première fois à ces deux noyaux. Un modèle statistique de type Hauser- Feshbach a été également développé dans ce travail. Il a permis de décrire les différentes voies de désexcitation du noyau composé 234U pour des énergies de neutron de 0,01 à 10 MeV. Les paramètres de ce modèle ont été ajustés afin de reproduire la section efficace de fission mesurée de 233U. A partir de ces paramètres, les sections efficaces des réactions suivantes ont pu être extraites : diffusion inélastique 233U(n, n'), capture radiative 233U(n, γ) et 233U(n, 2n). Ces sections efficaces évaluées, dont les mesures sont encore difficilement réalisables, permettent de combler le manque de données expérimentales concernant 233U, le noyau fissile de la filière thorium.

Des calculs de type modèle en couches ont été réalisés dans un espace de valence 1¯hω complet pour les noyaux de la couche sd. Ces calculs ont permis pour la première fois de prédire la durée de vie des états de parité positive et négative des noyaux riches en neutrons de la couche sd. Les durées de vie prédites (1 - 100 ps) sont mesurables par la méthode de décalage Doppler différentiel.Le démonstrateur du détecteur γ européen de nouvelle génération, AGATA, en coïncidence avec le spectromètre magnétique PRISMA du LNL (Italie) et le plunger de l’Université de Cologne ont été utilisés pour mesurer les durées de vie des états excités dans 32,33Si et 35,36S. Les structures plus complexes, à n¯hω ont également été étudiées dans le 28Si. Ce dernier est un noyau important pour comprendre la compétition entre les structures de type champ moyen et les structures en agrégats. La réaction résonante de capture radiative d’ions lourds-légers 12C+16O a été réalisée à des énergies sous-coulombiennes. La décroissance γ complète depuis les résonances peuplées par laréaction jusqu’au niveau fondamental de 28Si a été mesurée pour la première fois à ces énergies et montre une forte alimentation d’états intermédiaires autour de 10 MeV. Les comparaisons avec des études de captures radiatives au-dessus de la barrière de Coulomb ont été effectuées et les résultats ont été interprétés en termes de l’alimentation favorisée d’états à isospin T = 1 dans le noyau autoconjugué 28Si. / New large-scale shell-model calculations with full 1¯hω valence space for the sd-nuclei has been used for the first time to predict lifetimes of positive and negative parity states in neutron rich Si isotopes. The predicted lifetimes (1 - 100 ps) fall in the range of the differential Doppler shift method. Using the demonstrator of the European next generation γ-ray array, AGATA, in coincidence with the large acceptance PRISMA magnetic spectrometer from LNL (Legnaro) and the differential plunger of the University of Cologne, lifetimes of excited states in 32,33Si and 35,36S nuclei were measured. In a second step, the n¯hω structure in the stable 28Si nucleus was also studied. 28Si is an important nucleus to understand the competition between mean-field and cluster structures. It displays a wealth of structures in terms of deformation and clustering. Light heavy-ion resonant radiative capture 12C+16O has been performed at energies below the Coulomb barrier. The measured γ-spectra indicate for the first time at these energies that the strongest part of the resonance decay proceeds though intermediate states around 10 MeV. Comparisons with previous radiative capture studies above the Coulomb barrier have been performed and the results have been interpreted in terms of a favoured feeding of T = 1 states in the 28Si self-conjugate nucleus.

Les sections efficaces neutroniques des noyaux de courte durée de vie sont des données cruciales pour la physique fondamentale et appliquée dans des domaines tels que la physique des réacteurs ou l'astrophysique nucléaire. En général, l'extrême radioactivité de ces noyaux ne nous permet pas de procéder à des mesures induites par neutrons. Cependant, il existe une méthode de substitution (" surrogate " dans la littérature) qui permet de déterminer ces sections efficaces neutroniques par l'intermédiaire de réactions de transfert ou de réactions de diffusion inélastique. Son intérêt principal est de pouvoir utiliser des cibles moins radioactives et ainsi d'accéder à des sections efficaces neutroniques qui ne pourraient pas être mesurées directement. La méthode est basée sur l'hypothèse de formation d'un noyau composé et sur le fait que la désexcitation ne dépend essentiellement que de l'énergie d'excitation et du spin et parité de l'état composé peuplé. Toutefois, les distributions de moments angulaires et parités peuplés dans des réactions de transfert et celles induites par neutrons sont susceptibles d'être différentes. Ce travail fait l'état de l'art sur la méthode substitution et sa validité. En général, la méthode de substitution fonctionne très bien pour extraire des sections efficaces de fission. Par contre, la méthode de substitution dédiée à la capture radiative est mise à mal par la comparaison aux réactions induites par neutrons. Nous avons réalisé une expérience afin de déterminer les probabilités de désexcitation gamma du 176Lu et du 173Yb à partir des réactions de substitution 174Yb(3He,p)176Lu* et 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectivement, et nous les avons comparées avec les probabilités de capture radiative correspondantes aux réactions 175Lu(n,gamma) et 172Yb(n,gamma) qui sont bien connues. Cette expérience a permis de comprendre pourquoi, dans le cas de la désexcitation gamma, la méthode de substitution donne des écarts importants par rapport à la réaction neutronique correspondante. Ce travail dans la région de terres rares a permis d'évaluer dans quelle mesure la méthode de substitution peut s'appliquer pour extraire des probabilités de capture dans la région des actinides. Des expériences précédentes sur la fission ont aussi pu être réinterprétées. Ce travail apporte donc un éclairage nouveau sur la méthode de substitution.

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée. / Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits.

Les sections efficaces neutroniques des noyaux de courte durée de vie sont des données cruciales pour la physique fondamentale et appliquée dans des domaines tels que la physique des réacteurs ou l’astrophysique nucléaire. En général, l’extrême radioactivité de ces noyaux ne nous permet pas de procéder à des mesures induites par neutrons. Cependant, il existe une méthode de substitution (« surrogate » dans la littérature) qui permet de déterminer ces sections efficaces neutroniques par l’intermédiaire de réactions de transfert ou de réactions de diffusion inélastique. Son intérêt principal est de pouvoir utiliser des cibles moins radioactives et ainsi d’accéder à des sections efficaces neutroniques qui ne pourraient pas être mesurées directement. La méthode est basée sur l’hypothèse de formation d’un noyau composé et sur le fait que la désexcitation ne dépend essentiellement que de l’énergie d’excitation et du spin et parité de l'état composé peuplé. Toutefois, les distributions de moments angulaires et parités peuplés dans des réactions de transfert et celles induites par neutrons sont susceptibles d’être différentes. Ce travail fait l’état de l’art sur la méthode substitution et sa validité. En général, la méthode de substitution fonctionne très bien pour extraire des sections efficaces de fission. Par contre, la méthode de substitution dédiée à la capture radiative est mise à mal par la comparaison aux réactions induites par neutrons. Nous avons réalisé une expérience afin de déterminer les probabilités de désexcitation gamma du 176Lu et du 173Yb à partir des réactions de substitution 174Yb(3He,p)176Lu* et 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectivement, et nous les avons comparées avec les probabilités de capture radiative correspondantes aux réactions 175Lu(n,gamma) et 172Yb(n,gamma) qui sont bien connues. Cette expérience a permis de comprendre pourquoi, dans le cas de la désexcitation gamma, la méthode de substitution donne des écarts importants par rapport à la réaction neutronique correspondante. Ce travail dans la région de terres rares a permis d'évaluer dans quelle mesure la méthode de substitution peut s’appliquer pour extraire des probabilités de capture dans la région des actinides. Des expériences précédentes sur la fission ont aussi pu être réinterprétées. Ce travail apporte donc un éclairage nouveau sur la méthode de substitution. / Neutron-induced cross sections of short-lived nuclei are needed for fundamental and applied physics as nuclear energy or astrophysics. However, very often the high radioactivity of the samples makes the direct measurement of these cross sections extremely difficult. The surrogate reaction method is an indirect way of determining neutron-induced cross sections through transfer or inelastic scattering reactions. This method presents the advantage that in some cases the target material is stable or less radioactive than the material required for a neutron-induced measurement. The method is based on the hypothesis that the excited nucleus is a compound nucleus whose decay depends essentially on its excitation energy and on the spin and parity state of the populated compound state. Nevertheless, the spin and parity population differences between the compound-nuclei produced in the neutron and transfer-induced reactions may be different. This work reviews the surrogate method and its validity. Neutron-induced fission cross sections obtained with the surrogate method are in general good agreement. However, it is not yet clear to what extent the surrogate method can be applied to infer radiative capture cross sections. We performed an experiment to determine the gamma-decay probabilities for 176Lu and 173Yb by using the surrogate reactions 174Yb(3He,p)176Lu* and 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectively, and compare them with the well-known corresponding probabilities obtained in the 175Lu(n,gamma) and 172Yb(n,gamma) reactions. This experiment provides answers to understand why, in the case of gamma-decay, the surrogate method gives significant deviations compared to the corresponding neutron-induced reaction. In this work, we have also assessed whether the surrogate method can be applied to extract capture probabilities in the actinide region. Previous experiments on fission have also been reinterpreted. Thus, this work provides new insights into the surrogate method.