Les rendements des produits de fission font partie des données nucléaires sur lesquellesreposent les simulations neutroniques. L’objectif de cette thèse est d’apporter de nouvellesmesures de rendements de fission de deux noyaux fissiles : le 241Pu et l’233U. Ces noyauxappartiennent respectivement au cycle du combustible de l’uranium et à celui du thorium.Ces mesures ont été réalisées auprès du spectromètre de masse Lohengrin de l’InstitutLaue Langevin (ILL) à Grenoble. Le spectromètre est combiné avec une chambre d’ionisationpour mesurer les rendements en masse de l’233U et du 241Pu et avec un dispositif despectrométrie gamma pour déterminer les rendements isotopiques de l’233U.Une nouvelle procédure d’analyse innovante a été mise en place dans le but de maîtriserles systématiques et de réduire les biais expérimentaux. La matrice de variance-covarianceassociée à nos mesures de rendements a ainsi pu être calculée pour la première fois. / Fission product yields are significant nuclear data for neutronic simulations. The purposeof this work is to improve fission yield knowledge for two fissile nuclei : 241Pu and 233U. Thoseare respectively involved in the uranium and thorium nuclear fuel cycle.The measurements are performed at the Lohengrin mass spectrometer of the InstitutLaue-Langevin (ILL) located in Grenoble. The spectrometer is combined with an ionizationchamber to measure mass yields of 241Pu and 233U and with a gamma spectrometry set-upto determine isotopic yields of 233U.A new analysis method of experimental data has been developed in order to controlsystematics and to reduce experimental biases. For the first time, the experimental variancecovariancematrix of our measured fission yields could be deduced.

Le cycle du thorium (232Th/233U) présente des caractéristiques moins polluantes que celui utilisé actuellement dans les combustibles des réacteurs nucléaires (U/Pu). Depuis une dizaine d'années, il fait l'objet d'un vaste programme de mesures dont l'objectif est d'atteindre une précision des données neutroniques des noyaux clés du cycle (232Th, 233Pa et 233U) comparable à celles du cycle U/Pu. Ce travail s'inscrit dans ce cadre d'études et consiste à mesurer les sections efficaces de fission induites par neutrons rapides (de 1 à 7 MeV) des noyaux 232Th et 233U avec une incertitude inférieure à 5 %. Ces mesures impliquent de déterminer le taux de fission émis par la cible, le nombre d'atomes composant la cible et le flux de neutrons arrivant sur celle-ci. Cette dernière quantité a été obtenue en utilisant comme réaction de référence, la diffusion élastique (n, p) dont la section efficace est la mieux connue sur un large domaine en énergie de neutron (~ 0,5 % de 1 eV à 50 MeV) comparée à celle de la réaction 235U(n, f). Cette technique a été appliquée pour la première fois à ces deux noyaux. Un modèle statistique de type Hauser- Feshbach a été également développé dans ce travail. Il a permis de décrire les différentes voies de désexcitation du noyau composé 234U pour des énergies de neutron de 0,01 à 10 MeV. Les paramètres de ce modèle ont été ajustés afin de reproduire la section efficace de fission mesurée de 233U. A partir de ces paramètres, les sections efficaces des réactions suivantes ont pu être extraites : diffusion inélastique 233U(n, n'), capture radiative 233U(n, γ) et 233U(n, 2n). Ces sections efficaces évaluées, dont les mesures sont encore difficilement réalisables, permettent de combler le manque de données expérimentales concernant 233U, le noyau fissile de la filière thorium.

Un concept innovant de réacteurs nucléaires à sels fondus, le Thorium Molten Salt Reactor (TMSR), a été défini au LPSC Grenoble. Le présent mémoire porte sur les études, optimisations et caractérisations réalisées sur les configurations en spectre rapide de ce concept, appelées ‘TMSR non modérés' ou TMSR-NM, très prometteuses. Le cœur est un simple cylindre dans lequel circule un sel fluore contenant du LiF et le combustible. Nos études portent sur les caractéristiques de ces réacteurs en termes de sûreté, inventaire fissile, retraitement chimique, production de déchets et capacité de régénération et de déploiement. Un tel réacteur présente maints avantages intrinsèques permettant un fonctionnement simple et sûr en cycle du combustible Thorium, ainsi que l'utilisation de divers éléments fissiles au démarrage tels l'233U, 235U ou les transuraniens issus des réacteurs actuels. Ceci permettrait une transition optimisée vers le cycle Thorium tout en fermant le cycle actuel.