SOFIA (Studies On FIssion with Aladin - Études de fission avec ALADIN) est un projet expérimental qui se propose de mesurer systématiquement les rendements isotopiques de fission, ainsi que l'énergie cinétique totale des fragments, pour une large gamme de noyaux fissionnants. Le travail de thèse présenté ici prend part au projet SOFIA, et a pour objet l'étude de la fission de noyaux dans la région des actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np et ²³⁸Np.L'expérience SOFIA est menée au GSI, un accélérateur d'ions lourds situé à Darmstadt en Allemagne. Cette installation fournit un faisceau relativiste et intense d'uranium-238. Par une réaction de fragmentation de ce faisceau primaire, il est créé un faisceau secondaire contenant une large variété d'ions, dont, pour certains, la fission va être étudiée. Les ions de ce faisceau secondaire sont triés et identifiés dans le séparateur de fragments FRS, un spectromètre de recul de haute résolution qui est réglé pour sélectionner les ions d'intérêt.Ensuite, les ions fissiles sélectionnés continuent leur vol jusqu'à la Cave-C, une aire expérimentale où l'expérience de fission elle-même a lieu. À l'entrée de la cave, l'ion du faisceau secondaire est excité par interaction Coulombienne alors qu'il traverse une cible; les voies de dé-excitation possibles incluent la fission de basse énergie. Lors d'une fission, les deux fragments sont émis dans un cône étroit dans le référentiel du laboratoire, dû à l'impulsion relativiste qui leur est transmise par le système fissionnant. Un spectromètre de recul complet a été développé par la collaboration SOFIA autour du dipôle existant ALADIN. L'identification des fragments est réalisée par des mesures de perte d'énergie, de temps de vol et de déviation dans l'aimant. Les deux fragments de fission sont identifiés simultanément et complètement (en masse et en charge). Ce document présente l'analyse menée pour (1) l'identification du système fissionnant, (2) l'identification des deux fragments de fission - évènements par évènements -, et (3) l'extraction des observables de fission : rendements, énergie cinétique totale, multiplicité total en neutrons prompts. Ces résultats concernant les actinides sont discutés, et l'ensemble des données extraites est fourni. / SOFIA (Studies On FIssion with Aladin) is an experimental project which aims at systematically measuring the fission fragments' isotopic yields as well as their total kinetic energy, for a wide variety of fissioning nuclei. The PhD work presented in this dissertation takes part in the SOFIA project, and covers the fission of nuclei in the region of the actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np and ²³⁸Np.The experiment is led at the heavy-ion accelerator GSI in Darmstadt, Germany. This facility provides intense relativistic primary beam of 238U. A fragmentation reaction of the primary beam permits to create a secondary beam of radioactive ions, some of which the fission is studied. The ions of the secondary beam are sorted and identified through the FR-S (FRagment Separator), a high resolution recoil spectrometer which is tuned to select the ions of interest.The selected - fissile - ions then fly further to Cave-C, an experimental area where the fission experiment itself takes place. At the entrance of the cave, the secondary beam is excited by Coulomb interaction when flying through an target; the de-excitation process involves low-energy fission. Both fission fragments fly forward in the laboratory frame, due to the relativistic boost inferred from the fissioning nucleus.A complete recoil spectrometer has been designed and built by the SOFIA collaboration in the path of the fission fragments, around the existing ALADIN magnet. The identification of the fragments is performed by means of energy loss, time of flight and deviation in the magnet measurements. Both fission fragments are fully (in mass and charge) and simultaneously identified.This document reports on the analysis performed for (1) the identification of the fissioning system, (2) the identification of both fission fragments, on an event-by-event basis, and (3) the extraction of fission observables: yields, TKE, total prompt neutron multiplicity. These results, concerning the actinides, are discussed, and the set of data extracted is provided.

L’étude des rendements de fission a un impact majeur sur la caractérisation du processus de fission mais également sur le fonctionnement des réacteurs nucléaires. Bien que les rendements de fission thermiques des actinides majeurs (U-235, Pu-239) soient bien connus, ce n’est pas le cas de ceux de l’Am-242, ce que confirment les désaccords observés entre les principales bases de données évaluées. L’utilisation grandissante du combustible MOX dans les réacteurs nucléaires et la réduction de la radiotoxicité des déchets nucléaires nous poussent à étudier l’Am-241 et l’Am-242. Ainsi, les rendements issus de la fission de la réaction Am-241(2n,f) ont été mesurés auprès du spectromètre de masse Lohengrin situé à l’Institut Laue Langevin de Grenoble (France). Ces mesures ont permis la détermination de 41 rendements en masse. De plus, 20 rendements isotopiques ont pu être mesurés par spectrométrie gamma. Les expériences menées dans le cadre de cette thèse avaient également pour but de déterminer si les rendements de fission sont influencés par l’état de spin de l’Am-242. Afin de répondre à cette question, la mesure répétitive de rendements en masse pour différents rapports de taux de fission (Am-242m/Am-242g) a été réalisée. Nos résultats montrent que le spin du noyau cible n’a que peu d’influence sur les rendements en masse. De nouvelles expériences sont proposées afin de déterminer son influence sur les rapports isomériques. Les modèles théoriques actuels sont dans l’incapacité de prédire avec une précision suffisante les rendements de fission. Ainsi, l’industrie nucléaire a recours aux bases de données évaluées et aux modèles phénoménologiques. Néanmoins, les prédictions issues de modèles semi-empiriques implémentés dans le code GEF ont atteint un niveau suffisant pour faire de ce code un outil d’évaluation performant. Le contenu physique, les développements, les validations et l’extension du code seront également présentés dans cette thèse. / The study of fission yields has a major impact on the characterization and understanding of the fission process and is mandatory for reactor applications. While the yields are known for the major actinides (U-235, Pu-239) in the thermal neutron-induced fission, only few measurements were performed on Am-242. Moreover, the two main data libraries do not agree among each other on the light peak. Am-241 and Am-242 are nuclei of interest for the MOX-fuel reactors and for the reduction of nuclear waste radiotoxicity using transmutation reactions. Thus, a campaign of precise measurement of the fission mass yields from the reaction Am-241(2n,f) was performed at the Lohengrin mass spectrometer (ILL, France) for both the light and the heavy peak. Forty-one masses were measured. Moreover, the measurement of the isotopic fission yields on the heavy peak by gamma-ray spectrometry led to the extraction of 20 independent isotopic yields. Our measurement was also meant to determine whether there is a difference in fission yields between the Am-242 isomeric state and its ground state as it exists in fission cross sections. The experimental method used to answer this question is based on the measurement a set of fission mass yields as a function of the ratio of Am-242gs to Am-242m fission rate. Results show that the mass yields are independent of the fission rate ratio. A future experimental campaign is proposed to observe a possible influence on the isomeric yields. The theoretical models are nowadays unable to predict the fission yields with enough accuracy and therefore we have to rely on experimental data and phenomenological models. The accuracy of the predictions of the semi empirical GEF fission model predictions makes it a useful tool for evaluation. This thesis also presents the physical content and part of the development of this model. Validation of the kinetic energy distributions, isomeric yields and fission yields predictions was performed. The extension of the GEF model at high energy is also presented.

Les rendements de fission sont des données très importantes pour les applications nucléaires. Elles représentent par exemple une partie des données d'entrée des différents codes de simulation. De même les modèles théoriques qui tentent de reproduire ces distributions ont besoin de valeurs expérimentales auxquelles ils peuvent se comparer. Par le passé le spectromètre de masse Lohengrin a permis, grâce à sa très bonne résolution en masse et en énergie, de déterminer avec une grande précision les rendements des produits de fission légers pour de nombreux systèmes fissionants. Cependant la méthode expérimentale utilisée dans cette région de la fission, détection par chambre à ionisation, ne permet pas la séparation des isotopes dans la région des produits de fission lourds. Pour cette raison un nouveau dispositif expérimental par spectrométrie a été mis en place au cours de cette thèse. Il a été validé par comparaison des précédentes mesures dans la région des produits de fission légers et permet de déterminer les rendements isotopiques que ce soit pour les produits de fission légers comme pour les produits de fission lourds. Ainsi au cours de ces travaux, afin de compléter et d'améliorer les bibliothèques de donn ées, les rendements en masse des produits de fission lourds pour les réactions 235U(nth,f), 239Pu(nth,f) et 241Pu(nth,f) ont été mesurés pour la première fois sur le spectromètre Lohengrin. Ils ont permis d'améliorer considérablement les incertitudes associées. De la même manière les rendements isotopiques des produits de fission lourds pour le 239Pu(nth,f) ont été déterminés par spectrométrie . De plus les distributions en charge ionique et en énergie cinétique des produits de fission ont été particulièrement étudiées. Elles ont entre autres mis en évidence la présence d'isomères nanosecondes pour certains noyaux.

Cette étude expérimentale est une contribution à l'amélioration des connaissances de l'influence de la variation de la masse volumique sur l'évolution des champs dynamique et scalaire des jets de gaz turbulents verticaux axisymétriques se développant dans co-courant d'air.<br /> Les gaz étudiés sont l'hélium, le méthane, l'air et le dioxyde de carbone. Le rapport des densités est compris entre 7,2 (hélium / air) et 0,0667 (dioxyde de carbone / air). Le rapport des vitesses est maintenu constant (0,075). Les jets de gaz, issus d'un tube circulaire, débouchent dans un caisson de mélange.<br /><br /> La détermination complète, tant axiale que radiale, du champ dynamique (vitesses moyennes, variances, moment d'ordre 3 et 4...) a été faite grâce à l'anémométrie Doppler laser à deux composantes, ceci en apportant un soin tout particulier à l'optimisation du système d'ensemencement (génération de gouttelettes d'huile d'olive de 1,5 micromètre de diamètre). L'influence de la variation de densité est notable sur toutes les grandeurs mesurées. Les jets e gaz se mélangent plus vite avec le co-courant d'air que les jets de gaz lourds.<br /><br /> La connaissance du champ dynamique instantané nous a permis, à partir de programmes de calcul (TFR), d'obtenir des densités spectrales d'énergie pour chacune des positions axiales explorées. Nous avons pu estimer les échelles caractéristiques de la turbulence de nos jets turbulents axisymétriques à masse volumique variable (macro-échelle de longueur, échelle de Taylor et micro-échelle spatiale de Kolmogorov), ainsi que d'autres paramètres importants (taux de dissipation de l'énergie cinétique de la turbulence, nombre de Reynolds turbulent et macro-échelle de temps). L'influence du rapport des densités est également notable sur ces grandeurs.<br /><br /> Enfin, la phase exploratoire d'un futur couplage ADL – Rayleigh a été mise en œuvre. Ainsi, l'exploration du champ scalaire a été réalisée par la technique de la diffusion de la lumière par effet Rayleigh induit par laser sur ces mêmes gaz.

Ces dernières années, les capteurs embarqués ont gagné en précision, fiabilité et robustesse, tout en se miniaturisant. Ces capteurs sont largement utilisés dans le domaine médical et sportif pour récolter toutes sortes de données physiologiques. Développer des générateurs d’énergie qui convertissent l’énergie mécanique ambiante en électricité constitue une voie très intéressante afin de rendre ces capteurs autonomes.Dans ce contexte, en 2013, un premier générateur souple autonome d’énergie a été développé au sein de notre équipe au G2Elab en collaboration avec le laboratoire LaMCoS. Ce générateur est conçu à partir d’élastomères électroactifs, basés sur la déformation de matériaux souples (polyacrylates, silicones) incorporés entre deux électrodes déformables et fonctionnent suivant un mode électrostatique. Ces structures présentent l’avantage d’être légères, peu chères, souples et elles peuvent être fabriquées suivant des géométries complexes. De plus, elles fonctionnent dans des gammes de fréquence basses (<100 Hz), les rendant ainsi attractives pour la récupération et la conversion d’énergie mécanique ambiante.L’objectif de ce travail de thèse était d’optimiser ce générateur pour en faire un générateur de seconde génération plus performant en terme d’énergie récupérée, beaucoup plus adaptable sur le corps humain et avec une durée de vie accrue. Pour atteindre ces différents critères, la conception et la réalisation de nouveaux dispositifs alternatifs hybridés pour des générateurs autonomes ont également été menées.Pour cela, la première étape a consisté à chercher un nouveau matériau pouvant remplacer le téflon comme électret dans la structure. Cet électret joue le rôle de réservoir de charges pour la polarisation du générateur fonctionnant en mode électrostatique. Le choix s’est porté sur plusieurs familles de poly(p-xylylene) plus communément appelées parylènes. Le fait de pouvoir les déposer dans un procédé CVD sur des géométries complexes et de façon très conforme a justifié ce choix. Le comportement temporel du potentiel de surface développé par ces électrets après une décharge couronne a été analysé en fonction du type et de l’épaisseur de parylène et du potentiel initial de charge. Cela a permis d’évaluer les potentialités en électret de ces matériaux et de mieux cerner la dynamique des charges électriques dans un environnement proche de l’application (sous contrainte mécanique) et pour des conditions plus extrêmes en température. Ces travaux ont permis de valider des parylènes fluorés comme d’excellents électrets (tests réalisés sur 1.5 an) tant en potentiel positif que négatif.La seconde étape s’est focalisée dans la conception de structures développant une architecture qui optimise les couplages électromécaniques au sein des matériaux constituant le générateur souple d’énergie. Dans ce but, et avec l’appui de modélisations que nous avons réalisées pour définir les géométries optimales de nos structures pour maximiser la puissance produite en sortie, deux principes de fonctionnement se sont dégagés : le premier fait appel à des électrets et il est ainsi en étroite continuité de l’étude précédente ; le second utilise des matériaux piézoélectriques (PZT et PVDF) comme source de polarisation ouvrant ainsi une nouvelle voie prometteuse de générateurs autonomes embarqués. Pour ces différentes structures, des prototypes de taille centimétrique ont été réalisés et caractérisés avec pour but final d’être insérés au niveau du genou pour récupérer la déformation mécanique lors de la marche ou de la course à pied. / Over the last years, wearable sensors have gained in accuracy and precision, while following the demands of miniaturization and lower power consumption. Scavenging human kinetic energy to produce electricity is an attractive alternative for the power supply of these low-power-consumption devices. E-textiles for health-monitoring or biomedical implants are some of the possible applications that could benefit from a self-powering system.In this context, in 2013, a first prototype of soft and autonomous energy scavenger was developed by our research group through the collaboration between LaMCoS and G2Elab laboratories. This electrostatic generator was based on the dielectric elastomers generators (DEGs) technology, which relies on the mechanical deformation of a thin layer of dielectric material (acrylic or silicone) sandwiched between two compliant electrodes. The main advantages of this technology are their low-cost, compliance, light-weight and adaptability to complex shapes. In addition, they can work on a large scale of temperatures and frequencies (<100Hz), which make them interesting to harvest and convert ambient mechanical vibrations.The objectives of this work were focused on the first prototype optimization to realize a second-generation device with higher energy output, suitability for wearable applications and lifetime and to conceive new alternatives hybrid devices for autonomous DEGs.To these aims, the first stage of the study consisted in the investigation of new conformant electret materials (representing the charges reservoir for electrostatic generator polarization) replacing Teflon in the scavenger structure. Different variants of poly(p-xylylene) polymers, better known with the commercial name of Parylene, were tested as new potential electret materials, mainly due to their highly conformability and possibility of CVD-deposition on complex shapes. The surface potential decays (SPD) on electrets formed by corona discharge method were monitored over time for different Parylene variants, samples thicknesses and charging voltages. These characterizations were aimed to evaluate the performance of Parylene electrets and to monitor the charge dynamic under mechanical conditions close to the final applications and under harsher environmental temperatures. As a result of these tests, fluorinated Parylenes showed excellent long-term charge retention performance (over 1.5 years) both for positive and negative charges.The second part of the work consisted in the realization of optimized structures realizing the electromechanical coupling of the two different electroactive materials constituting the soft electrostatic generator. For this aim, two different working modes were developed: the first one employs electret materials as polarization source, with the aim of optimizing the first hybrid device conceived in the previous study; the second one is made of piezoelectric materials (PZT and PVDF) as DEGs polarization sources, opening a new promising solution for autonomous wearable generators. Through numerical simulations, geometry optimization was performed with the aim of increasing the power output of the devices. Beneath, for the different structures, centimeter scale prototypes were realized and characterized with the final aim to be integrated at human knee level to exploit the mechanical deformation given by human body while walking.

Les rendements des produits de fission font partie des données nucléaires sur lesquellesreposent les simulations neutroniques. L’objectif de cette thèse est d’apporter de nouvellesmesures de rendements de fission de deux noyaux fissiles : le 241Pu et l’233U. Ces noyauxappartiennent respectivement au cycle du combustible de l’uranium et à celui du thorium.Ces mesures ont été réalisées auprès du spectromètre de masse Lohengrin de l’InstitutLaue Langevin (ILL) à Grenoble. Le spectromètre est combiné avec une chambre d’ionisationpour mesurer les rendements en masse de l’233U et du 241Pu et avec un dispositif despectrométrie gamma pour déterminer les rendements isotopiques de l’233U.Une nouvelle procédure d’analyse innovante a été mise en place dans le but de maîtriserles systématiques et de réduire les biais expérimentaux. La matrice de variance-covarianceassociée à nos mesures de rendements a ainsi pu être calculée pour la première fois. / Fission product yields are significant nuclear data for neutronic simulations. The purposeof this work is to improve fission yield knowledge for two fissile nuclei : 241Pu and 233U. Thoseare respectively involved in the uranium and thorium nuclear fuel cycle.The measurements are performed at the Lohengrin mass spectrometer of the InstitutLaue-Langevin (ILL) located in Grenoble. The spectrometer is combined with an ionizationchamber to measure mass yields of 241Pu and 233U and with a gamma spectrometry set-upto determine isotopic yields of 233U.A new analysis method of experimental data has been developed in order to controlsystematics and to reduce experimental biases. For the first time, the experimental variancecovariancematrix of our measured fission yields could be deduced.

A différents endroits du monde, on observe que la méthode d’exploitation minière par chambres et piliers est associée à deux aléas de grande ampleur se manifestant en surface : les affaissements progressifs et les effondrements brutaux. Le bassin ferrifère lorrain est sujet à ces deux types d’aléas notamment depuis la fermeture massive des mines à partir des années 1960. Les effondrements étant plus dangereux que les affaissements, des chercheurs ont développé des méthodes statistiques pour distinguer les zones à risque d’effondrement de celles à risque d’affaissement. L’objectif de cette thèse est de développer des indicateurs mécaniques capables de faire la même distinction, afin d’améliorer la compréhension physique des phénomènes mis en jeux et de valider les indicateurs statistiques. Nous faisons l’hypothèse que les effondrements et affaissements sont tous deux causés par un endommagement des piliers en profondeur. Le Chapitre 1 est consacré à une étude bibliographique qui synthétise les connaissances relatives au comportement mécanique des piliers. Nous constatons que les piliers sont caractérisés par deux critères : le facteur de sécurité (résistance en compression/contrainte verticale moyenne) qui détermine s’ils sont susceptibles de se rompre, et un critère de stabilité des piliers en cas de rupture qui s’exprime comme la raideur relative des piliers par rapport à celle de la roche encaissante. Deux limites des approches actuelles sont identifiées : 1) la question de la contrainte verticale moyenne des piliers (dénominateur du facteur de sécurité) a été relativement peu étudiée pour les piliers aux dimensions irrégulières, caractéristiques des anciennes mines ; 2) l’instabilité de la rupture des piliers est évaluée par un modèle 1D proposé dans les années 1960-1970, se basant sur des considérations énergétiques. Ce modèle très courant n’a toutefois fait l’objet que de peu de développements dans des configurations géomécaniques plus réalistes que celle du modèle de départ. Le Chapitre 2 développe une nouvelle méthode permettant de prendre en compte l’irrégularité géométrique des piliers pour estimer leur contrainte verticale et donc d’avoir une meilleure précision sur l’estimation du facteur de sécurité. Nous introduisons le concept du taux de défruitement relatif et montrons sur la base de résultats de modélisation numérique, qu’une fonction quadratique de ce terme procure une meilleure estimation de la contrainte verticale moyenne que la méthode traditionnelle de l’aire tributaire. Le Chapitre 3 porte sur l’application d’une méthode originale de modélisation explicite de l’instabilité des piliers, basée l’énergie cinétique. Nous montrons que nos résultats de modélisation en 2D sont compatibles avec le modèle 1D traditionnel. La procédure de modélisation employée permet également de localiser et de quantifier les excès d’énergie cinétique lors de l’instabilité. Les quantités d’énergie cinétique modélisées sont du même ordre de grandeur que les magnitudes de Richter d’énergie sismique typiques des ruptures brutales de piliers réels. Nous traitons dans le Chapitre 4 la problématique des effondrements du bassin ferrifère lorrain. Nous montrons sur la base de modélisations 3D que les critères de rupture et d’instabilité des piliers permettent de bien y distinguer les zones affaissées et les zones effondrées. Les secteurs affaissés et effondrés sont caractérisés par un facteur de sécurité moyen des piliers inférieur à 1 du point de vue de leur limite d’élasticité. Cependant, les secteurs effondrés se distinguent des secteurs affaissés par un facteur de sécurité moyen des piliers également inférieur à 1 du point de vue de leur pic de résistance. Ceci est confirmé par des modèles numériques simples en 2D, suggérant par ailleurs que les caractéristiques du recouvrement ont peu d’effet sur l’occurrence des effondrements. Certaines études fournissant des conclusions contraires, nous avançons des arguments pour en discuter / At different locations around the world, the room-and-pillar mining method truns out to be associated with two major types of hazards affecting the surface: the continuous subsidence and the sudden collapse. The Lorraine iron basin (France) have known on many occasions both continuous subsidences and sudden collapses, notably since the decline of the French mining activity in the 1960’s. The collapses are more dangerous than the continuous subsidences. This is why researchers and engineers developed statistical methods capable of distinguishing between the sectors subjected to a collapse hazard and those subjected to a continuous subsidence hazard. The objective of that study if to develop indicators capable of making the same distinction but on the basis of mechanical criteria, for the purpose of improving the understanding of the collapse mechanism and for validating the statistical indicators. The main assumption of this work is that both the continuous subsidences and the collapses are caused by damage of the pillars within the mines. Chapter 1 presents a literature review concerning the actual knowledge about the pillars mechanical behaviour. We notice that pillars are traditionally characterized by two criteria: the factor of safety (pic compressive resistance/average vertical stress), which determines whether or not pillars are susceptible to fail, and a criterion of stability in case of a failure, which consists of comparing the flexural stiffness of the surrounding rock to the pillars axial stiffness in the post-pic domain of their behaviour. We identify two limits regarding the traditional approaches: i) The question of the average vertical stress has only been little studied in the case of pillars with irregular geometry, which is often the case in old mines; ii) The model allowing to estimate whether or not an instability is susceptible to occur comes from a 1D model proposed in the 1960’s and that has never been developed furthermore for being applied to real configurations in various geomechanical conditions. In Chapter 2, we develop a new method for taking the irregularity of the pillars dimensions into account in estimating their average vertical stress, for the purpose of having a better precision in the factor of safety calculation. We introduce the concept of relative extraction ratio and show, on the basis on numerical modelling, that a quadratic function of this ratio is more precise in estimating the average pillar stress than the classical tributary area method.Chapter 3 is devoted to the development and the application of an original explicit method for modelling pillar instability based on the kinetic energy. We show that the numerical results obtained in 2D configurations are compatible with the traditional 1D model of pillar instability. Moreover, we show how the modelling method we are using helps to locate and to quantify the kinetic energy in excess induced by the instability. The magnitudes of modelled kinetic energies are similar to Richter magnitudes of typical seismic energies recorded during real pillar bursts. The problem of the Lorraine iron basin collapses is treated in Chapter 4. Based on 3D modelling results, we show that pillar failure and instability criteria are capable of well distinguishing between the sectors affected by collapses and those affected by continuous subsidences in the iron basin. Both the sectors subjected to collapses and continuous subsidences are characterized by a factor of safety lower than one regarding the limit of elasticity. But the collapsed sectors are distinguished by a factor of safety also lower than one regarding the pic compressive resistance. This observation is confirmed by simplified 2D modelling, which suggests, furthermore, that the properties of the overburden have no effect on the occurrence of the collapses. Some studies provide contrary conclusions. So, we propose some points to be discussed

Les interactions non-covalentes ont une importance fondamental pour la chimique. Les interactions entre un catalyseur et le substrat, interactions entre matériaux, synthèse des enantiomers parmi autres réactions chimiques sont décrivent par interactions non-covalentes. Elles sont fondamental pour designer nouveaux matériaux. Les interactions non-covalents sont très suivant visualisées à partir de mesures de contactes atomiques qui utilisent des donnes de rayon de van de Waals. Cette type d'approximations ne sont pas très flexible pour comprendre l'interaction avec l'environnement. Aujourd'hui les approximations qui utilisent des fonctions dans l'espace réel (i.e. la densité électronique) sont très utilisent pour visualiser les interactions non-covalentes. Dans cet thèse, on analyse la méthode NCI pour visualiser interactions chimiques. On analyse les gradient réduit de la densité, ingrédient fondamental dans la méthode NCI. On montré que cette fonction est liée au la densité d'énergie cinétique et au comportement bosonique du système. On montre que la méthode NCI peut être utilisée pour analyser tous les types d'interactions; dès interactions covalentes aux non-covalentes. Finalement la méthode est appliqué à la réactivité chimique. / Non-covalent interactions are of paramount importance in chemistry. Interactions between a catalyst and its substrate, self-assembly of nanomaterials, enantiomer production and many other chemical reactions, are most of the time non-covalent in nature. They are also fundamental for crystallographic analysis, since they set up the scenario for molecular crystallization, whose guiding rules are still a fruitful filed of research. Non-covalent interactions are frequently visualized using distance dependent contacts, generally without consideration of hydrogen atoms. Most of these interactions are usually identified by the use of tabulated van der Waals radii, which are not flexible enough to reveal the interplay with the environment. New approaches, based on 3D functions that can be derived either form experiment or computation (e.g. the electro density) are now widely used to identify and visualize non-covalent interactions. In this thesis we analyse the NCI method, and namely, its main ingredient, the reduced density gradient. Its capabilities for visualizing chemical interactions are examined. This 3D function is then, connected with the kinetic energy density and a interpretation of the reduced density gradient in terms of the bosonic behaviour of the electronic system is presented. Then, the NCI method is applied to visualise and analyse chemical interactions: from covalent to non-covalent interactions. The chemical reactivity is also addressed. The NCI method is applied to rationalised the outcome of several reactions.

Les rendements de fission sont des données importantes pour les applications nucléaires ainsi que pour les modèles théoriques qui cherchent à reproduire ces distributions. Les rendements des produits de fission légers pour de nombreux noyaux ont été mesurés par le passé sur le spectromètre Lohengrin. Mais la méthode expérimentale utilisée, détection par chambre à ionisation, ne permet pas la séparation des isotopes pour les produits de fission lourds. Pour valider la méthode dans cette région et compléter les bibliothèques, les rendements isobariques de l’235U(nth,f), du 239Pu(nth,f) et du 241Pu(nth,f) ont été mesurés. La mise en place d’un nouveau dispositif de détection gamma sur le spectromètre a permis de déterminer les rendements isotopiques du 239Pu(nth,f). De plus les distributions en charge ionique et en énergie cinétique des produits de fission ont été étudiées, et ont mis en évidence la présence d'isomères nanosecondes pour certains de ces noyaux. / In spite of the huge amount of fission yield data available in different libraries, more accurate values are still needed for nuclear energy applications and to improve our understanding of the fission process. Thus measurements of fission yields were performed at the mass spectrometer Lohengrin at the Institut Laue-Langevin in Grenoble, France. The mass separator Lohengrin is situated at the research reactor of the institute and permits the placement of an actinide layer in a high thermal neutron flux. It separates fragments according to their atomic mass, kinetic energy and ionic charge state by the action of magnetic and electric fields. Coupling with a high resolution ionization chamber the experiment was used to investigate the mass and isotopic yields in the light mass region. Almost all fission yields of isotopes from Th to Cf have been measured at Lohengrin with this method. It has been extended in this work to the heavy mass region for the reactions 235U(nth,f), 239Pu(nth,f) and 241Pu(nth,f). For these higher masses an isotopic separation is no longer possible. That is why a new method was undertaken with the reaction 239Pu(nth,f) to determine the isotopic yields by gamma spectrometry. During these experiments the ionic charge state and kinetic energy distributions have been measured. Nanosecond isomers have been discovered for some nuclei thanks to a non gaussian charge state distribution. The kinetic energy distributions present very interesting structures which have been also discussed.

Au début du 20ème siècle, l'étang de Berre était occupée par de larges prairies sous-marines de Zostera qui ont fortement réduit sous l'impact des pollutions et arrivées massives d'eau douce par le canal EDF. Pollutions et arrivées d'eaux ont beaucoup réduit mais les herbiers ne s'étendent pas vers le large. Cette thèse a donc pour but d'analyser les interactions entre les herbiers sous-marins de l'étang de Berre basé sur l'hypothèse que la dynamique hydro-sédimentaire peut jouer un rôle dans le maintien des herbiers à l'état relique. Dans cette lagune, le vent conditionne l'hydrodynamisme en générant des vagues de vent et des courants.L'atténuation des vagues par l'herbier est en lien avec la hauteur des vagues (dépendant de la vitesse du vent, la longueur de fetch et des effets de réfraction lié à la morphologie de la anse) et est modulée par la biométrie de l'herbier, le niveau d'eau ou la présence de courants. Alors qu'au dessus de l'herbier, les courants sont rapides et fortement influencés par le vent et les vagues de vent, une couche de transition eau-canopée permet la dissipation de l'énergie des vagues et des courants. Dans la canopée, les courants sont très atténués grâce à la présence de l'herbier. L'herbier apparaît comme un élément important de la dynamique sédimentaire car il peut, par sa simple présence, réduire l'hydrodynamisme et modifier l'évolution du fond dans et en arrière de l'herbier et protéger la plage. Le niveau de récurrence de vents forts semble contrôler les évolutions sédimentaires.Les fortes interactions de l'herbier avec la dynamique hydro-sédimentaire laissent penser qu'elle pourrait limiter leur extension dans des zones plus exposées. / Berre lagoon was occupied by extensive meadows at the turn of the 20th century which regressed down under the impact of urban and industrial pollution and inflow of the EDF canal. Even though freshwater inputs and pollutions were drastically reduced respectively in the 1980s and 1990s, meadows have not significantly gained ground. This thesis aims at analysing the interactions between seagrass meadows of Berre lagoon, hydrodynamics and sedimentary processes, based on the postulate that these mechanisms are important in the maintenance of the meadows in their present dispersed form. In the lagoon, winds constitute the dominant influence on hydrodynamics in the lagoon by generating wind waves and currents. Wave attenuation is linked to wave height, which is, in turn, dependent on wind intensity and fetch length and modified by the bay morphology. Wave attenuation is also modulated by meadow biometry, and by water levels and currents.Whereas currents are strong and strongly influenced by wind and wind waves above the meadow, a transition canopy-water layer dissipates waves and currents. In the canopy, currents are thus attenuated.The meadow is not just a passive element in the overall sediment dynamics since it reduces energy and thus modifies substrate changes within and in the back of the meadow, thus protecting the shoreline. However, it is the recurrence of strong wind that seems to drive sedimentary changes. The strong interactions between the meadow and the hydrodynamic and sedimentary processes could limit the extension of the meadow in areas more exposed to waves.