L'étude de la fission des actinides répond à un double enjeu. Les mesures de distributions de fragments de fission et des probabilités de fission permettent une meilleure compréhension du phénomène en lui même et une discrimination des modèles de structure et de dynamique nucléaires. De plus, dans le contexte de la conception de réacteurs nucléaires de nouvelle génération et d'incinérateurs de déchets radiotoxiques, de nouvelles mesures sont indispensables pour améliorer les bases de données nucléaires. Cette thèse s'inscrit dans la continuité de programmes expérimentaux français et américains, utilisant la méthode de substitution, c'est-à-dire des réactions de transfert menant aux mêmes noyaux composés que par irradiation de neutron mais inaccessibles par les méthodes conventionnelles. L'expérience sur laquelle se base ce travail utilise les réactions de transfert multinucléon entre un faisceau de 238U et une cible de 12C en cinématique inverse, afin d'établir, grâce au spectromètre VAMOS, les distributions isotopiques complétés des fragments de fission associée à chaque voie de transfert. Le travail présenté dans ce mémoire se concentre sur l'identification des voies de transfert et leurs propriétés, comme les distributions angulaires et celles en énergie d'excitation, grâce au télescope SPIDER qui identifie les noyaux de recul de la cible. Ce travail de thèse exploratoire vise à généraliser la méthode de substitution à des transferts lourds et à mesurer des probabilités de fission pour la première fois en cinématique inverse. Les résultats obtenus sont comparés aux mesures en cinématique directe et aux mesures par irradiation de neutron disponibles.

L'objectif de ce document est de présenter une étude sur la réaction de capture neutronique radiative du noyau instable du ¹⁷³Lu afin de déterminer sa section efficace (n,γ). Si globalement, pour les noyaux stables de nombreuses informations sont à disposition, il reste un véritable manque de données pour les noyaux radioactifs. La première partie de cette thèse se consacre à la présentation des différents formalismes impliqués dans le calcul d'une section efficace ainsi qu'à l'utilisation du code TALYS basé sur ces différents modèles. TALYS nous a permis d'évaluer la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu en s'appuyant sur la connaissance de la réaction de capture sur le ¹⁷⁵Lu. Dans un deuxième temps, la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu a été mesurée sur l'installation LANSCE avec le détecteur 4π DANCE. Cette expérience s'est révélée être un véritable défi tant pour la fabrication de la cible de ¹⁷³Lu que pour l'obtention de données dû à la grande radioactivité de cet isotope. Nous avons pu extraire des informations intéressantes comme le taux de capture total, identifier et caractériser de nouvelles résonances, déterminer des paramètres comme l'espacement moyen, les largeurs neutroniques et les largeurs γ ainsi que la valeur de la fonction densité. Tous ces nouveaux renseignements nous ont permis de reconstruire la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu jusqu'à 200 eV. Grâce à ces différentes informations, nous avons estimé une correction à appliquer sur la section efficace évaluée par TALYS permettant in fine d'obtenir une nouvelle évaluation de cette quantité. La troisième partie de cette thèse est consacrée à apporter des informations supplémentaires sur la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu en utilisant la méthode de substitution. En premier lieu, nous avons testé la validité de cette méthode sur une réaction connue : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu puis dans un second temps nous avons regardé la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu. Pour cela, la probabilité d'émission γ dans ces deux voies a été mesurée et comparée à un calcul TALYS. Cette comparaison a révélé de grandes disparités entre les réactions de transfert utilisées et les réactions induites par des neutrons. Notre investigation s'est alors orientée à regarder de plus près la distribution de spins du noyau composé formé. Celle-ci a pu être extraite grâce à un ajustement de la probabilité d'émission γ mesurée. Cette distribution montre que les réaction (³He,X) peuplent en réalité des spins beaucoup plus grands que ceux issus de la réaction (n,γ). La mesure des rapports des intensités de transitions γ corroborent aussi ce résultat même si les spins peuplés semblent être plus faibles. Cette expérience a mis clairement en évidence qu'une réaction induite par un faisceau d'³He ne pouvait pas se substituer à une réaction (n,γ). Tout au long de ce document, nous avons montré par différents aspects, à quel point il peut être difficile d'obtenir des informations sur les noyaux radioactifs tels que le ¹⁷³Lu et que pour le futur de nombreux défis tant expérimentaux que théoriques sont encore à relever.

Les sections efficaces induites par neutrons des noyaux de courte durée de vie jouent un rôle important dans des domaines variés parmi la physique fondamentale, l'astrophysique ou l'énergie nucléaire. Malheureusement de nombreuses contraintes liées à la radiotoxicité des cibles rendent la mesure de ces sections efficaces souvent très difficiles. La méthode de substitution est une technique de mesure indirecte de sections efficaces neutroniques de noyaux radioactifs qui à l'avantage de s'affranchir de ces contraintes. Pour la première fois dans ce type d'expérience,les probabilités de fission et d'émission gamma sont mesurées simultanément, pour les actinides236U, 238U, 237Np et 238Np dans le but d'étudier la validité de la méthode. Une des difficultés provient de la soustraction des gammas des fragments de fission et cette mesure constitue en cela un véritable défi. Cette expérience de mesure simultanée a été effectuée au cyclotron d'Oslo.A une énergie d'excitation fixée du noyau formé, les résultats montrent que les probabilités de fission de substitution sont en bon accord avec celles induites par neutron alors que les probabilités d'émission gamma mesurées sont plusieurs fois plus élevées. Ces écarts sont liés à la différence distribution spin peuplée par le noyau entre les deux méthodes. Des calculs de modèles statistiques avec des paramètres standards n'ont pas permis de reproduire cette insensibilité de la probabilité de fission vis à vis du spin du noyau. La reproduction des observations expérimentales devient possible en considérant un moment d'inertie du noyau fissionnant qui augmente plus rapidement avec la déformation du noyau que ne le préconisent les paramètres standards. De nouveaux efforts théoriques sont à fournir pour améliorer la compréhension de nos résultats. / Neutron-induced cross sections of short-lived nuclei are important in various fields such as fundamental physics, astrophysics or nuclear energy. However, these cross sections are often extremely difficult to measure due to high radioactivity of the targets involved. The surrogate-reaction method is an indirect way to determine neutron-induced cross sections of short-lived nuclei. In order to study the validity of the method, we have measured for the very first time in a surrogate-reaction experiment simultaneously fission and gamma-decay probabilities for the actinides 236U, 238U, 237Np and 238Np. This is challenging because one has to remove the gamma rays emitted by the fission fragments. The measurement was performed at the Oslocyclotron.Our results show that for a given excitation energy, our gamma-decay probabilities are several times higher than neutron-induced probabilities, which can be attributed to differences in spin distribution between the two types of reactions. On the other hand, our fission probabilities are in good agreement with neutron-induced data. Statistical-model calculations applied with standardparameters cannot reproduce the weak spin sensibility to variations of the angular momentum observed for the fission probabilities. However, it is possible to reproduce the experimental observations by considering a stronger increase of the moment of inertia of the fissionning nucleus with deformation. Further theoretical efforts are needed to improve the understanding of our results

L’objectif de ce document est de présenter une étude sur la réaction de capture neutronique radiative du noyau instable du ¹⁷³Lu afin de déterminer sa section efficace (n,γ). Si globalement, pour les noyaux stables de nombreuses informations sont à disposition, il reste un véritable manque de données pour les noyaux radioactifs. La première partie de cette thèse se consacre à la présentation des différents formalismes impliqués dans le calcul d’une section efficace ainsi qu’à l’utilisation du code TALYS basé sur ces différents modèles. TALYS nous a permis d’évaluer la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu en s’appuyant sur la connaissance de la réaction de capture sur le ¹⁷⁵Lu. Dans un deuxième temps, la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu a été mesurée sur l’installation LANSCE avec le détecteur 4π DANCE. Cette expérience s’est révélée être un véritable défi tant pour la fabrication de la cible de ¹⁷³Lu que pour l’obtention de données dû à la grande radioactivité de cet isotope. Nous avons pu extraire des informations intéressantes comme le taux de capture total, identifier et caractériser de nouvelles résonances, déterminer des paramètres comme l’espacement moyen, les largeurs neutroniques et les largeurs γ ainsi que la valeur de la fonction densité. Tous ces nouveaux renseignements nous ont permis de reconstruire la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu jusqu’à 200 eV. Grâce à ces différentes informations, nous avons estimé une correction à appliquer sur la section efficace évaluée par TALYS permettant in fine d’obtenir une nouvelle évaluation de cette quantité. La troisième partie de cette thèse est consacrée à apporter des informations supplémentaires sur la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu en utilisant la méthode de substitution. En premier lieu, nous avons testé la validité de cette méthode sur une réaction connue : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu puis dans un second temps nous avons regardé la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu. Pour cela, la probabilité d’émission γ dans ces deux voies a été mesurée et comparée à un calcul TALYS. Cette comparaison a révélé de grandes disparités entre les réactions de transfert utilisées et les réactions induites par des neutrons. Notre investigation s’est alors orientée à regarder de plus près la distribution de spins du noyau composé formé. Celle-ci a pu être extraite grâce à un ajustement de la probabilité d’émission γ mesurée. Cette distribution montre que les réaction (³He,X) peuplent en réalité des spins beaucoup plus grands que ceux issus de la réaction (n,γ). La mesure des rapports des intensités de transitions γ corroborent aussi ce résultat même si les spins peuplés semblent être plus faibles. Cette expérience a mis clairement en évidence qu’une réaction induite par un faisceau d’³He ne pouvait pas se substituer à une réaction (n,γ). Tout au long de ce document, nous avons montré par différents aspects, à quel point il peut être difficile d’obtenir des informations sur les noyaux radioactifs tels que le ¹⁷³Lu et que pour le futur de nombreux défis tant expérimentaux que théoriques sont encore à relever. / This PhD report presents a study of radiative neutron capture reaction of the ¹⁷³Lu to determine the (n,γ) cross section. Contrary to stable nuclei for which a huge amount of data is available, there is a real lack of information for radioactive nuclei. The first part of this PhD focuses on the presentation of different formalisms involved in cross section calculations and on the use of TALYS code based on these models. TALYS allowed us to evaluate the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu with data from the capture reaction on the ¹⁷⁵Lu. In a second step, the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu was measured at the LANSCE facility with the 4π detector DANCE. This experience turned out to be a real challenge for both the target production of ¹⁷³Lu and for obtaining data due to the high radioactivity of this isotope. Interesting informations have been extracted such as the total capture yield, the identification and the characterization of new resonances, the determination of parameters like average spacing, neutron and γ widths and the value of the density function. All these new informations enabled us to reconstruct the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu up to 200 eV. We could then estimate a correction for the cross section evaluated by TALYS in order to obtain a new evaluation. The third part of this PhD deals with getting additionnal information on the ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu reaction by using the surrogate method. Firstly, this technique has been tested on a well-known reaction : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu with the reaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu. Secondly, we studied the ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu reaction with the ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu reaction. The γ decay probability in different ways have been measured and compared with a TALYS calculation. This comparison showed large discrepancies between the transfer reactions and the reactions induced by neutrons. Then our investigation was focused on the spin distribution of the formed compound nucleus. It has been extracted thanks to a fit of the measured γ decay probability. This distribution has shown (³He,X) reactions populate much higher spins than observed in (n,γ) reactions. The measurement of the γ transitions intensities ratios also corroborates this result even if the mean value of the populated spins seem to be lower. This experiment clearly demonstrated a reaction induced by a ³He beam could not to be substituted to a (n,γ) reaction. Throughout this document, we have shown by different aspects on one hand, how it can be difficult to extract information on unstable nuclei such as ¹⁷³Lu and on the other hand that both experimental and theoretical challenges still remain for the future.

Les sections efficaces neutroniques des noyaux de courte durée de vie sont des données cruciales pour la physique fondamentale et appliquée dans des domaines tels que la physique des réacteurs ou l'astrophysique nucléaire. En général, l'extrême radioactivité de ces noyaux ne nous permet pas de procéder à des mesures induites par neutrons. Cependant, il existe une méthode de substitution (" surrogate " dans la littérature) qui permet de déterminer ces sections efficaces neutroniques par l'intermédiaire de réactions de transfert ou de réactions de diffusion inélastique. Son intérêt principal est de pouvoir utiliser des cibles moins radioactives et ainsi d'accéder à des sections efficaces neutroniques qui ne pourraient pas être mesurées directement. La méthode est basée sur l'hypothèse de formation d'un noyau composé et sur le fait que la désexcitation ne dépend essentiellement que de l'énergie d'excitation et du spin et parité de l'état composé peuplé. Toutefois, les distributions de moments angulaires et parités peuplés dans des réactions de transfert et celles induites par neutrons sont susceptibles d'être différentes. Ce travail fait l'état de l'art sur la méthode substitution et sa validité. En général, la méthode de substitution fonctionne très bien pour extraire des sections efficaces de fission. Par contre, la méthode de substitution dédiée à la capture radiative est mise à mal par la comparaison aux réactions induites par neutrons. Nous avons réalisé une expérience afin de déterminer les probabilités de désexcitation gamma du 176Lu et du 173Yb à partir des réactions de substitution 174Yb(3He,p)176Lu* et 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectivement, et nous les avons comparées avec les probabilités de capture radiative correspondantes aux réactions 175Lu(n,gamma) et 172Yb(n,gamma) qui sont bien connues. Cette expérience a permis de comprendre pourquoi, dans le cas de la désexcitation gamma, la méthode de substitution donne des écarts importants par rapport à la réaction neutronique correspondante. Ce travail dans la région de terres rares a permis d'évaluer dans quelle mesure la méthode de substitution peut s'appliquer pour extraire des probabilités de capture dans la région des actinides. Des expériences précédentes sur la fission ont aussi pu être réinterprétées. Ce travail apporte donc un éclairage nouveau sur la méthode de substitution.

Les sections efficaces neutroniques des noyaux de courte durée de vie sont des données cruciales pour la physique fondamentale et appliquée dans des domaines tels que la physique des réacteurs ou l’astrophysique nucléaire. En général, l’extrême radioactivité de ces noyaux ne nous permet pas de procéder à des mesures induites par neutrons. Cependant, il existe une méthode de substitution (« surrogate » dans la littérature) qui permet de déterminer ces sections efficaces neutroniques par l’intermédiaire de réactions de transfert ou de réactions de diffusion inélastique. Son intérêt principal est de pouvoir utiliser des cibles moins radioactives et ainsi d’accéder à des sections efficaces neutroniques qui ne pourraient pas être mesurées directement. La méthode est basée sur l’hypothèse de formation d’un noyau composé et sur le fait que la désexcitation ne dépend essentiellement que de l’énergie d’excitation et du spin et parité de l'état composé peuplé. Toutefois, les distributions de moments angulaires et parités peuplés dans des réactions de transfert et celles induites par neutrons sont susceptibles d’être différentes. Ce travail fait l’état de l’art sur la méthode substitution et sa validité. En général, la méthode de substitution fonctionne très bien pour extraire des sections efficaces de fission. Par contre, la méthode de substitution dédiée à la capture radiative est mise à mal par la comparaison aux réactions induites par neutrons. Nous avons réalisé une expérience afin de déterminer les probabilités de désexcitation gamma du 176Lu et du 173Yb à partir des réactions de substitution 174Yb(3He,p)176Lu* et 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectivement, et nous les avons comparées avec les probabilités de capture radiative correspondantes aux réactions 175Lu(n,gamma) et 172Yb(n,gamma) qui sont bien connues. Cette expérience a permis de comprendre pourquoi, dans le cas de la désexcitation gamma, la méthode de substitution donne des écarts importants par rapport à la réaction neutronique correspondante. Ce travail dans la région de terres rares a permis d'évaluer dans quelle mesure la méthode de substitution peut s’appliquer pour extraire des probabilités de capture dans la région des actinides. Des expériences précédentes sur la fission ont aussi pu être réinterprétées. Ce travail apporte donc un éclairage nouveau sur la méthode de substitution. / Neutron-induced cross sections of short-lived nuclei are needed for fundamental and applied physics as nuclear energy or astrophysics. However, very often the high radioactivity of the samples makes the direct measurement of these cross sections extremely difficult. The surrogate reaction method is an indirect way of determining neutron-induced cross sections through transfer or inelastic scattering reactions. This method presents the advantage that in some cases the target material is stable or less radioactive than the material required for a neutron-induced measurement. The method is based on the hypothesis that the excited nucleus is a compound nucleus whose decay depends essentially on its excitation energy and on the spin and parity state of the populated compound state. Nevertheless, the spin and parity population differences between the compound-nuclei produced in the neutron and transfer-induced reactions may be different. This work reviews the surrogate method and its validity. Neutron-induced fission cross sections obtained with the surrogate method are in general good agreement. However, it is not yet clear to what extent the surrogate method can be applied to infer radiative capture cross sections. We performed an experiment to determine the gamma-decay probabilities for 176Lu and 173Yb by using the surrogate reactions 174Yb(3He,p)176Lu* and 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectively, and compare them with the well-known corresponding probabilities obtained in the 175Lu(n,gamma) and 172Yb(n,gamma) reactions. This experiment provides answers to understand why, in the case of gamma-decay, the surrogate method gives significant deviations compared to the corresponding neutron-induced reaction. In this work, we have also assessed whether the surrogate method can be applied to extract capture probabilities in the actinide region. Previous experiments on fission have also been reinterpreted. Thus, this work provides new insights into the surrogate method.