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Prozessbasierte Modellierung von Erosion, Deposition und partikelgebundenem Nähr- und Schadstofftransport in der Einzugsgebiets- und Regionalskala

Schindewolf, Marcus 27 January 2012 (has links)
The process based soil erosion simulation model EROSION 3D is applied on regional scale for the federal state of Saxony/Germany. This survey is aimed on modeling soil loss, sediment transport, deposition resp. the input of particle attached nutrient and pollutant input into surface water bodies for 10years storm event and three land use scenarios. The available region-wide geo-data were preprocessed to be used in the parameterization interface DPROC. This software has been extended to parameterize large areas as well as small catchments. The basis of parameterization is a relational data base consisting of measured or estimated specific model soil parameters. These values have been derived by heavy rainfall simulation experiments below field conditions. The data base has been extended by the new results, which cover different soil tillage practices. The new experiments were conducted with a newly developed methodology. The experimental results show a significant relation of soil loss from the mechanical impact due to soil tillage. Only the non-tillage practice is able to protect soils efficiently from erosional soil losses. In order to describe particle attached nutrient and pollutant transport, soil samples were analyzed determining the element content of different particle fractions. The regional scale simulations identify the Saxonian Loess Belt as hotspot of soil erosion. However considerable amounts can also be expected in certain areas of the low mountain range. Particle attached element inputs into surface water bodies correspond to main sediment delivery areas. The amounts of erosional soil losses could be reduced to 90 % in case of consequently and area-wide transformation to conservation tillage practices. The calculated phosphorous inputs into surface waters on catchment scale are proofed to be valid. Compared to empirical based phosphorous and heavy metal yields the results in this study exceed this findings by a wide range. The differences are caused by lacking an event based consideration, which disregards system maximal impacts. Since erosion is an exclusive non continuous process, those maximal impacts are highly relevant and have to be considered in case of planning and execution of erosion and water protection concepts.:Inhaltsverzeichnis I Abbildungsverzeichnis V Tabellenverzeichnis IX Abkürzungsverzeichnis XI Symbole und Einheiten XIII Zusammenfassung XV Abstract XVI 1 Einleitung 1 1.1 Motivation 1 1.2 Aufbau der Arbeit 4 1.3 Stand der Forschung 6 1.3.1 Prozesse und Skalen der Bodenerosion 6 1.3.2 Einflussgrößen der Bodenerosion 8 1.3.3 Erosionsschäden 13 1.3.4 Gesetzliche Regelungen zum Erosionsschutz 15 1.3.5 Erosionsmodellierung 16 1.3.6 Niederschlagssimulationen zur Parametererfassung 25 1.3.7 Kornfraktionsspezifische Verteilung partikelgebundener Nähr- und Schadstoffe 27 2 Material und Methoden 30 2.1 Untersuchungsgebiet 30 2.1.1 Allgemeine Charakteristik 30 2.1.2 Flächennutzung 31 2.1.3 Boden und Relief 31 2.1.4 Gewässer 33 2.1.5 Klima 34 2.1.6 Planungsebenen 34 2.2 Simulationsmodell EROSION 3D 36 2.2.1 Modellgrundlagen 36 2.2.2 Modellalgorithmen 39 2.2.3 Modellparameter 48 2.3 Parametrisierungsinterface DPROC 50 2.3.1 Programmgrundlagen 50 2.3.2 Datenbank 51 2.3.3 Flächenauswahl und Datenzuschnitt 53 2.4 Experimentelle Untersuchungen 56 2.4.1 Untersuchungsstandorte 56 2.4.2 Durchführung von Erosionsexperimenten mit Starkregensimulation 59 2.4.3 Parameterableitung 62 2.4.4 Korrektur- und Erweiterung der DPROC-Datenbank 65 2.5 Ermittlung der Phosphor- und Schwermetalleinträge in Oberflächengewässer 68 2.5.1 Regionalisierung und Validierung amtlicher Datenquellen 68 2.5.2 Probenahmen und Laboranalysen 68 2.5.3 Bestimmung der kornfraktionsspezifischen Phosphor- und Schwermetallgehalte 70 2.5.4 Ermittlung der Phosphor- und Schwermetalleinträge in Oberflächengewässer unter Verwendung der Simulationsergebnisse 71 2.6 Statistische Auswertung der experimentellen Daten 73 2.7 GIS-Daten und Datenaufbereitung 74 2.7.1 Reliefdaten 74 2.7.2 Bodendaten 75 2.7.3 Landnutzung und Bodenbearbeitung 75 2.7.4 Niederschlagsdaten 77 2.7.5 Andere Flächendaten 78 2.8 Simulationsrechnungen 79 2.8.1 Aufteilung in Untereinheiten 79 2.8.2 Szenarien 79 2.9 Risikoabschätzung 81 2.9.1 Landwirtschaftliche Nutzflächen 81 2.9.2 Oberflächengewässer 82 2.10 Modellvalidierung 84 2.10.1 Gebietsauswahl und Gebietscharakteristik 84 2.10.2 Datengrundlagen der Modellvalidierung 85 2.10.3 Modellparametrisierung 86 3 Ergebnisse 90 3.1 Experimentelle Ergebnisse 90 3.1.1 Starkregensimulationen 90 3.1.2 Ableitung sachsenweiter kornfraktionsspezifischer Stoffgehalte 91 3.2 Ergebnisse aus GIS-Operationen 98 3.2.1 Reliefdaten 98 3.2.2 Landnutzungsdaten 98 3.2.3 Andere GIS-Daten 99 3.3 Ergebnisse aus Simulationsrechnungen 105 3.3.1 Landwirtschaftliche Nutzflächen 105 3.3.2 Oberflächengewässer 112 3.4 Ergebnisse zur Modellvalidierung 126 3.4.1 Aus Messdaten abgeleitete Ergebnisse 126 3.4.2 Simulationsrechnungen zur Modellvalidierung 130 4 Diskussion 132 4.1 Experimentelle Ergebnisse 132 4.1.1 Messdaten 132 4.1.2 Abgeleitete Daten 135 4.1.3 Zusammenfassende Bewertung der experimentellen Daten 141 4.1.4 Kornfraktionsspezifische Stoffgehalte und -verteilungen 142 4.2 GIS-Daten 145 4.2.1 Reliefdaten 145 4.2.2 Bodendaten 145 4.2.3 Landnutzungsdaten 146 4.2.4 Regionalisierte Stoffgehalte 147 4.3 Weiterentwicklung und Korrektur der DPROC-Datenbank 149 4.4 Modellvalidierung 153 4.5 Simulationsrechnungen 156 4.5.1 Bodenabtrag und Deposition 156 4.5.2 Sediment- und partikelgebundener Stofftransport 163 5 Schlussfolgerung 170 6 Literatur 176 Anhang II A I Erosionsmodelle i A II DPROC-Übersetzungstabellen ii A III GIS-Daten viii A IV Interpolierte Oberboden-Schwermetallgehalte xii A V Daten der Starkregensimulationen xix A VI Elementgehalte der Bodenproben lxi A VII Simulationsrechnungen lxxi / In der vorliegenden Arbeit wird das prozessbasierte Erosionsprognosemodell EROSION 3D flächendeckend auf regionaler Ebene für den Freistaat Sachsen angewendet. Ziel der Untersuchungen ist es, Bodenabtrag, Sedimenttransport und -deposition bzw. den Eintrag partikelgebundener Nähr- und Schadstoffe in Oberflächengewässer für ein 10jähriges Starkniederschlagsereignis und drei verschiedene Landnutzungsszenarien zu beschreiben. Dazu wurden im Vorfeld verfügbare Geo-Basisdaten so aufbereitet, dass sie für die semiautomatische Parametrisierung mit der Software DPROC verwendet werden können. Diese Software wurde so erweitert, dass sowohl größere Einzugsgebiete als auch einzelne Teileinzugsgebiete parametrisiert werden können. Grundlage der Parametrisierung bildet eine relationale Datenbank, die auf Messwerten bzw. davon abgeleiteten Schätzwerten aus Starkregenexperimenten unter Feldbedingungen basiert. Der vorhandene Datenfundus wurde durch neue Ergebnisse zu verschiedenen Verfahren der ackerbaulichen Bodenbearbeitung mittels neu entwickelter Methodik korrigiert und erweitert. Die experimentellen Ergebnisse zeigen eine deutliche Abhängigkeit des Feststoffaustrages von der Eingriffsintensität bei der Bodenbearbeitung. Dabei ist die Direktsaat die einzige Bewirtschaftungsform, die den Boden effektiv vor Erosion schützt. Um den selektiven partikelgebundenen Nähr- und Schadstofftransport prozessbasiert abzuschätzen, wurden die Stoffgehalte für die Partikelfraktionen Sand, Schluff und Ton an Bodenproben bestimmt. Die regionalskalierten Simulationen identifizieren die sächsische Lössregion als Schwerpunkt der Bodenerosion in Sachsen. Beträchtliche Bodenabträge sind darüber hinaus in den sächsischen Mittelgebirgen zu erwarten. Partikelgebundene Stoffeinträge in Oberflächengewässer verteilen sich in Abhängigkeit von den Sedimentliefergebieten. Die Bodenumlagerungsprozesse einschließlich der damit verbundenen partikelgebundenen Stoffeinträge lassen sich bei konsequenter Umstellung auf konservierende Bewirtschaftungsmethoden entsprechend den Modellergebnissen um mehr als 90 % reduzieren. Im Rahmen der Modellvalidierung konnte die Zuverlässigkeit der berechneten Phosphorausträge auf Einzugsgebietsebene belegt werden. Verglichen mit empirisch basierten mittleren jährlichen Abschätzungen sind die in dieser Arbeit berechneten ereignisbezogenen Phosphor- und Schwermetallausträge um ein Vielfaches höher. Zurückzuführen sind diese Unterschiede vor allem darauf, dass bei den rein empirischen Ansätzen, die maximale Belastungsspitzen unberücksichtigt bleiben. Da Erosion stets ein diskontinuierlicher Prozess ist, sind diese Belastungsspitzen im höchsten Maße relevant und bei der Planung und Durchführung von Erosions- und Gewässerschutzkonzepten unbedingt zu berücksichtigen.:Inhaltsverzeichnis I Abbildungsverzeichnis V Tabellenverzeichnis IX Abkürzungsverzeichnis XI Symbole und Einheiten XIII Zusammenfassung XV Abstract XVI 1 Einleitung 1 1.1 Motivation 1 1.2 Aufbau der Arbeit 4 1.3 Stand der Forschung 6 1.3.1 Prozesse und Skalen der Bodenerosion 6 1.3.2 Einflussgrößen der Bodenerosion 8 1.3.3 Erosionsschäden 13 1.3.4 Gesetzliche Regelungen zum Erosionsschutz 15 1.3.5 Erosionsmodellierung 16 1.3.6 Niederschlagssimulationen zur Parametererfassung 25 1.3.7 Kornfraktionsspezifische Verteilung partikelgebundener Nähr- und Schadstoffe 27 2 Material und Methoden 30 2.1 Untersuchungsgebiet 30 2.1.1 Allgemeine Charakteristik 30 2.1.2 Flächennutzung 31 2.1.3 Boden und Relief 31 2.1.4 Gewässer 33 2.1.5 Klima 34 2.1.6 Planungsebenen 34 2.2 Simulationsmodell EROSION 3D 36 2.2.1 Modellgrundlagen 36 2.2.2 Modellalgorithmen 39 2.2.3 Modellparameter 48 2.3 Parametrisierungsinterface DPROC 50 2.3.1 Programmgrundlagen 50 2.3.2 Datenbank 51 2.3.3 Flächenauswahl und Datenzuschnitt 53 2.4 Experimentelle Untersuchungen 56 2.4.1 Untersuchungsstandorte 56 2.4.2 Durchführung von Erosionsexperimenten mit Starkregensimulation 59 2.4.3 Parameterableitung 62 2.4.4 Korrektur- und Erweiterung der DPROC-Datenbank 65 2.5 Ermittlung der Phosphor- und Schwermetalleinträge in Oberflächengewässer 68 2.5.1 Regionalisierung und Validierung amtlicher Datenquellen 68 2.5.2 Probenahmen und Laboranalysen 68 2.5.3 Bestimmung der kornfraktionsspezifischen Phosphor- und Schwermetallgehalte 70 2.5.4 Ermittlung der Phosphor- und Schwermetalleinträge in Oberflächengewässer unter Verwendung der Simulationsergebnisse 71 2.6 Statistische Auswertung der experimentellen Daten 73 2.7 GIS-Daten und Datenaufbereitung 74 2.7.1 Reliefdaten 74 2.7.2 Bodendaten 75 2.7.3 Landnutzung und Bodenbearbeitung 75 2.7.4 Niederschlagsdaten 77 2.7.5 Andere Flächendaten 78 2.8 Simulationsrechnungen 79 2.8.1 Aufteilung in Untereinheiten 79 2.8.2 Szenarien 79 2.9 Risikoabschätzung 81 2.9.1 Landwirtschaftliche Nutzflächen 81 2.9.2 Oberflächengewässer 82 2.10 Modellvalidierung 84 2.10.1 Gebietsauswahl und Gebietscharakteristik 84 2.10.2 Datengrundlagen der Modellvalidierung 85 2.10.3 Modellparametrisierung 86 3 Ergebnisse 90 3.1 Experimentelle Ergebnisse 90 3.1.1 Starkregensimulationen 90 3.1.2 Ableitung sachsenweiter kornfraktionsspezifischer Stoffgehalte 91 3.2 Ergebnisse aus GIS-Operationen 98 3.2.1 Reliefdaten 98 3.2.2 Landnutzungsdaten 98 3.2.3 Andere GIS-Daten 99 3.3 Ergebnisse aus Simulationsrechnungen 105 3.3.1 Landwirtschaftliche Nutzflächen 105 3.3.2 Oberflächengewässer 112 3.4 Ergebnisse zur Modellvalidierung 126 3.4.1 Aus Messdaten abgeleitete Ergebnisse 126 3.4.2 Simulationsrechnungen zur Modellvalidierung 130 4 Diskussion 132 4.1 Experimentelle Ergebnisse 132 4.1.1 Messdaten 132 4.1.2 Abgeleitete Daten 135 4.1.3 Zusammenfassende Bewertung der experimentellen Daten 141 4.1.4 Kornfraktionsspezifische Stoffgehalte und -verteilungen 142 4.2 GIS-Daten 145 4.2.1 Reliefdaten 145 4.2.2 Bodendaten 145 4.2.3 Landnutzungsdaten 146 4.2.4 Regionalisierte Stoffgehalte 147 4.3 Weiterentwicklung und Korrektur der DPROC-Datenbank 149 4.4 Modellvalidierung 153 4.5 Simulationsrechnungen 156 4.5.1 Bodenabtrag und Deposition 156 4.5.2 Sediment- und partikelgebundener Stofftransport 163 5 Schlussfolgerung 170 6 Literatur 176 Anhang II A I Erosionsmodelle i A II DPROC-Übersetzungstabellen ii A III GIS-Daten viii A IV Interpolierte Oberboden-Schwermetallgehalte xii A V Daten der Starkregensimulationen xix A VI Elementgehalte der Bodenproben lxi A VII Simulationsrechnungen lxxi
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Synthesis and Characterization of Zeolitic Materials Using Phosphorous Organic Structure Directing Agents

Simancas Coloma, Jorge 02 September 2021 (has links)
[ES] Las zeolitas son materiales cristalinos microporosos con canales y tamaños de poro de dimensiones moleculares. La estructura y composición de las zeolitas les confiere interesantes propiedades que permiten su aplicación en una amplia gama de aplicaciones industriales como adsorción, separación o catálisis. La síntesis de zeolitas es la etapa más importante para el control de la estructura y composición de las zeolitas y, por tanto, crítica para la optimización de sus propiedades. Esta tesis se ha centrado en la síntesis de zeolitas utilizando compuestos que contienen fósforo (cationes fosfonio y aminofosfonio) como Agentes Directores de Estructura (P-ADE). El uso de compuestos fosforados influye en la cristalización y propiedades de las zeolitas obtenidas en comparación con las zeolitas obtenidas con cationes de amonio clásicos. Los compuestos fosforados se eligieron debido a su diferente química y estabilidad con respecto a los cationes de amonio clásicos comúnmente usados en la síntesis de zeolitas. Estos aspectos se estudiaron con un estudio comparativo de diferentes cationes de amonio y fosforados. Los compuestos de fósforo utilizados en este trabajo han dado lugar a nuevas estructuras cristalinas (ITQ-58 e ITQ-66) y han abierto nuevas vías de síntesis de zeolitas ya conocidas (RTH, IWV y DON), ampliando su gama de composiciones químicas. La descomposición térmica de los P-ADE confinados dentro de las zeolitas da lugar a la formación de especies de fósforo extra-red que permanecen dentro de los canales y cavidades de las zeolitas. Estas especies modulan las propiedades ácidas y de adsorción de los materiales finales dependiendo de los tratamientos post-síntesis. En este trabajo se ha estudiado una ruta para la incorporación de cantidades controladas de fósforo durante la etapa de síntesis. Esto ha permitido controlar la adsorción y las propiedades ácidas en las zeolitas de poro pequeño, lo que no se puede lograr mediante metodologías de post-síntesis. / [CA] Les zeolites són materials cristal·lins microporosos amb canals i mides de porus de dimensions moleculars. L'estructura i composició de les zeolites els confereix interessants propietats que permeten la seua aplicació en una àmplia gamma d'aplicacions industrials com adsorció, separació o catàlisi. La síntesi de zeolites és l'etapa més important per al control de l'estructura i composició de les zeolites i, per tant, crítica per a l'optimització de les seues propietats. Aquesta tesi s'ha centrat en la síntesi de zeolites utilitzant compostos que contenen fòsfor (cations fosfoni i aminofosfoni) com a agents directors d'estructura (P-ADE). L'ús de compostos fosforats influeix en la cristal·lització i propietats de les zeolites obtingudes en comparació amb les zeolites obtingudes amb cations d'amoni clàssics. Els compostos fosforats es van triar a causa de la seua diferent química i estabilitat pel que fa als cations d'amoni clàssics utilitzats en la síntesi de zeolites. Aquests aspectes s¿estudiaren amb un estudi comparatiu de diferents cations d'amoni i fosforats. Els compostos de fòsfor utilitzats en aquest treball han donat lloc a noves estructures cristal·lines (ITQ-58 i ITQ-66) i han obert noves vies de síntesi de zeolites ja conegudes (RTH, IWV i DO), ampliant la seua gamma de composicions químiques. La descomposició tèrmica dels P-ADE atrapats dins de les zeolites dona lloc a la for-mació d'espècies de fòsfor extra-xarxa que romanen dins dels canals i cavitats de les zeolites. Aquestes espècies modulen les propietats àcides i d'adsorció dels materials finals depenent dels tractaments post-síntesi. En aquest treball s'ha estudiat una ruta per la incorporació de quantitats controlades de fòsfor durant l'etapa de síntesi. Això ha permés controlar l'adsorció i les propietats àcides en les zeolites de porus petit, el que no es pot aconseguir mitjançant metodologies de post-síntesi. / [EN] Zeolites are microporous crystalline materials with channels and pore openings of molecular dimensions. The structure and composition of zeolites confers them interesting properties that allow their application in a wide range of industrial applications as adsorption, separation or catalysis. The synthesis of zeolites is the most important stage to control the structure and composition of zeolites, and thus, critical to optimize their properties. This thesis has been focused on the synthesis of zeolites using phosphorous containing compounds (phosphonium and aminophosphonium cations) as Organic Structure Directing Agents (P-OSDA). The use of these phosphorous compounds influence the crystallization and properties of the obtained zeolites compared to zeolites obtained with classical ammo-nium cations. Phosphorous compounds were chosen because of their different chemistry and stabil-ity properties respect to classical ammonium cations commonly used in the synthesis of zeo-lites. These aspects were studied in a comparative study with different ammonium and phosphorous cations. The phosphorous compounds used in this work have yielded new crystalline structures (ITQ-58 and ITQ-66) and opened new routes for the synthesis of already known zeolites (RTH, IWV and DON), widening their chemical composition range. The thermal decomposition of the P-OSDAs entrapped inside the zeolites yields to the formation of extra-framework phosphorus species that remain inside the channels and voids of the zeolites. These species modulate the adsorption and acid properties of the final materials depending on the post-synthesis treatments. In this work, a route for the incorporation of controlled amounts of phosphorus during the synthesis stage has been studied. This has allowed to control the adsorption and acid properties in small pores zeolites, which cannot be achieved by post-synthesis methodologies. / I wish to firstly acknowledge the Spanish Government for the necessary funding for the FPI pre-doctoral fellowship (BES-2013-062999). Also, this thesis would not have been possible without the infrastructures provided by the UPV and the CSIC staff, fused into the ITQ. Furthermore, I want to acknowledge the Microscopy Service of the UPV for their support in sample microscopy characterization / Simancas Coloma, J. (2021). Synthesis and Characterization of Zeolitic Materials Using Phosphorous Organic Structure Directing Agents [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/171267 / TESIS

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