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Etude des propriétés optiques des nanotubes de carbone

Lauret, Jean-Sébastien 10 November 2003 (has links) (PDF)
Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés optiques des nanotubes de carbone mono-paroi. <br> Dans un premier temps, la spectroscopie d'absorption a été utilisée comme un outil de caractérisation des différents échantillons. En effet, l'énergie de la transition entre la première paire de singularités de Van-Hove étant proportionnelle à l'inverse du diamètre, la spectroscopie d'absorption donne une mesure du diamètre moyen ainsi que de la largeur de la distribution en diamètre. <br> Nous avons étudié les conditions d'observation d'un signal de photoluminescence au niveau du gap des nanotubes semi-conducteurs. Pour observer ce signal, les nanotubes doivent être isolés, en les mettant convenablement en suspension par exemple. Les expériences de photoluminescence sélective en longueur d'onde ont montré que les structures observées dans les spectres peuvent être attribuées aux différentes chiralités présentes dans l'échantillon. Elles ont également permis d'évaluer la largeur homogène de la transition fondamentale (environ 20 meV). Enfin, la spectroscopie d'excitation de la photoluminescence a permis de déterminer la chiralité des différents nanotubes présents dans nos échantillons. <br> Dans un deuxième temps, la dynamique des porteurs de charge dans les nanotubes de carbone a été étudiée à l'aide d'expériences de type pompe-sonde. Cette étude réalisée sur des nanotubes déposés sur un substrat et agrégés en corde a montré l'existence d'un couplage tunnel entre les nanotubes semi-conducteurs et les nanotubes métalliques au sein d'une corde. L'existence de ce couplage ainsi que la brièveté des temps de relaxation (picoseconde) expliquent l'absence de signal de photoluminescence sur ce type d'échantillon. La comparaison faite avec les données obtenues sur les échantillons de nanotubes isolés montre une augmentation d'un ordre de grandeur des temps de relaxation, ce qui est en accord avec l'apparition d'un signal de photoluminescence observable sur ces échantillons. L'étude de la réponse non-linéaire hors résonance a mis en évidence la dynamique du plasmon de surface des nanotubes. Elle a également permis d'interpréter le fond d'absorption sur lequel sont superposées les raies dues aux transitions inter-bandes comme la queue basse énergie de la résonance plasmon de surface. Enfin, la susceptibilité non-linéaire d'ordre trois des nanotubes a pu être évaluée. La comparaison entre le facteur de mérite des nanotubes et celui d'autres matériaux étudiés en vue d'une application en optique non-linéaire a montré que les nanotubes de carbone semblent posséder des propriétés intéressantes pour ce type d'applications.

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