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Die moderne Anrege-Abfrage-Spektroskopie (Pump-Probe-Spektroskopie) ermöglicht es, die Mehrheit der relevanten physikalischen und chemischen Prozesse zeitaufgelöst zu messen. Die Pump-Probe-Spektroskopie wird in der fundamentalen, industriellen, biomedizinischen und Umweltforschung angewendet, um ein breites Spektrum von komplizierten Substanzen zu untersuchen. Diese Dissertation demonstriert das große Potenzial der transienten Spektroskopie für die Untersuchung von ultraschnellen chemischen Reaktionen komplizierter organischer Moleküler (Allylverbindungen). Auch einige praktische Vorschläge zur Verbesserung der spektroskopischen Messroutine werden gegeben. Die Bestimmung des Zeit-Nullpunkts (zeitlicher Überlapp) der Anrege- und Abfragepulse ist sehr wichtige und keine triviale Aufgabe in einem Anrege-Abfrage-Experiment. Im Kapitel 3 werden die Ergebnisse der Untersuchung von bekannten Laserfarbstoffen und anderen Substanzen, die erfolgreich zur Zeit-Nullpunkt Kalibrierung benutzt werden können, beschrieben. In den Kapiteln 4 und 5 werden die Ergebnisse der spektroskopischen Untersuchung von einigen interessanten Allylsystemen präsentiert. Es ist uns gelungen zu zeigen, dass die spezifische molekulare Einheit (die Styrolgruppe) als Chromophor dient, was während der UV-Anregung von Allylen mit Kurzpuls-Lasern zur Lokalisierung der Anregung auf der Styrolgruppe führt. Durch die Benutzung dieser Eigenschaft und den Wechsel von Abgangsgruppen und Substituenten haben wir detailiert den Bindungsbruch und die geminate Ionenpaar-Rekombination von unsubstituierten, symmetrisch und unsymmetrisch substituierten Allylsystemen untersucht. / Starting from milliseconds and finishing on femtoseconds, modern pump-probe spectroscopic techniques cover the timescales of the most important physical and chemical processes. Current investigations in the field include a wide variety of complicated and complex classes of compounds that are of particular interest in fundamental research as well as in environmental studies, industrial and biomedical applications. This thesis demonstrates the great value of the transient spectroscopy in the investigation of the ultrafast chemical reactions of complicated organic substances (allyl compounds) and also gives some practical hints to improve measurement routines of transient absorption spectroscopy. Determination of the time zero point (temporal overlap) of pump and probe pulses is a very important and sometimes not trivial task in transient absorption experiments. Chapter 3 provides the results of the investigation of some popular laser dyes and other substances which can be successfully used as time zero determination substances. The results of the spectroscopic investigation of the allyl systems are presented in Chapters 4 and 5. We managed to show that a specific molecular moiety (styrene group) serves as a chromophore, leading to the localization of excitation on styrene during the UV laser excitation of allyls. Using this feature and changing leaving groups and substituents allowed us to study in detail bond cleavage and geminate ion pair recombination dynamics of unsubstituted and symmetrically and unsymmetrically substituted allyl systems.

Gold nanoparticles (AuNPs) can locally increase the temperature of their surrounding medium and provide regions of high field enhancement near their surface. The origin of these two effects lies in the confined oscillations of conduction band electrons called plasmons, which are excited by the resonant electromagnetic field. In this thesis heating and field enhancing properties of AuNPs are used to manipulate the interaction of molecules attached to them. Two intermolecular processes are studied: formation of DNA double strand and energy transfer between fluorescent molecules. Formation of DNA double strands near AuNPs is studied on the single-particle level. To this end, two single AuNPs with complementary DNA strands on their surface are brought into close proximity by optical trapping. The formation of DNA double strands leading to binding between two single nanoparticles is detected systematically by the change of the optical properties of AuNPs due to plasmonic coupling at small distances. Moreover, the increase of the trapping laser power slows down the specific binding by more than an order of magnitude. The observed result is explained by a semi-quantitative model where the temperature increase of the surrounding medium due to plasmonic heating is compared to the temperature required to dissociate DNA double helices. Plasmonic heating brings the system closer to the melting temperature and the formation of double strand is suppressed. Further, Foerster resonant energy transfer (FRET) between two fluorescent species attached to AuNPs is investigated. FRET is a non-radiative energy transfer leading to the decrease of fluorescence of the donor molecule and increase of fluorescence of the acceptor molecule. By measuring the fluorescence lifetime of donor and acceptor molecules near AuNPs and in free FRET pairs we quantify the influence of AuNPs on FRET. FRET efficiencies near AuNPs stay nearly as high as in the case of free FRET pairs and FRET rates in the presence of AuNPs are increased. The simulations of FRET enhancement between AuNPs suggest the presence of several regions of field enhancement and of field suppression. To fully use the potential of AuNP dimers for FRET enhancement a precise placement of molecules is required.

A Quantum point contact (QPC) is a one dimensional constriction, separating two extended electron systems allowing transport between them only though a short and narrow channel. The linear conductance of QPCs is quantized in units of the conductance quantum G_Q=2e^2/h, where e is the electron charge and h is Planck's constant. Thus the conductance shows a staircase when plotted as a function of gate-voltage which defines the width of the channel. In addition measured curves show a shoulder-like step around 0.7G_Q. In this regime QPCs show anomalous behaviour in quantities like electrical or thermal conductance, noise, and thermopower, as a function of external parameters such as temperature, magnetic field, or applied voltage. These phenomena, collectively known as the 0.7-anomaly in QPCs are subject of controversial discussion. This thesis offers a detailed description of QPCs in the parameter regime of the 0.7-anomaly. A model is presented which reproduces the phenomenology of the 0.7-anomaly. We give an intuitive picture and a detailed description of the microscopic mechanism leading to the anomalous behavior. Further, we offer detailed predictions for the behavior of the 0.7-anomaly in the presence of spin-orbit interactions. Our best theoretical results were achieved using an approximation scheme within the functional renormalization group (fRG) which we developed to treat inhomogeneous interacting fermi systems. This scheme, called the coupled ladder approximation (CLA), allows the flow of the two-particle vertex to be incorporated even if the number of interacting sites N, is large, by reducing the number of independent variables which represent the two-particle vertex from O(N^4) to O (N^2).

Chirped pulse amplification in solid-state lasers is currently the method of choice for producing high-energy ultrashort pulses, having surpassed the performance of dye lasers over 20 years ago. The third generation of femtosecond technology based on short-pulse-pumped optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA) holds promise for providing few-cycle pulses with terawatt-scale peak powers and kilowatt-scale-average powers simultaneously, heralding the next wave of attosecond and femtosecond science. OPCPA laser systems pumped by near-1-ps pulses support broadband and efficient amplification of few-cycle pulses due to their unrivaled gain per unit length. This is rooted in the high threshold for dielectric breakdown of the nonlinear crystals for even shorter pump pulse durations. Concomitantly, short pump pulses simplify dispersion management and improve the temporal contrast of the amplified signal. This thesis covers the main experimental and theoretical steps required to design and operate a high-power, high-energy, few-cycle OPCPA. This includes the generation of a broadband, high-contrast, carrier envelope phase (CEP)-stable seed, the practical use of a high-power thin-disk regenerative amplifier, its efficient use for pumping a multi-stage OPCPA chain and compression of the resulting pulses. A theoretical exploration of the concept and its extension to different modes of operation, including widely-tunable, high-power multi-cycle pulse trains, and ultrabroadband waveform synthesis is presented. Finally, a conceptual design of a field synthesizer with multi-terawatt, multi-octave light transients is discussed, which holds promise for extending the photon energy attainable via high harmonic generation to several kiloelectronvolts, nourishing the hope for attosecond spectroscopy at hard-x-ray wavelengths.

Ein theoretisches Modell welches die Fluktuationen innerhalb eines Wolkenensembles beschreibt, stellt die Basis für stochastische Konvektionsparametrisierung dar. Hochaufgelöste, idealisierte Simulationen eines Wolkenensembles über einer homogenen Meeresoberfläche werden benutzt um die Gültigkeit des theoretischen Modells im Strahlungs-Konvektions-Gleichgewicht zu evaluieren. Im ersten Schritt dieser Studie werden Kontrollsimulationen mit einer horizontalen Auflösung von 2 km durchgeführt, wobei fünf verschiedene Abkühlungsraten benutzt werden um das Wolkenensemble anzutreiben. In den Kontrollsimulationen wird die Gültigkeit einer exponentiellen Verteilung des vertikalen Massenflusses und der Wolkengrößen für alle Abkühlungsraten nachgewiesen. Desweiteren, nimmt die Anzahl der Wolken im Modellgebiet mit steigender Abkühlungsrate linear zu, wohingegen nur eine schwache Abhängigkeit der mittleren Wolkengrößen und deren Vertikalgeschwindigkeiten von der Stärke der Abkühlungsrate beobachtet wird. Diese Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung mit dem theoretischen Modell. Im zweiten Teil dieser Studie wird die Gitterweite in den numerischen Simulationen sukzessive bis zu einer Auflösung von 125 m verfeinert. Hierbei treten signifikante Änderungen in der Wolkenstatistik und der Struktur der Wolkenfelder auf. Die Größe der Wolken nimmt mit zunehmender Auflösung stark ab, wohingegen die Anzahl der Gitterpunkte innerhalb einer Wolke ansteigt, da diese mit zunehmender Auflösung besser auf dem numerischen Gitter dargestellt werden können. Im Gegensatz zu den zufällig verteilten Wolken in den Kontrollsimulationen, wird in den feinaufgelösten Wolkenfeldern beobachtet, dass sich die einzelnen konvektiven Zellen in bandartigen Strukturen um wolkenfreie Gebiete anordnen. Der Umkreis einer Wolke in dem diese Cluster-Effekte beobachtet werden, scheint indes unabhängig von der horizontalen Auflösung zu sein. Mit feiner werdender Auflösung weicht darüber hinaus die Wahrscheinlichkeitsdichteverteilung der Wolkengrößen und des vertikalen Massenflusses immer stärker von der exponentiellen Verteilung ab. Für größere Werte in den Verteilungen zeigen sich Übereinstimmungen mit einer Power-Law Verteilung. Durch die Partitionierung der Wolken-Cluster in deren zugrundeliegende, einzelne Aufwindbereiche kann die erwartete, exponentielle Verteilung des Massenflusses und der Wolkengrößen wieder hergestellt werden. Das theoretische Modell ist daher in hochaufgelösten Simulationen für die einzelnen Aufwindbereiche gültig, allerdings müssen die Cluster-Effekte im Wolkenensemble hierbei berücksichtigt werden.

Cirrus cloud genesis is a multiscale problem. This makes the parameterization in numerical weather prediction models a challenging task. In order to improve the prediction of cirrus clouds and ice supersaturation formation in the German Weather Service (DWD) model chain, the controlling physical processes are investigated and parameterised in a new cloud ice microphysics scheme. Scale dependencies of the ice microphysical scheme were assessed by conducting simulations with an idealised and realistic regional Consortium for Small-Scale Modeling (COSMO) model setup and a global model (GME). The developed two-moment two-mode cloud ice scheme includes state-of-the-art parameterisations for the two main ice creating processes, homogeneous and heterogeneous nucleation. Homogeneous freezing of supercooled liquid aerosols is triggered in regions with high atmospheric ice supersaturations (145-160 %) and high cooling rates. Heterogeneous nucleation depends mostly on the existence of sufficient ice nuclei in the atmosphere and occurs at lower ice supersaturations. The larger heterogeneously nucleated ice crystals can deplete ice supersaturation and inhibit subsequent homogenenous freezing. In order to avoid an overestimation of heterogeneous nucleation, cloud ice sedimentation and a prognostic budget variable for activated ice nuclei are introduced. A consistent treatment of the depositional growth of the two ice particle modes and the larger snowflakes using a relaxation timescale method was applied which ensures a physical representation for depleting ice supersaturation. Comparisons between the operational and the new cloud ice microphysics scheme in the GME revealed that the location of cirrus clouds is dominated by the model dynamics whereas the cirrus cloud structures strongly differed for the different schemes. Especially a reduction in the ice water content between 9 and 11 km was observed when using the new cloud ice scheme. This change is an improvement as demonstrated by a comparison with the Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations (CALIPSO) ice water content product. Further comparisons of the GME with the Integrated Forecast System (IFS) model of the European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF) show a clear improvement of the ice supersaturation distribution with the new two-moment cloud ice scheme. In-cloud ice supersaturation is correctly captured, which is compliant with in-situ measurements. This is a more physical description then in the IFS model, where in-cloud ice saturation is assumed. / Die Entstehung von Zirren geschieht auf mehreren Skalen, was eine Herausforderung für die Parametrisierung in Numerischen Wettervorhersagemodellen darstellt. Um die Vorhersage von Zirren und Eisübersättigung in der Modellkette des Deutschen Wetterdienstes (DWD) zu verbessern, werden die kontrollierenden mikrophysikalischen Prozesse untersucht und in einem neuen Wolkeneismikrophysikschema parametrisiert. Die Skalenabhängigkeit des Eismikrophysikschemas wird anhand von idealisierten, sowie reellen Modelläufen mit dem Regionalmodell (COSMO) und dem Globalmodell (GME) ermittelt. Die Entwicklung des 2-Momenten 2-Moden Wolkeneisschemas beinhaltet neuartige Parametrisierungen der zwei Hauptentstehungsprozesse von Wolkeneispartikeln, homogenes und heterogenes Gefrieren. Homogene Nukleation von flüssigen Aerosolen wird in Regionen mit hohen atmosphärischen Eisübersättigungen (145-160 %) und hohen Kühlraten ausgelöst. Heterogenes Gefrieren ist abhängig von der Existenz von Eiskernen und erfolgt bereits bei niedrigen Eisübersättigungen. Die größeren heterogen gefrorenen Eispartikel können eine vorhandene Eisübersättigung abbauen und somit das Einsetzen von homogener Nukleation verhindern. Um eine Überschätzung von heterogen nukleirtem Eis zu verhindern, wurden Wolkeneissedimentation und eine prognostische Bilanzgleichung für aktivierte Eiskerne eingeführt. Eine Relaxations-Zeitskalen-Methode für das Depositionswachstum der 2-Eismoden und der größeren Schneeflocken erlaubt eine konsistente Behandlung für den Abbau der Eisübersättigung. Ein Vergleich zwischen dem GME unter Verwendung des operationellen und dem neuen Wolkeneisnukleationsschema zeigte, dass die Entstehungsposition der Zirren von der Dynamik des Modells dominiert wird und gleich bleibt, während die innere Struktur der Eiswolken sich stark unterscheidet. Insbesondere wurde eine Verringerung des Eiswassergehaltes zwischen 9 und 11 km beobachtet. Dies stellt gemäß Auswertungen mit dem Wolkeneiswasser Produkt des CALIPSO(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations), eine Verbesserung gegenüber dem operationellen Schema dar. Weitere Vergleiche mit dem IFS (Integrated Forecast System) Modell des europäischen Zentrums für mittelfristige Wettervorhersage zeigten klare Verbesserungen hinsichtlich der Verteilung von Eisübersättigung mit dem neuen 2-Momenten Wolkeneisschema. Besonders erlaubt die Verwendung des neuen Schemas auch die Erfassung der Eisübersättigung innerhalb von Wolken, die mit direkten Messungen übereinstimmt. Hingegen dem IFS, dem eine Annahme der Sättigung innerhalb von Wolken zu Grunde liegt, kann somit mit dem neuen Wolkeneisschema eine physikalischere Beschreibung der Eisübersättigung erreicht werden.

Diese Doktorarbeit umfasst zwei getrennte Analysen: zum einen die Messung des Verzweigungsverhaeltnisses B0 -> Psi(2S)Pi0 aus den Daten des Belle Experimentes, zum anderen die Abschaetzung der Rate von QED Untergrundereignissen bei kleinen Impulsen fuer das Detektorupgrade Belle II und deren Einfluss auf das Leistungsverhalten des neuen Pixeldetektors. In der ersten Analyse wurde der Zerfallskanal B0 -> Psi(2S)Pi0 untersucht und zum ersten Mal das zugehoerige Verzweigungsverhaeltnis bestimmt. Die Analyse beruht auf Daten des asymmetrischen e+e- KEKB Beschleunigers, die mit dem Belle Detektor aufgezeichnet wurden. Verwendet werden die gesamten Belle Daten, die 772 Millionen BbarB Paare enthalten. Die Analyse liefert folgendes Ergebnis fuer das Verzweigungsverhaeltnis: B(B0->Psi(2S)Pi0) = (1.07 +/- 0.23 +/- 0.08) x e-5. Die zweite Studie beschaeftigt sich mit dem Leistungsverhalten des Belle II Detektors. Viele Detektorkomponenten des Belle Experimentes werden im Ramen des Upgrades ersetzt oder verbessert. Wichtigste Veraenderung dabei ist der neue Pixeldetektor zur Messung des Wechselwirkungspunktes der kollidierenden Teilchen, der in unmittelbarer Naehe zum Strahlrohr eingebaut wird. Aufgrund seines geringen Radius wird er am staerksten von Untergrundereignissen beeinflusst. Es wird erwartet, dass zwei Photon QED Prozesse e+e- -> e+e-e+e- dabei die wichtigste Rolle spielen. Da die Luminositaet des neuen SuperKEKB Collider voraussichtlich 40-mal hoeher als die von KEKB sein wird, wird erwartet, dass die Rate von Untergrundereignissen entsprechend steigt. Um zwei Photon QED Prozesse zu analysieren, wurden Ereignisse verwendet, die nach dem Zufallsprinzip selektiert wurden (random trigger). Die bei diesen Ereignissen entstehenden Elektronen und Positronen haben eine sehr niedrige Energie und erreichen daher nur die innerste Lage des Pixeldetektors, die dadurch besonders belastet wird. Die Messungen zeigt, dass die Okkupanz der innersten Lage durch zwei Photon QED Ereignisse 0.7 % ist, was unterhalb der maximalen Okkupanz von 3 % liegt, bei der der Detektor noch fehlerfrei funktioniert. / This thesis encloses two separate studies: measurement of the branching fraction of B0 -> Psi(2S)Pi0 using Belle data and estimation of the low momentum QED background at the future experiment Belle II. The first study refers to the analysis of the decay channel B0 -> Psi(2S)Pi0 and the measurement of its branching fraction. It is noteworthy to mention that this is the first measurement of the B0 -> Psi(2S)Pi0 branching fraction. For this measurement, the complete data set of 772 million BbarB pairs, collected by the Belle detector at the asymmetric e+e- KEKB collider was used. The value obtained for the branching ratio is B (B0->Psi(2S)Pi0) = (1.07 +/- 0.23 +/- 0.08) x e-5. The second study regards the quality performance of the upgraded Belle detector, named Belle II. Many sub-components of the detector will be replaced or upgraded, but the major change will be the new pixel vertex detector, placed at extreme proximity to the beam-pipe. Due to its small radius it will be the most affected by background. In particular it is expected to suffer mostly from the low energy electrons and positrons coming from the QED process e+e- -> e+e-e+e-. Since the luminosity delivered by the new SuperKEKB collider is expected to be 40 times higher than the one delivered by KEKB, the background level of Belle II is expected to increase accordingly. We particularly studied this QED process with a special random trigger, where the emitted very low energy secondary electrons and positrons reach only the innermost layers of the pixel detector. So far the cross section in this phase space was never measured and there may be therefore large uncertainties in the theoretical predictions. The obtained measurements gave an occupancy in the innermost layer of 0.7 %, which is below the maximal occupancy of 3 % that the pixel detector can handle to work properly.

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