Single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) are new forms of carbon nanostructure that have exhibited important physical and chemical properties with a wide range of future applications including microelectronic devices, nanoscale transistors, catalyst supports, biosensors, reinforcement materials, medical chemistry, etc. Up to now, many versatile methods have been used for SWNCT synthesis. These methods can produce SWCNT besides many by-products such as amorphous carbon, fullerenes, nanocrystalline graphite and multi-walled carbon nanotubes. For the exploration of the physical properties of SWNCT and to investigate the possibilities of chemical functionalization it is advantageous to work with a material that is as pure as possible. The work presented here is focused on in situ purification of SWCNT soot synthesized by a large-scale (i.e., production rate of ~100 g h[superscript -1]) induction thermal plasma process. The main objectives of this research are: 1) to get rid of amorphous carbon impurities from SWCNT soot produced in the induction thermal plasma system, 2) to study the effect of oxidizing gas flow rate (i.e. oxygen) and temperature on the purification process. The methodology used in this experimental design is based on gas-phase thermal oxidation of synthesized SWCNT soot. The experimental apparatus can be divided in to two parts as follows: 1) synthesis system which consists of a flow type reactor equipped with a high frequency plasma torch operated at 3 MHz along with quenching and filtration systems 2) purification system which consists of an oven and a gas heater used to control the temperature of oxidizing gases, and a filtration system where thermal oxidation of the synthesized soot takes place. SWCNT soot was synthesized by an induction thermal plasma process using a mixture of carbon black (Raven 860 ultra) as a carbon source and nickel (Ni), cobalt (Co) and yttrium oxide (Y[subscript 2]O[subscript 3]) as catalysts. A series of preliminary experimental tests was conducted to evaluate the process ability to purify SWCNT soot in situ using a gas-phase thermal oxidation process. In these tests, temperature measurements along the filtration system were carried out during synthesis and purification processes. Two types of oxidizing gases (i.e., air and oxygen) were injected into the filtration system and the purified samples were characterized by different powerful techniques such as high resolution scanning electron microscopy (HRSEM), transmission electron microscopy (TEM), thermo-gravimetric analysis (TGA) and Raman spectroscopy. The results indicated that in situ removal of amorphous carbon from SWCNT soot synthesized by induction thermal plasma can be successfully achieved (a purity of more than 60 wt% of SWCNTs was achieved). Moreover thermal oxidation of the soot causes a narrower distribution of tube diameters in the purified sample. Overall, the findings of this study are relevant to the purification process technology of SWCNTs and future research is proposed to fully understand the reaction mechanism of SWCNT soot by oxygen. Based in the results of this work, additional work using a modification of the filtration system (i.e., collection chamber and filter tubes) should be performed in order to get rid of other carbonaceous impurities. Different gases can be also introduced in to the filtration system to improved the purification process and extend it for removal of catalysts particles. Our findings reveal that the present synthesis system has a capability for functionalization of tubes in situ. Therefore according to the type of functional groups which are desired to be attached to the tubes, proper gases can be injected into the filtration system.

Les nanotubes de carbone de type monoparoi (C-SWNT) sont une classe récente de nanomatériaux qui ont fait leur apparition en 1991. L'intérêt qu'on leur accorde provient des nombreuses propriétés d'avant-plan qu'ils possèdent. Leur résistance mécanique serait des plus rigide, tout comme ils peuvent conduire l'électricité et la chaleur d'une manière inégalée. Non moins, les C-SWNT promettent de devenir une nouvelle classe de plateforme moléculaire, en servant de site d'attache pour des groupements réactifs. Les promesses de ce type particulier de nanomatériau sont nombreuses, la question aujourd'hui est de comment les réaliser. La technologie de synthèse par plasma inductif thermique se situe avantageusement pour la qualité de ses produits, sa productivité et les faibles coûts d'opération. Par contre, des recherches récentes ont permis de mettre en lumière des risques d'expositions reliées à l'utilisation du cobalt, comme catalyseur de synthèse; son élimination ou bien son remplacement est devenu une préoccupation importante. Quatre recettes alternatives ont été mises à l'essai afin de trouver une alternative plus sécuritaire à la recette de base; un mélange catalytique ternaire, composé de nickel, de cobalt et d'oxyde d'yttrium. La première consiste essentiellement à remplacer la proportion massique de cobalt par du nickel, qui était déjà présent dans la recette de base. Les trois options suivantes contiennent de nouveaux catalyseurs, en remplacement au Co, qui sont apparus dans plusieurs recherches scientifiques au courant des dernières années: le dioxyde de zircone (ZrO 2 ), dioxyde de manganèse (MnO2 ) et le molybdène (Mo). La méthode utilisée consiste à vaporiser la matière première, sous forme solide, dans un réacteur plasma à haute fréquence (3 MHz) à paroi refroidi. Après le passage dans le plasma, le système traverse une section dite de «croissance», isolée thermiquement à l'aide de graphite, afin de maintenir une certaine plage de température favorable à la synthèse de C-SWNT. Le produit final est par la suite récolté sur des filtres métalliques poreux, une fois le système mis à l'arrêt. Dans un premier temps, une analyse thermodynamique, calculée avec le logiciel Fact-Sage, a permis de mettre en lumière l'état des différentes produits et réactifs, tout au long de leur passage dans le système. Elle a permis de révéler la similitude de composition de la phase liquide du mélange catalytique ternaire de base, avec celui du mélange binaire, avec nickel et oxyde d'yttrium. Par la suite, une analyse du bilan d'énergie, à l'aide d'un système d'acquisition de données, a permis de déterminer que les conditions opératoires des cinq échantillons mis à l'essai étaient similaires. Au total, le produit final a été caractérisé à l'aide de six méthodes de caractérisations différentes : l'analyse thermogravimétrique, la diffraction de rayons X, la microscopie électronique à balayage à haute résolution (HRSEM), la microscopie électronique à transmission (MET), la spectroscopie RAMAN, ainsi que la mesure de la surface spécifique (BET). Les résultats de ces analyses ont permis de constater, de façon cohérente, que le mélange à base de molybdène était celui qui produisait la moins bonne qualité de produit. Ensuite, en ordre croissant, s'en suivait du mélange à base de MnO 2 et de ZrO2 . Le mélange de référence, à base de cobalt, est au deuxième rang en matière de qualité. La palme revient au mélange binaire, dont la proportion est double en nickel. Les résultats de ce travail de recherche permettent d'affirmer qu'il existe une alternative performante au cobalt pour effectuer la synthèse de nanotubes de carbone monoparoi, par plasma inductif thermique. Cette alternative est l'utilisation d'un mélange catalytique binaire à base de nickel et d'oxyde d'yttrium. Il est suggéré que les performances plus faibles des recettes alternatives, moins performantes, pourraient être expliquées par le profil thermique fixe du réacteur. Ceci pourrait favoriser certains mélanges, au détriment des autres, qui possèdent des propriétés thermodynamiques différentes. Le montage, l'équipement, ainsi que les paramètres d'opérations, pourraient être modifiés en fonction de ces catalyseurs afin d'optimiser la synthèse. [symboles non conformes]