Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2009 / Made available in DSpace on 2012-10-24T09:20:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 276043.pdf: 2032978 bytes, checksum: eab4d26f55c2fe09151bc397f29b4268 (MD5) / Atualmente o gás hidrogênio (H2) é tido como o combustível do futuro, no entanto os processos de obtenção deste gás ainda são os convencionais, tais como, reforma a vapor e oxidação parcial, acompanhados da emissão de muitos poluentes atmosféricos, como o CO, CO2 e NOx. Neste trabalho, estudou-se a produção de H2, negro de fumo e gás de síntese por plasma térmico empregando-se argônio como gás de plasma usando os seguintes gases como matéria prima no processo: metano, biogás (mistura de CH4 e CO2) e água. A tocha de plasma usada para ionização do argônio foi de arco elétrico não transferido com fonte elétrica de corrente continua (DC). A tocha de plasma foi acoplada a uma câmara de plasma e na saída da câmara foram instalados analisadores de gases e amostradores para coleta. A temperatura do jato de plasma foi medida com auxilio do gráfico de Boltzmann. Os espectros Raman do material produzido na reforma do metano mostraram a produção de carbono com estrutura amorfa típica destes materiais. Imagens de microscopia eletrônica de varredura revelaram que os materiais apresentam organização estrutural típica de um negro de fumo (altamente desorganizada) e a presença de estruturas de tamanhos variados, desde algumas dezenas de nanômetros até alguns micrometros. A composição do material sólido produzido foi de 81 % de carbono, 1 % de hidrogênio e 18 % de ferro e tungstênio, evidenciado pelas analises de CHNS e MEV-EDS. As análises de GC-MS mostraram a formação de uma série de compostos policíclicos aromáticos (PAH's), que são intermediários na formação de carbono sólido através de mecanismos em fase gasosa. No processo de reforma do biogás, o aumento a potência aplicada aumentou a conversão do metano e do dióxido de carbono na faixa em que o plasma é estável (entre 3,0 e 4,5 kW). Quando a [CO2] = 7,0 % e variando-se a [CH4] de 4 a 12 %, houve diminuição da conversão de CO2 com o incremento da [CH4]. A partir de 9 % de [CH4] a conversão do CH4 também diminuiu, acompanhada pela formação de carbono sólido. Por outro lado, o aumento da [CO2] na mistura reacional diminuiu a formação de carbono sólido e aumentou a conversão tanto de CO2 quanto de CH4 até a razão [CO2]/[CH4] = 1,3; o aumento da razão [CO2]/[CH4] superior a 1,3 provocou a formação de carbono sólido e diminuição da conversão de ambos os gases da mistura. A viabilidade de produção de hidrogênio através da decomposição da água por plasma foi demonstrada. A temperatura do jato de plasma medida experimentalmente aumentou com o aumento da potência aplicada e do fluxo de gás de plasma.

Espectrometria de emissão óptica, utilizando plasmas acoplados indutivamente, torna-se uma ferramenta indispensável para análises de elementos químicos. Neste trabalho é descrita a construção detalhada de um oscilador de rádio frequência para obtenção de uma tocha de plasma indutivo. O projeto é estruturado a partir da elaboração da fonte retificadora, da malha de acoplamento, até a construção da tocha, além de análises com amostras líquidas e sólidas. Pelo fato de a tocha de plasma indutivo ser mais estável do que outros métodos de atomização, como laser ou chama, a torna uma escolha atraente para métodos analíticos, em vasta gama de aplicações. Os resultados do desempenho elétrico do oscilador de rádio frequência foram alcançados, embora as perdas sejam eminentes, foi obtida uma tensão na malha de acoplamento de 620 volts, potência na tocha de 1400 watts, e frequência do oscilador, com valor estável de 13,56 mega-hertz. Os resultados das análises também foi outro ponto de destaque, uma vez que, foi possível detectar através de um espectrômetro óptico, todos os elementos contidos numa solução de aço inox, tais como: silício, fósforo, manganês, molibdênio, cromo, níquel e cobre, embora os resultados quantitativos ainda necessitem de alguns ajustes. Com relação à análise de amostras sólidas, onde foram utilizados eletrodos consumíveis de alumínio e cobre, o resultado foi muito promissor, graças ao projeto da tocha que permite modificações em sua estrutura; os eletrodos consumíveis também foram analisados com as técnicas de difração de raio-X e microanálise por feixe de elétrons para confirmação dos resultados. / Optical emission spectrometry using inductively coupled plasma becomes an indispensable tool for analysis of chemical elements. This work describes the detailed construction of a radio frequency oscillator for obtaining an inductive plasma torch. The project is structured from the elaboration of the source rectifier, matching network, until the construction of the torch, and analyzes with liquid and solid samples. Because the inductive plasma torch to be more stable than other atomization methods such as laser or flame, becomes an attractive choice for analytical methods in wide range of applications. The results of the electrical performance of the radio frequency oscillator been achieved, although losses are distinguished was obtained at a voltage matching network 620 volts, the torch power of 1400 watts, and oscillator frequency, with a steady value of 13.56 mega-hertz. The results of analyzes was also another important point, since it was possible to detect through an optical spectrometer, all elements contained in a solution of stainless steel, such as silicon, phosphorus, manganese, molybdenum, chromium, nickel and copper, although the quantitative results still need some tweaking. Regarding the analysis of solid samples, which were consumable electrodes of aluminum and copper, the result was very promising, due to the torch project that allows modifications in its structure; consumable electrodes were also analyzed through the techniques x-ray diffraction and microanalysis by electron beam, to confirm the results.

Espectrometria de emissão óptica, utilizando plasmas acoplados indutivamente, torna-se uma ferramenta indispensável para análises de elementos químicos. Neste trabalho é descrita a construção detalhada de um oscilador de rádio frequência para obtenção de uma tocha de plasma indutivo. O projeto é estruturado a partir da elaboração da fonte retificadora, da malha de acoplamento, até a construção da tocha, além de análises com amostras líquidas e sólidas. Pelo fato de a tocha de plasma indutivo ser mais estável do que outros métodos de atomização, como laser ou chama, a torna uma escolha atraente para métodos analíticos, em vasta gama de aplicações. Os resultados do desempenho elétrico do oscilador de rádio frequência foram alcançados, embora as perdas sejam eminentes, foi obtida uma tensão na malha de acoplamento de 620 volts, potência na tocha de 1400 watts, e frequência do oscilador, com valor estável de 13,56 mega-hertz. Os resultados das análises também foi outro ponto de destaque, uma vez que, foi possível detectar através de um espectrômetro óptico, todos os elementos contidos numa solução de aço inox, tais como: silício, fósforo, manganês, molibdênio, cromo, níquel e cobre, embora os resultados quantitativos ainda necessitem de alguns ajustes. Com relação à análise de amostras sólidas, onde foram utilizados eletrodos consumíveis de alumínio e cobre, o resultado foi muito promissor, graças ao projeto da tocha que permite modificações em sua estrutura; os eletrodos consumíveis também foram analisados com as técnicas de difração de raio-X e microanálise por feixe de elétrons para confirmação dos resultados. / Optical emission spectrometry using inductively coupled plasma becomes an indispensable tool for analysis of chemical elements. This work describes the detailed construction of a radio frequency oscillator for obtaining an inductive plasma torch. The project is structured from the elaboration of the source rectifier, matching network, until the construction of the torch, and analyzes with liquid and solid samples. Because the inductive plasma torch to be more stable than other atomization methods such as laser or flame, becomes an attractive choice for analytical methods in wide range of applications. The results of the electrical performance of the radio frequency oscillator been achieved, although losses are distinguished was obtained at a voltage matching network 620 volts, the torch power of 1400 watts, and oscillator frequency, with a steady value of 13.56 mega-hertz. The results of analyzes was also another important point, since it was possible to detect through an optical spectrometer, all elements contained in a solution of stainless steel, such as silicon, phosphorus, manganese, molybdenum, chromium, nickel and copper, although the quantitative results still need some tweaking. Regarding the analysis of solid samples, which were consumable electrodes of aluminum and copper, the result was very promising, due to the torch project that allows modifications in its structure; consumable electrodes were also analyzed through the techniques x-ray diffraction and microanalysis by electron beam, to confirm the results.

Esta tese apresenta um modelo matemático para simulação numérica do escoamento com turbilhonamento (swirl) em tochas de plasma térmico de arco não transferido que operam em corrente contínua, assim como os resultados obtidos com as simulações para estudo de casos. O modelo magneto-hidrodinâmico (modelo MHD) bidimensional permitiu simular a interação entre o escoamento e o arco elétrico usando uma configuração axissimétrica, que abrange as seguintes regiões: entrada do gás; interior da tocha; jato de plasma livre no ambiente. O modelo foi implementado num código numérico baseado no Método dos Volumes Finitos para a solução numérica das equações governantes. Para os estudos foram simulados casos com diferentes condições operacionais (vazão de gás; intensidade de corrente elétrica; gases plasmogênicos: ar e argônio; intensidade de turbilhonamento). A fim de verificar a qualidade do modelo, alguns resultados foram comparados com a literatura e apresentaram boa concordância: a maior diferença obtida entre valores de temperatura experimentais e valores calculados foi -10%, e a média das diferenças obtidas nas comparações foi de aproximadamente ±3,2%. Os perfis de temperatura e de velocidade obtidos para a região do arco e para o jato de plasma resultante permitiram o estudo do comportamento do escoamento na tocha de plasma em diferentes condições. Conclui-se que o modelo desenvolvido é apto à realização de investigações numéricas do escoamento em tochas de plasma e dos efeitos do turbilhonamento na interação arco/escoamento. / This thesis presents a mathematical model for numerical simulation of swirling flow in DC non-transferred arc thermal plasma torches, as well as the results obtained from simulations to case studies. The two-dimensional magnetohydrodynamic model (MHD model) allowed simulate the interaction between the flow and the electric arc using an axisymmetric configuration, covering the following areas: gas inlet; inside the torch; free jet of plasma in the environment. The model was implemented in a computer code based on the Finite Volume Method (FVM) to enable the numerical solution of the governing equations. For the study, cases were simulated with different operating conditions (gas flow rate; electric current intensity; plasmogenic gases: air and argon; swirl intensity). In order to verify the quality of the model, some results were compared with the literature and showed good agreement: the biggest difference between experimental temperature values and calculated values was 10%, and the average of the differences obtained in the comparisons was approximately ±3.2%. The resulting profiles of temperature and velocity obtained for the region of the arc and the plasma jet allowed the study of the flow behavior in the plasma torch in different conditions. It is concluded that the model developed is able to carry out numerical investigations of the flow in plasma torches and the effects of swirl in the interaction arc/flow.

Esta tese apresenta um modelo matemático para simulação numérica do escoamento com turbilhonamento (swirl) em tochas de plasma térmico de arco não transferido que operam em corrente contínua, assim como os resultados obtidos com as simulações para estudo de casos. O modelo magneto-hidrodinâmico (modelo MHD) bidimensional permitiu simular a interação entre o escoamento e o arco elétrico usando uma configuração axissimétrica, que abrange as seguintes regiões: entrada do gás; interior da tocha; jato de plasma livre no ambiente. O modelo foi implementado num código numérico baseado no Método dos Volumes Finitos para a solução numérica das equações governantes. Para os estudos foram simulados casos com diferentes condições operacionais (vazão de gás; intensidade de corrente elétrica; gases plasmogênicos: ar e argônio; intensidade de turbilhonamento). A fim de verificar a qualidade do modelo, alguns resultados foram comparados com a literatura e apresentaram boa concordância: a maior diferença obtida entre valores de temperatura experimentais e valores calculados foi -10%, e a média das diferenças obtidas nas comparações foi de aproximadamente ±3,2%. Os perfis de temperatura e de velocidade obtidos para a região do arco e para o jato de plasma resultante permitiram o estudo do comportamento do escoamento na tocha de plasma em diferentes condições. Conclui-se que o modelo desenvolvido é apto à realização de investigações numéricas do escoamento em tochas de plasma e dos efeitos do turbilhonamento na interação arco/escoamento. / This thesis presents a mathematical model for numerical simulation of swirling flow in DC non-transferred arc thermal plasma torches, as well as the results obtained from simulations to case studies. The two-dimensional magnetohydrodynamic model (MHD model) allowed simulate the interaction between the flow and the electric arc using an axisymmetric configuration, covering the following areas: gas inlet; inside the torch; free jet of plasma in the environment. The model was implemented in a computer code based on the Finite Volume Method (FVM) to enable the numerical solution of the governing equations. For the study, cases were simulated with different operating conditions (gas flow rate; electric current intensity; plasmogenic gases: air and argon; swirl intensity). In order to verify the quality of the model, some results were compared with the literature and showed good agreement: the biggest difference between experimental temperature values and calculated values was 10%, and the average of the differences obtained in the comparisons was approximately ±3.2%. The resulting profiles of temperature and velocity obtained for the region of the arc and the plasma jet allowed the study of the flow behavior in the plasma torch in different conditions. It is concluded that the model developed is able to carry out numerical investigations of the flow in plasma torches and the effects of swirl in the interaction arc/flow.