Cette thèse présente une étude exploratoire de plusieurs aspects du couplage fort lumière-matière dans des matériaux moléculaires. Différentes propriétés héritées d’un tel couplage sont démontrées, ouvrant de nombreuses possibilités d’applications, allant du transfert d’énergie à la génération de signaux optiques non-linéaires et à l’élaboration de réseaux polaritoniques chiraux. Au travers des thématiques abordées, l’idée d’un couplage lumière-matière entrant en compétition avec les différentes fréquences de dissipation des molécules se révèle être cruciale. Ainsi, la prédominance du couplage cohérent au champ électromagnétique apparaît comme un moyen de modifier les propriétés quantiques des états moléculaires, ouvrant la voie à une nouvelle chimie des matériaux en cavité. / This thesis presents an exploratory study of several aspects of strong light-matter coupling in molecular materials. Different properties inherited from such a coupling are demonstrated, opening the way to numerous applications, ranging from energy transfer to the generation of non-linear optical signals and to the development of chiral polaritonic networks. Through the topics covered, the idea of a light-matter coupling strength competing with the different frequencies of relaxation of the molecules proves to be crucial. Thus, the predominance of the coherent coupling to the electromagnetic field appears as a new mean of modifying the quantum properties of molecular systems, opening the way to a new chemistry of materials in optical cavities.

Ce mémoire est consacré à l'étude du couplage lumière-matière dans des structures à base de GaN (semiconducteur à bande interdite directe). L'objectif de ce travail est la mise en évidence expérimentale du couplage fort exciton-photon dans des microcavités à base de GaN. Des difficultés liées à l'élaboration des nitrures nous ont contraint à effectuer deux études préliminaires : tout d'abord, la détermination des indices de réfraction d'AlN, GaN et AlGaN par ellipsométrie spectroscopique et par réflectivité, puis la caractérisation de miroirs de Bragg AlN/GaN et AlN/AlGaN. A partir des résultats obtenus, nous avons imaginé puis effectué le design de plusieurs structures de microcavités pour lesquelles le couplage fort lumière-matière était atteint théoriquement. Les microcavités ont ensuite été élaborées par épitaxie sous jets moléculaires sur substrat de silicium et nous les avons caractérisées par spectroscopie optique : réflectivité et photoluminescence à basse température, en fonction de l'angle d'incidence et de la position. Les expériences de réflectivité résolues en angle nous ont permis de mettre en évidence pour la première fois le régime de couplage fort dans une microcavité à base de GaN. La structure étudiée est une microcavité massive à base de GaN encastrée entre 4 alternances de couches diélectriques SiO2/Si3N4 formant le miroir haut et le substrat de silicium jouant le rôle du miroir bas. Le régime de couplage fort atteint dans cette structure est caractérisé par un dédoublement de Rabi de 31 meV persistant à une température de 77K, mais ne subsistant pas à température ambiante, à cause des élargissements induits par l'augmentation de la température. Finalement, nous avons proposé des microcavités massives ou à puits quantiques permettant théoriquement l'observation du régime de couplage fort à température ambiante. Ainsi, des dispositifs tels que le laser à polaritons, laser à très faible seuil, pourrait être envisagé.