O presente trabalho teve como objetivo a determinação das composições isotópicas e concentrações de Pb em amostras de material particulado com diâmetro inferior a 10 \'mü\'m (\'PM IND. 10\') e água de chuva da cidade de São Paulo, a fim de definir seu nível de contaminação e caracterizar isotopicamente a atmosfera e suas prováveis fontes poluentes. As amostras de material particulado foram coletadas em filtros de teflon, na Cidade Universitária Armando de Salles Oliveira, Universidade de São Paulo, no período de agosto de 1999 a setembro de 2000. Os procedimentos químico-analíticos empregados foram desenvolvidos e/ou adaptados da literatura durante esta pesquisa. As composições isotópicas foram determinadas por Espectrometria de Massa Termoiônica, e as concentrações obtidas pela técnica de Diluição Isotópica. As razões isotópicas \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' e \'ANTPOT. 208 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' no \'PM IND. 10\' variaram entre 0,786 e 0,875 e 1,934 e 2,119, definindo uma reta quando plotadas no diagrama \'ANTPOT. 208 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' vs. \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'. As concentrações variaram entre 3,02 e 254,52 ng/\'m POT. 3\', sendo que o valor médio é cerca de 15 vezes menor do que o limite de 1,5 \'mü\'g/\'m POT. 3\' estabelecido pela CETESB. As amostras de água de chuva apresentaram composições isotópicas semelhantes às determinadas no \'PM IND. 10\' coletado no mesmo dia, indicando que os aerossóis são carreados pela chuva. As análises das possíveis fontes poluentes tais como, gasolina e etanol (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= 0,839-0,873), fuligem de escapamento (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= 0,858-0,890) e material particulado proveniente de emissões industriais coletado em filtros de fibra de vidro (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= 0,781--0,861), apresentaram razões isotópicas dentro do mesmo intervalo definido por 84% das amostras de \'PM IND. 10\' (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= ) 0,849-0,870) confirmando sua participação na poluição por Pb antropogênico da atmosfera da cidade de São Paulo. Entretanto, 15% das amostras de material particulado mostraram composições isotópicas mais radiogênicas, evidenciando a existência de uma importante fonte de Pb, com razões \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' < 0,780, a qual não foi claramente identificada. Essas razões foram obtidas, principalmente, em amostras coletadas durante os finais de semana e nos meses de novembro/1999 a abril/2000. Uma amostra de particulado proveniente de emissão industrial apresentou razão \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' de cerca de 0,790. No entanto, o branco do filtro também apresentou razão isotópica similar, impedindo a confirmação de que essa emissão industrial seria a fonte radiogênica. As razões obtidas em poeira de rua mostram-se bastante variáveis, com valores \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' entre 0,838 e 0,945, sugerindo que tenham sido transportadas de outros locais, através de massas de ar ou agregadas aos veículos. O Pb geogênico regional apresentou razões isotópicas não radiogênicas (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= 0,909-0,932) confirmando que sua participação é pouco significativa considerando o Pb total presente na atmosfera de São Paulo. / The aim of this study was to determine the lead isotopic compositions and its concentration from particulate matter with diameter lower than 10 \'mu\' (\'PM IND. 10\') and rainwater of the São Paulo city, in order to identify the contamination level, to characterize its isotopic signatures and of it\'s the possible pollutant sources. The (\'PM IND.10\') samples were collected on clean Teflon filters for the period of August/1999 to September/2000, on campus of the University of São Paulo. The analytical procedures were developed and/or adapted from the literature. Lead isotopic ratios were measured by Thermal Ionization Mass Spectrometry (TIMS), and lead concentrations were measured using the Isotopic Dilution technique. The \'PM IND. 10\' \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' ratios range from 0.786 to 0.875, and \'ANTPOT. 208 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' from 1,934 to 2.119, defining an array on the Pb diagram. Pb concentations range from 3.02 to 254.52 ng/m³, averaging about 15 times lower than the limit of 1.5 \'mu\'g/m³ established by CETESB (Companhia de Tecnologia de Saneamento Ambiental). Rainwater samples displayed the same isotopic ratios measured on \'PM IND. 10\' collected on the same day, thus indicating that aerosols are scavenged by rain. Analyses of possible pollutants such as gasoline and ethanol (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' = 0.839-0.873), soot from vehicle exhaust pipes (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'=0.858-0.890), and particulate material from industrial emissions collected on fiberglass filters (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'=0.781-0.861) mostly yielded isotopic compositions falling into an interval defined by 84% of the \'PM IND. 10\' samples (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'= 0.840-0.870) showing that they are important sources of anthropogenic Pb to the atmosphere of the São Paulo metropolitan area. However, 15% of the \'PM IND. 10\' samples are more radiogenic, indicating a significant, unidentified radiogenic source (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' < 0.780), evident mainly in samples collected during weekends and from November/1999 to April/2000. One industrial emission sample showed a \'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' of ca. 0.790, but a blank filter also presented a similar value, thus impeding confirmation of this industrial emission as the radiogenic source. Pb ratios measured on street gutter sweepings present a large interval (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\'=0,838-0,945) suggesting that they could have been transported from different regions. Regional background geogenic lead yielded non-radiogenic values (\'ANTPOT. 207 Pb\'/\'ANTPOT. 206 Pb\' = 0.909-0.932) confirming that this Pb is insignificant in the atmospheric lead budget of São Paulo.

Tendo em vista o atual renascimento do Programa Nuclear Brasileiro, o presente objetivo ´e estudar a dispersão de poluentes em possíveis cenários de emissões acidentais. Para tanto, apresenta-se a solução analítica para a equação de advecção-difusão tridimensional transiente, com perfil de vento e coeficientes de difusão turbulenta variáveis com a altura, que modelam a dispersão de poluentes na atmosfera. A equação é resolvida pela combinação da transformada de Laplace e da técnica GILTT (Generalized Integral Laplace Transform Technique). S˜ao consideradas duas situações de liberação de poluente radioativo na atmosfera: controlada e acidental. Para o caso de uma libera,c˜ao controlada, o modelo é avaliado em condições moderadamente instáveis usando o experimento de Angra dos Reis. S˜ao apresentados os resultados numéricos e estatísticos, comparando os resultados obtidos com dados experimentais. Como um exemplo de liberação acidental foi simulado o acidente de Fukushima-Daiichi utilizando dados obtidos por um modelo de mesoescala. / Given the current revival of the Brazilian Nuclear Program, the present goal is study the dispersion of pollutants in possible scenarios of accidental releases. Therefore, we present an analytical solution for the three-dimensional transient advection-diffusion equation, with variable wind field and turbulent diffusion coefficients depending on height, that model the dispersion of pollutants in the atmosphere. The equation is solved combining the Laplace transform and GILTT technique (Generalized Integral Laplace Transform Technique). Two situations of radioactive pollutant release in the atmosphere are considered: controlled and accidental. For the case of a controlled release, the model is evaluated at moderately unstable conditions using the experiment of Angra dos Reis. Numerical results and statistical comparisons between the results obtained and experimental data are shown. As an example of accidental release was simulated the Fukushima-Daiichi accident using data obtained from a mesoscale model.

Tese de mestrado integrado. Engenharia Mecânica. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto. 2008

Tese de doutoramento. Engenharia do Ambiente. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto, Instituto Superior de Engenharia do Porto. 2010

Tendo em vista o atual renascimento do Programa Nuclear Brasileiro, o presente objetivo ´e estudar a dispersão de poluentes em possíveis cenários de emissões acidentais. Para tanto, apresenta-se a solução analítica para a equação de advecção-difusão tridimensional transiente, com perfil de vento e coeficientes de difusão turbulenta variáveis com a altura, que modelam a dispersão de poluentes na atmosfera. A equação é resolvida pela combinação da transformada de Laplace e da técnica GILTT (Generalized Integral Laplace Transform Technique). S˜ao consideradas duas situações de liberação de poluente radioativo na atmosfera: controlada e acidental. Para o caso de uma libera,c˜ao controlada, o modelo é avaliado em condições moderadamente instáveis usando o experimento de Angra dos Reis. S˜ao apresentados os resultados numéricos e estatísticos, comparando os resultados obtidos com dados experimentais. Como um exemplo de liberação acidental foi simulado o acidente de Fukushima-Daiichi utilizando dados obtidos por um modelo de mesoescala. / Given the current revival of the Brazilian Nuclear Program, the present goal is study the dispersion of pollutants in possible scenarios of accidental releases. Therefore, we present an analytical solution for the three-dimensional transient advection-diffusion equation, with variable wind field and turbulent diffusion coefficients depending on height, that model the dispersion of pollutants in the atmosphere. The equation is solved combining the Laplace transform and GILTT technique (Generalized Integral Laplace Transform Technique). Two situations of radioactive pollutant release in the atmosphere are considered: controlled and accidental. For the case of a controlled release, the model is evaluated at moderately unstable conditions using the experiment of Angra dos Reis. Numerical results and statistical comparisons between the results obtained and experimental data are shown. As an example of accidental release was simulated the Fukushima-Daiichi accident using data obtained from a mesoscale model.

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Neste trabalho é apresentado uma solução analítica para a equação de Langevin tridimensional e estocastica aplicada na dispersão de poluentes na atmosfera considerando as seguintes funções densidade probabilidade (PDF): Gaussiana, Bi-Gaussiana e Gram- Charlier. A solução é obtida usando o Método de Decomposição Adomian (ADM), que é um método para resolver equações diferenciais não-lineares sem linearização. O método de decomposição consiste na expansão da solução em série de funções e o termo não-linear em série de polinômios definidos por Adomian. Substituindo estas expansões na equação µa ser resolvida, é construído um sistema linear recursivo, que é então resolvido de maneira analítica. Também é apresentado um estudo de estabilidade baseado na teoria de Lyapunov, bem como é introduzido um novo índice estatístico para a validação do modelo. Os resultados obtidos por esta metodologia são comparados com os dados do experimento de Copenhagen, bem como com os resultados obtidos a partir de outros modelos Lagrangeanos: Ito, ILS e a solução analítica. Na comparação com os dados experimentais obtidos pelo modelo proposto e o método ILS foram o que apresentaram os melhores resultados. / This work presents an analytical solution of the three-dimensional stochastic Langevin equation and applied to the dispersion of pollutants in the atmosphere considering the fol- lowing probability density functions (PDF): Gaussian, Bi-Gaussian and Gram-Charlier. A solution is obtained using the Adomian Decomposition Method (ADM), which is a method for solving non-linear di®erential equations without the use of linearization. The decompo- sition method consists in expanding the solution in a series of fuction and the non-linear term in a series de¯ned by Adomian polynomials. Upon substitution of these expansions in the equation to be solved, one may built a linear recursive system which is then solved analytically. Further, a study of convergence stability based on Lyapunov theory is presented and a new statistical index for model validation is introduced. The results obtained by this method are compared with the experimental data from Copenhagen, as well as the results obtained from other Lagrangian models: Ito, ILS and an analytical solution. In comparison with the experimental data the proposed model and the ILS method showed the best results.

Neste trabalho é apresentado uma solução analítica para a equação de Langevin tridimensional e estocastica aplicada na dispersão de poluentes na atmosfera considerando as seguintes funções densidade probabilidade (PDF): Gaussiana, Bi-Gaussiana e Gram- Charlier. A solução é obtida usando o Método de Decomposição Adomian (ADM), que é um método para resolver equações diferenciais não-lineares sem linearização. O método de decomposição consiste na expansão da solução em série de funções e o termo não-linear em série de polinômios definidos por Adomian. Substituindo estas expansões na equação µa ser resolvida, é construído um sistema linear recursivo, que é então resolvido de maneira analítica. Também é apresentado um estudo de estabilidade baseado na teoria de Lyapunov, bem como é introduzido um novo índice estatístico para a validação do modelo. Os resultados obtidos por esta metodologia são comparados com os dados do experimento de Copenhagen, bem como com os resultados obtidos a partir de outros modelos Lagrangeanos: Ito, ILS e a solução analítica. Na comparação com os dados experimentais obtidos pelo modelo proposto e o método ILS foram o que apresentaram os melhores resultados. / This work presents an analytical solution of the three-dimensional stochastic Langevin equation and applied to the dispersion of pollutants in the atmosphere considering the fol- lowing probability density functions (PDF): Gaussian, Bi-Gaussian and Gram-Charlier. A solution is obtained using the Adomian Decomposition Method (ADM), which is a method for solving non-linear di®erential equations without the use of linearization. The decompo- sition method consists in expanding the solution in a series of fuction and the non-linear term in a series de¯ned by Adomian polynomials. Upon substitution of these expansions in the equation to be solved, one may built a linear recursive system which is then solved analytically. Further, a study of convergence stability based on Lyapunov theory is presented and a new statistical index for model validation is introduced. The results obtained by this method are compared with the experimental data from Copenhagen, as well as the results obtained from other Lagrangian models: Ito, ILS and an analytical solution. In comparison with the experimental data the proposed model and the ILS method showed the best results.

Tendo em vista o atual renascimento do Programa Nuclear Brasileiro, o presente objetivo ´e estudar a dispersão de poluentes em possíveis cenários de emissões acidentais. Para tanto, apresenta-se a solução analítica para a equação de advecção-difusão tridimensional transiente, com perfil de vento e coeficientes de difusão turbulenta variáveis com a altura, que modelam a dispersão de poluentes na atmosfera. A equação é resolvida pela combinação da transformada de Laplace e da técnica GILTT (Generalized Integral Laplace Transform Technique). S˜ao consideradas duas situações de liberação de poluente radioativo na atmosfera: controlada e acidental. Para o caso de uma libera,c˜ao controlada, o modelo é avaliado em condições moderadamente instáveis usando o experimento de Angra dos Reis. S˜ao apresentados os resultados numéricos e estatísticos, comparando os resultados obtidos com dados experimentais. Como um exemplo de liberação acidental foi simulado o acidente de Fukushima-Daiichi utilizando dados obtidos por um modelo de mesoescala. / Given the current revival of the Brazilian Nuclear Program, the present goal is study the dispersion of pollutants in possible scenarios of accidental releases. Therefore, we present an analytical solution for the three-dimensional transient advection-diffusion equation, with variable wind field and turbulent diffusion coefficients depending on height, that model the dispersion of pollutants in the atmosphere. The equation is solved combining the Laplace transform and GILTT technique (Generalized Integral Laplace Transform Technique). Two situations of radioactive pollutant release in the atmosphere are considered: controlled and accidental. For the case of a controlled release, the model is evaluated at moderately unstable conditions using the experiment of Angra dos Reis. Numerical results and statistical comparisons between the results obtained and experimental data are shown. As an example of accidental release was simulated the Fukushima-Daiichi accident using data obtained from a mesoscale model.

Neste trabalho é apresentada uma solução para a equação de difusão-advecção tridimensional transiente para simular a dispersão de poluentes na atmosfera. A novidade deste trabalho, baseia-se no caráter analítico da solução, não disponível anteriormente na literatura. Para atingir este objetivo a equação de difusão-advecção tridimensional é resolvida combinando o método ADMM (Advection Diffusion Multilayer Method) e a técnica GITT (Generalized Integral Transform Technique). O método GITT ´e um método híbrido que resolve uma ampla classe de problemas diretos e inversos principalmente na área de Transferência de Calor e Mecânica dos Fluídos. No presente trabalho, o problema transformado é resolvido pelo método ADMM, uma solução analítica da forma integral baseada na discretização da CLP em subcamadas onde a equação de difusão-advecção é resolvida pela técnica da transformada de Laplace. Esse novo método foi denominado GIADMT (Generalized Integral Advection Diffusion Multilayer Technique). / In this work, is presented a solution for the nonstationary three-dimensional advectiondiffusion equation in order to simulate pollutant dispersion in atmosphere. The novelty of this work relies on the analytical character of the solution, not available before in the literature. To accomplish this objective the three-dimensional advection-diffusion equation is solved combining the ADMM (Advection Diffusion Multilayer Method) method and GITT (Generalized Integral Transform Technique) technique. The GITT (Generalized Integral Transform Technique) is a hybrid method that solves a wide class of direct and inverse problems, mainly in the area of Heat Transfer and Fluid Mechanics. In this work, the transformed problem is solved by the ADMM (Advection-Diffusion Multilayer Model) method, an analytical integral solution based on a discretization of the PBL in sub-layers where the advection-diffusion equation is solved by the Laplace transform technique. That new method was denominated GIADMT (Generalized Integral Advection Diffusion Multilayer Technique).