Cette thèse est consacrée à la spectroscopie de l'éthylène en vue de l'étude de cette molécule piégée dans des zéolithes. La première partie expose le modèle tensoriel adapté à la symétrie de la molécule isolée : formalisme, hamiltonien et moments de transition. Afin de prendre en compte les champs électriques intenses présents dans les zéolithes, nous proposons dans la deuxième partie une extension du modèle à l'effet Stark. La troisième partie décrit les programmes du logiciel D2hTDS qui ont été construits pour calculer et analyser les spectres des molécules de type X2Y4. La quatrième partie présente les applications au calcul et à l'analyse de spectres de l'éthylène à champ nul et sous effet Stark. En particulier, le modèle a été testé sur l'analyse à champ nul de l'état de base et des bandes nu2 et nu12. Un calcul à champ faible de la bande nu7 et une simulation à champ fort de la bande nu12 ont été effectués, ainsi qu'une étude d'alignement de la molécule en fonction du champ.

La molécule de chlorure de méthyle (CH3Cl) joue un rôle important dans la destruction catalytique de l'ozone en basse stratosphère. Une des méthodes utilisée pour déterminer la concentration de ce gaz dans l'atmosphère est l'étude par spectroscopie infrarouge de la région à 3,4 µm, et plus précisément celle des sous-branches QQ de la bande ν1. Pour cela, des mesures précises en laboratoire de paramètres spectroscopiques sont nécessaires. Nous nous sommes donc intéressés à l'étude de la spectroscopie de laboratoire de CH3Cl dans cette région spectrale. Des spectres haute résolution ont été enregistrés par spectrométrie IR à transformée de Fourier. Des mesures de positions et intensités ont été effectuées à partir de spectres de CH3Cl pur à basse pression. Ces résultats ont permis l'ajustement de l'Hamiltonien effectif comprenant six états en interaction et de la matrice de moment dipolaire électrique. Il a ainsi été possible de calculer les positions et intensités pour 22963 transitions dans la région de 3,4 µm. Pour permettre la modélisation de cette région spectrale, le profil des raies a été étudié. Les élargissements collisionnels auto-induits et induits par N2 ont été mesurés pour des températures atmosphériques (200-300 K). Une modélisation de ces coefficients ainsi que de leur dépendance en température a été effectuée. Finalement, le phénomène d'interférence collisionnelle entre raies des sous-branches QQ a été observé et modélisé. Les mesures et calculs effectués ont permis de construire une liste complète de raies dans la région de 3,4 µm améliorant considérablement la qualité des celles existantes dans les bases de données