La modélisation hydrogéologique est un outil puissant de compréhension de nombreux<br />processus mettant en jeu le transport d'eau et de matière en milieu poreux souterrain. La<br />problématique du devenir du combustible nucléaire en fin de cycle, à forte activité<br />radiologique et à longue durée de vie, a donné de l'élan à la recherche sur cette<br />thématique. L'objectif de la recherche est de montrer, grâce à la modélisation, la<br />faisabilité et la sûreté de différents scenarios comme le stockage quasi-définitif de<br />milliers de conteneurs dans de vastes réseaux de galeries souterraines, creusées dans des<br />couches géologiques profondes et peu perméables, ou leur entreposage sur quelques siècles<br />dans des sites plus proches de la surface en attendant de leur trouver un usage ou une fin<br />plus définitive.<br /><br />Dans ce contexte, ce rapport de thèse retrace quelques unes des approches complexes mises<br />en oeuvre dans la modélisation de processus élémentaires concourant au transport d'eau<br />et de polluant en milieu poreux. La complexité est envisagée dans les processus mis en<br />jeu, dans la structure du milieu et dans les méthodes numériques déployées. <br /><br />Thermo-hydraulique<br /> <br />La physique complexe de l'écoulement diphasique eau/air, couplé à la thermique, est<br />exposée théoriquement en partie I, à l'aide d'un modèle thermodynamique après avoir<br />précisé et critiqué quelques concepts comme le potentiel de l'eau, la charge hydraulique<br />d'une phase gazeuse, la pression capillaire, la loi de Fick, l'osmose, etc. Un modèle<br />numérique simplifié à trois équations de conservation (eau, air, et enthalpie) est exposé,<br />y compris dans sa dégénérescence à un seul constituant ou une seule phase. Il est mis en<br />oeuvre pour simuler le fonctionnement d'un dispositif expérimental, appelé MASCILIA,<br />reproduisant dans son principe l'entreposage géologique d'un container de déchets<br />radioactifs de haute activité. Il consiste en un chauffage localisé d'un bac de sable<br />rempli d'eau, et le suivi du développement d'une "bulle" de vapeur. On montre comment<br />s'entretient un échange de chaleur par effet caloduc à l'interface de cette bulle et du<br />milieu poreux encore saturé d'eau.<br /><br />Milieux hétérogènes<br /> <br />La complexité peut aussi découler de l'hétérogénéité du milieu poreux. La Méthode de<br />Monte-Carlo permet de générer des réalisations de milieux aléatoires connaissant leur<br />structure statistique. On applique cette méthode, en partie II, à des milieux<br />sédimentaires (non fracturés) afin, par l'intermédiaire de modèles stochastiques, de<br />comprendre l'impact des hétérogénéités sur la réponse d'un milieu naturel à diverses<br />sollicitations. L'influence de la proximité, en 2D, de frontières déterministes (comme des<br />conditions aux limites) sur la structure statistique des grandeurs associées à<br />l'écoulement et au transport a été caractérisée (chapitre 2). Elle peut être très<br />importante, tant sur la charge hydraulique et la vitesse de Darcy que sur l'étalement<br />longitudinal ou transversal d'un panache de traceur. Ces effets sont sensibles également à<br />la nature (charge ou flux) de la condition imposée aux limites. On met en évidence<br />numériquement ces particularités et on en démontre une partie théoriquement. Cette analyse<br />est importante pour l'interrogation numérique du concept de dispersivité.<br /><br />La dispersivité est une mesure de l'étalement de type diffusif d'un panache au fil du<br />temps. Son intérêt est mis à l'épreuve au chapitre 3, avec la même méthodologie que<br />précédemment, d'écoulements moyens non uniformes (tournant, radial convergeant vers un<br />puits, dipolaire entre deux puits). Elle s'avère dépendre étroitement du type d'écoulement<br />et n'est donc pas une caractéristique intrinsèque au milieu poreux. De plus, elle ne rend<br />compte que de la partie gaussienne de l'étalement spatial des panaches, quand précisément<br />cet étalement est en réalité fortement dissymétrique en présence de puits. L'existence<br />d'une telle singularité de l'écoulement a pour conséquence que la dispersivité n'atteint<br />pas de valeur asymptotique. Ainsi, tout calage d'une dispersivité sur la base d'essais de<br />traçage entre puits est sans rapport avec la réalité des processus<br />dispersifs. Paradoxalement, et dans le cas précis d'un seul puits de pompage, il se trouve<br />toutefois que la dispersivité calée rend bien compte de la dispersivité que le milieu<br />exhiberait si l'écoulement était uniforme.<br /><br />Transport particulaire<br /><br />Ces études numériques s'appuient sur le développement de méthodes sophistiquées de<br />résolution d'équations d'écoulement et de transport. On détaille ainsi, chapitre 4, un<br />algorithme de transport particulaire avec convection, diffusion et dispersion. Aux sauts<br />élémentaires de convection s'ajoutent des sauts aléatoires (bruit blanc) engendrant de la<br />diffusion. C'est le principe de la marche aléatoire. L'originalité de l'algorithme réside<br />dans la localité des sauts, que l'on limite à chaque maille par calage du pas de temps en<br />résolvant une équation du second degré en racine de Delta t. On évite ainsi un léger<br />biais positif sur les sauts diffusifs entre mailles.<br /><br />Géochimie simplifiée<br /><br />On aborde enfin au chapitre 5, en l'illustrant sur un cas-test, la modélisation du<br />transport d'espèces disparaissant par décroissance radioactive, pouvant aussi être<br />dissoutes, adsorbées ou précipitées. Cette situation, mathématiquement fort générale, se<br />rencontre notamment lors de la lixiviation de la matrice d'oxyde d'uranium constituant les<br />barres de combustible nucléaire, lorsque l'eau souterraine a achevé de corroder les<br />conteneurs. On compare plusieurs algorithmes calculant, par point fixe, l'équilibre de<br />dissolution dont la cinétique peut être au choix instantanée, linéaire ou imposée. Les<br />critères de stabilité et de précision sont exposés, ainsi que les manières de les<br />satisfaire ou de les contourner. Des effets indésirables de sur-précipitation amont ou de<br />concentration négative en aval des fronts de précipitation surviennent lorsque les<br />contrastes de solubilité sont importants.

Les opérations industrielles de cristallisation adoptent en général une démarche phénoménologique qui consiste à choisir en fonction de la qualité recherchée du produit les valeurs des paramètres d'action sans réellement maîtriser, à l'échelle élémentaire, l'ensemble des processus à l'origine de la cristallogénèse Une des conséquences de cette démarche est un surcoût de production qu'une maîtrise ou du moins une meilleure connaissance des mécanismes de la cristallisation pourrait partiellement éviter. A l'échelle du laboratoire, l'étude fondamentale de la précipitation doit nécessairement concerner un système simple où l'ensemble des caractéristiques des phases liquide et solide peuvent être aisément déterminées. Celui-ci doit, d'autre part, permettre l'étude des processus concourant à la formation de la phase solide. Les travaux exposés ont pour but de déterminer l'influence de certains paramètres d'action et/ou d'effectuer une modélisation numérique, cinétique ou thermodynamique des étapes unitaires de la cristallisation. Celles-ci sont présentées à travers ce mémoire indépendamment les uns des autres ce qui permet au lecteur de se référer à un processus déterminé sans avoir acquis la connaissance des autres parties de cette thèse.