Cette thèse présente l'étude de dynamique à l'échelle femtoseconde de systèmes atomiques et moléculaires. Dans une première partie nous décrivons l'oscillation d'un paquet d'onde dans un doublet de structure fine de l'atome de potassium, observée expérimentalement. Cette oscillation est reliée à la précession du spin autour du moment angulaire total. Nous montrons théoriquement comment mettre à profit cette oscillation pour produire des électrons polarisés en spin. En ionisant ce même atome par deux impulsions ultracourtes séparées en temps, deux paquets d'électrons libres sont émis. Nous montrons qu'il est possible de les faire interférer. L'étude expérimentale, par la technique pompe-sonde, de l'excitation d'un système à deux niveaux dans l'atome de rubidium par une impulsion à dérive de fréquence nous a permis d'observer en temps réel le transfert de population de l'état fondamental vers l'état excité. Ce transfert s'accompagne de transitoires cohérents résultant d'interférences entre les amplitudes de probabilité transférées au passage et après le passage par la résonance. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la prédissociation d'états très excités de l'acétylène, de durées de vie très courtes (~100 fs). Nous avons dans un premier temps réalisé des expériences en régime nanoseconde REMPI (3+1). Les signatures des spectres de photoélectrons correspondant aux différents états permettent de mettre en évidence le mélange des caractères Rydberg-Valence dans cette gamme d'énergie. La dynamique de ces états est observée en fonction du délai entre des impulsions ultracourtes pompe VUV (132 nm) et sonde UV (396 nm) en collectant le signal d'ion et/ou le spectre de photoélectrons. Nous montrons par ces résultats que la détermination des durées de vie doit passer par une analyse des signaux pompe-sonde tenant compte des caractéristiques des impulsions laser.