Cette thèse présente l'étude de dynamique à l'échelle femtoseconde de systèmes atomiques et moléculaires. Dans une première partie nous décrivons l'oscillation d'un paquet d'onde dans un doublet de structure fine de l'atome de potassium, observée expérimentalement. Cette oscillation est reliée à la précession du spin autour du moment angulaire total. Nous montrons théoriquement comment mettre à profit cette oscillation pour produire des électrons polarisés en spin. En ionisant ce même atome par deux impulsions ultracourtes séparées en temps, deux paquets d'électrons libres sont émis. Nous montrons qu'il est possible de les faire interférer. L'étude expérimentale, par la technique pompe-sonde, de l'excitation d'un système à deux niveaux dans l'atome de rubidium par une impulsion à dérive de fréquence nous a permis d'observer en temps réel le transfert de population de l'état fondamental vers l'état excité. Ce transfert s'accompagne de transitoires cohérents résultant d'interférences entre les amplitudes de probabilité transférées au passage et après le passage par la résonance. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la prédissociation d'états très excités de l'acétylène, de durées de vie très courtes (~100 fs). Nous avons dans un premier temps réalisé des expériences en régime nanoseconde REMPI (3+1). Les signatures des spectres de photoélectrons correspondant aux différents états permettent de mettre en évidence le mélange des caractères Rydberg-Valence dans cette gamme d'énergie. La dynamique de ces états est observée en fonction du délai entre des impulsions ultracourtes pompe VUV (132 nm) et sonde UV (396 nm) en collectant le signal d'ion et/ou le spectre de photoélectrons. Nous montrons par ces résultats que la détermination des durées de vie doit passer par une analyse des signaux pompe-sonde tenant compte des caractéristiques des impulsions laser.

Cette thèse est une étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions ultra-courtes ainsi que de leur utilisation pour le contrôle cohérent de systèmes simples.<br />Dans un premier temps, nous présentons la conception et la fabrication d'un façonneur haute résolution pour des impulsions infrarouges. Nous détaillerons les étapes de réalisation de ce dernier ainsi que ses caractéristiques novatrices. Enfin, les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus seront présentés et discutés. Dans un deuxième temps, nous utilisons ce façonneur dans des expériences de contrôle cohérent sur l'atome de rubidium. Ces expériences reposent sur le contrôle du comportement transitoire d'un atome lors de son interaction avec une impulsion résonnante. Nous rappellerons tout d'abord l'origine de ce comportement transitoire, appelé transitoire cohérent, ainsi que sa première mise en évidence expérimentale. Nous présenterons aussi différentes expériences visant à manipuler ce transitoire cohérent en modifiant la forme des impulsions interagissant avec l'atome. Puis, nous verrons comment manipuler différents transitoires cohérents pour reconstruire la fonction d'onde atomique transitoire. Cette technique dite de spirographe atomique a permis la reconstruction de la fonction d'onde de l'atome soumis à différentes impulsions de contrôle. Nous présenterons ces reconstructions et discuterons de leur domaine de validité ainsi que de leur lien avec d'autres techniques de mesure de fonctions d'onde. Nous présenterons ensuite une technique de caractérisation complète d'impulsions ultra-courtes directement dérivée du spirographe atomique. Cette caractérisation par transitoires cohérents permet de mesurer l'impulsion (les impulsions en fait) interagissant avec l'atome. Elle présente des caractéristiques assez inhabituelles que nous détaillerons. Nous présenterons les différentes mesures expérimentales réalisées et discuterons des perspectives qu'ouvre cette technique de mesure.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. Trois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. Dans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences où un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. Enfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en oeuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentés. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement à la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition à deux photons sur un système à deux, trois. . . niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée à l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. Finalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.