La méthode du contrôle cohérent d'une réaction est basée sur la superposition de deux harmoniques d'un même laser, avec un déphasage constant entre elles. Ceci génère des effets d'interférence qui permettent de favoriser un chemin réactionnel dans un processus multivoies. Cette approche a été appliquée au calcul de la dissociation d'ions moléculaires par impulsions laser intenses, en cherchant à contrôler l'importance relative des différents mécanismes de fragmentation: dissociation au-dessus du seuil, relâchement de la liaison chimique et piégeage vibrationnel. Nous utilisons une méthode de propagation temporelle de paquets d'onde qui revient à résoudre numériquement l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Nous montrons qu'il est possible d'imposer une direction d'émission et une énergie cinétique aux fragments de la dissociation. Une application à la séparation angulaire des fragments H+ et D+, émis dans des directions opposées lors de la dissociation de l'ion moléculaire HD+, est également décrite.

Ce manuscrit présente différentes études s'inscrivant dans la thématique du contrôle cohérent. Nous établissons, aussi bien théoriquement qu'expérimentalement, la possibilité de manipuler finement la dynamique rotationnelle de molécules linéaires. Afin d'opérer cette manipulation, les impulsions ultra-brèves sont façonnées par un dispositif de mise en forme. Son principe et sa mise en place sont décrits de manière détaillée. La dynamique rotationnelle de la molécule linéaire d'azote (N2) est manipulée en jouant sur l'excitation relative entre les composantes rotationnelles paires et impaires du paquet d'ondes en régime de champ faible. Pour cela, nous avons opté pour une modulation de phase périodique bien définie de l'impulsion excitatrice. Une analyse temporelle vient éclairer sous un autre angle les résultats expérimentaux. Une extension de la stratégie de contrôle au régime de champ fort permet de contrôler la dynamique de l'alignement moléculaire.

Nous avons étudié les propriétés de cohérence d'une paire électron-trou confinée dans une boîte quantique (BQ) unique. Ce travail a été réalisé sur deux types de BQs : d'une part, des BDs de GaAs sur GaAlAs obtenues par fluctuations d'épaisseur aux interfaces, et d'autre part, des BQs auto-organisées d'InAs sur GaAs. Afin d'exciter de manière résonnante la transition fondamentale de BQs, celles-ci sont insérées dans un guide d'onde unidimensionnel. La luminescence des BQs est collectée par la surface du guide d'onde, de telle façon à séparer la luminescence du laser diffusé. Tout d'abord, nous avons observé des oscillations de Rabi sur l'intensité de la micro-photoluminescence en fonction de l'aire de l'impulsion lumineuse d'excitation. Ceci démontre l'existence d'une régime de couplage fort entre une BQ unique et l'impulsion. Deuxièmement, une paire électron-trou peut être manipuler par un train de deux impulsions, dans une expérience dite de contrôle cohérent. En fonction de la différence de phase entre les deux impulsions, des interférences constructives ou destructives entrainent, respectivement, une augmentation ou une diminution de l'intensité de la luminescence de la BQ. Nous avons montré que deux impulsions π permettent de mesurer le temps de vie, T1, de l'état excité et deux impulsions π/2 sont utilisées pour mesurer le temps de cohérence, T2. Les résultats expérimentaux montrent que le temps de décohérence total, T2 (170 ps), est du même ordre de grandeur que le temps de vie T1 (200 ps) bien que le limite supérieure de 2T1 ne soit pas atteinte. Nous en concluons que la perte de cohérence est autant dû à l'émission spontanée qu'aux processus de déphasage pur.

Le but de cette thèse a été de mettre en évidence notre capacité à utiliser des boîtes quantiques semi-conductrices comme support à la réalisation de bits quantiques, briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons ainsi démontré la possibilité de définir un système à deux niveaux, dont l'initialisation et le contrôle est réalisable au moyen d'impulsions lumineuses picosecondes et déterminé le temps durant lequel nous étions en mesure de conserver sa cohérence. Les oscillations de Rabi entre niveau fondamental et niveau excité permettent d'initialiser le système dans une superposition cohérente pouvant être ensuite manipulée par une deuxième impulsion au cours d'expériences de contrôle cohérent. Le temps de cohérence T2 du système n'est pas seulement limité par la durée de vie radiative T1 et reste très inférieur à la valeur théorique T2= 2T1. Les différents mécanismes de décohérence entrant en jeu ont dès lors été étudiés, en particulier le rôle des phonons acoustiques, responsables d'un fort amortissement des oscillations de Rabi et d'une diminution du temps de cohérence pour une partie des boîtes quantiques étudiées. Nous avons cependant dans certains cas mis en évidence la présence de mécanismes supplémentaires, liés aux fluctuations de l'environnement électrostatique des boîtes. Par ailleurs, une étude poussée de la polarisation de la luminescence émise par ces boîtes, dont la croissance a été réalisée en régime Stranski-Krastanov, a révélé une inclinaison des états propres de la structure fine de l'exciton, ainsi qu'une modification de leur intensité d'émission, témoignant d'un fort mélange des états lourds et légers de la bande de valence

Cette thèse présente des études préliminaires visant à réaliser des mémoires quantiques dans des ions de terre rare en matrice cristalline. Les mémoires quantiques sont un élément essentiel de tout processus de traitement quantique de l'information. Si les photons sont les meilleurs vecteurs pour le transport d'information, les systèmes matériels représentent les meilleurs objets quantiques pour réaliser des opérations de stockage et de traitement de l'information. Les transitions Raman sont un processus intéressant pour réaliser le couplage lumière-matière car elles sont insensibles à la décohérence par émission spontanée. Les ions de terre rare ont été choisis car ils présentent des durées de vies de cohérence relativement longues. Dans ce manuscrit, après une présentation détaillée des différents ions de terre rare et des différentes matrices cristallines, on justifie le choix de travailler sur l'ion Thulium inséré dans un cristal de YAG. On discute ensuite de la façon de créer un système à trois niveaux efficace dans ce matériau à l'aide d'un champ magnétique. On présente les résultats expérimentaux de spectroscopie de l'ion Thulium en champ magnétique qui permettent de mesurer les facteurs gyromagnétiques du Thulium. On détaille la procédure de préparation du système à trois niveaux de façon à éliminer l'effet de l'élargissement inhomogène des transitions. On décrit enfin une première opération de manipulation cohérente d'un ensemble macroscopique d'ions Thulium, en utilisant un laser ultra-stable construit au laboratoire: l'opération de transfert adiabatique de population entre deux niveaux du système, par excitation cohérente "Sécante Hyperbolique Complexe".

La thèse se positionne dans le domaine des molécules ultra-froides, c’est-à-dire des molécules qui ont des vitesses correspondant à des températures de l’ordre du µK. L’obtention de gaz dilués moléculaires à ces températures peut ouvrir la porte à des applications importantes en simulation ou en informatique quantique. La thèse s’intéresse plus particulièrement à la formation de molécules dipolaires électriques et magnétiques. Celles-ci sont présagées pour être un système idéal dans l’optique d’un simulateur quantique du système réseau-spin, permettant de décrire le magnétisme dans les solides. Nous avons choisi l’exemple de la molécule RbSr qui fait l’objet actuellement d’une expérience à Amsterdam. Nous avons donc exploré plusieurs alternatives basées sur l’emploi de laser pour la formation de molécules RbSr ultra-froides Nous avons d’abord considéré la photoassociation dont le principe est de coupler l’état de collision initial avec un état rovibrationnel d’un état électronique excité. L’étape d’émission spontanée qui suit forme des molécules dans l’état électronique fondamental. Nous avons également considéré le problème des pertes supplémentaires d’atomes lorsque le laser de photoassociation est intense et focalisé, mises en évidence dans une expérience à Bangalore. Dans la suite de la thèse, nous avons exploré des méthodes cohérentes. Nous avons montré que des molécules faiblement liées de RbSr peuvent être formées à l’aide d’un STIRAP en partant de paires d’atomes isolées et confinées dans un isolant de Mott. Nous avons ensuite étudié leur stabilisation vers le niveau le plus profond de l’état fondamental de la molécule à l’aide d’un second STIRAP. Enfin, nous avons étudié des méthodes se déroulant uniquement dans l’état électronique fondamental. La formation est induite par l’utilisation d’une impulsion à dérive de fréquence induisant un passage adiabatique ou à l’aide d’une impulsion-pi. En plus, nous avons découvert que cette méthode formation peut être reliée à une résonance de Feshbach dans la représentation habillée par les photons, que nous avons appelée Résonance de Feshbach auto-induité assistée par Laser (LASIFR en anglais). Nous montrons qu’elles sont un outil prometteur et puissant pour le contrôle des propriétés de mélange de gaz d’atomes ultra-froids, comme par exemple la longueur de diffusion. / The thesis is positioned in the ultracold domain, i.e molecules which have velocities corresponding to microkelvin temperatures. The formation of molecular diluted gas at these temperatures is promising for important applications in quantum simulation, quantum information or in precision measurements.More particularly, the thesis is focused on the formation of molecules which are polar and paramagnetic. Some recent works are predicted that these molecules could be the ideal system for creating a quantum simulator of the lattice-spin system, which can describe the magnetism in solids. We have chosen the example of RbSr molecules for whose an experience runs in Amsterdam. We explored some alternatives based on the use of lasers for the formation of ultracold RbSr molecules.First, we considered the photoassociation whose the principle is coupling the initial scattering state with a rovibrational level of an excited electronic state. The following spontaneous emission step creates molecules in the electronic ground state. We also considered the problem of atom losses observed by experiments in Bangalore, when a focused photoassociation laser is applied. In the rest of the thesis, we explored coherent methods. Firstly, we showed a STIRAP sequence could create weakly bound molecules from isolated atomic pairs confined in a Mott insulator. Lastly, we explored some of these methods where the dynamic occurs only in the electronic ground state. The formation is induced by the use of a chirped pulse or a pi-pulse. We studied the factors of the transfer. Moreover, we discovered this method is related to a new kind of Feshbach resonances in the photon dressed picture, called Laser Assisted Self-Induced Feshbach Resonance (LASIFR). We showed LASIFR present the advantages of Magnetic and Optical Feshbach Resonances. They are a promising and powerful tool for the control of properties of quantum gas mixtures, like the interspecies scattering length.

Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

La compréhension des réactions biochimiques qui se déroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace.<br />Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée.<br /><br />Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm-1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique de HOT SPIDER temporel, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 µm. <br /><br />Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la présence d'une anharmonicité électrique importante.

La compréhension des réactions biochimiques qui se d'eroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace. Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée. Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm−1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique HOT SPIDER, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 μm. Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la presence d'une anharmonicité électrique importante.

Cette thèse concerne l'étude des effets de propagation subis par des impulsions lumineuses de faible intensité lorsqu'elles se propagent dans des systèmes atomiques soumis à des champs intenses. Nous explorons aussi bien le régime d'impulsions longues que courtes et nous analysons les phénomènes qui se produisent à ces échelles de temps différents. En régime d'impulsions ultracourtes, un système atomique à deux niveaux soumis à un champ intense présente des déplacements lumineux transitoires, et des transitions non adiabatiques se produisent entre ces états. Nous avons étudié une méthode qui permette de sonder en temps réel ces déplacements lumineux en propageant un champ sonde de faible intensité. Les déplacements lumineux enrichissent le spectre de la sonde qui se trouve ainsi modifiée. Un système à deux niveaux peut se comporter alors comme un dispositif de mise en forme et peut induire sur le profil temporel d'une impulsion ultra courte des oscillations à une échelle de temps plus courte que la durée de l'impulsion. Nous montrons aussi qu'en excitant le système avec deux impulsions intenses non résonantes et décalées dans le temps, les effets non adiabatiques peuvent être dépendant de la phase. Ceci conduit à un contrôle très sensible par la phase de la population excitée. Cet effet peut être utilisée pour créer de nouvelles techniques en interférométrie. En régime d'impulsions longues, nous présentons une nouvelle méthode de ralentissement de la lumière qui peut être réalisée dans un système à deux niveaux double interagissant avec deux impulsions de lumière polarisées orthogonalement et se propageant selon des axes différents. La dépendance spatio-temporelle de la polarisation totale induit un réseau dans la cohérence Zeeman du fondamental. Le champ le plus intense (champ de contrôle) est diffracté par ce réseau dans la direction du champ sonde de faible intensité compensant l'absorption de ce dernier. Une fenêtre de transparence est alors créée dans le spectre d'absorption de ce champ conduisant au ralentissement de la lumière. La fenêtre de transparence exhibe alors des caractéristiques similaires à ceux obtenus par la méthode EIT (electromagnetic induced transparency). Toutefois la différence importante avec la méthode EIT est que dans notre cas aucun état noir n'est créé dans le système. Ceci ouvre la voie à la possibilité de ralentir la lumière dans des systèmes plus complexes. D'autre part, quand l'absorption (linéaire) du système est éliminée, la réponse non linéaire devient plus importante. Dans la situation où les champs se propagent dans la même direction et ont même fréquence, deux régimes d'interactions ont été étudiés. Pour de faibles épaisseurs optiques, la susceptibilité effective se comporte comme chi_lin exp[2 i phi] (avec phi la différence de phase entre champs). Ceci rend alors possible le contrôle de la réponse du milieu par la phase. Le milieu peut se transformer d'un absorbant à un amplificateur avec une dispersion normale ou anormale en ajustant la phase relative phi . En régime de large épaisseur optique, la saturation de la phase se produit et la susceptibilité effective se trouve changée en chi_lin*, modifiant un absorbant en un amplificateur sans affecter la réponse dispersive.