Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.