La première partie de ce travail présente quelques éléments théoriques de l'optique non linéaire en rapport avec les oscillateurs paramétriques optiques en régime nanoseconde. Après un court rappel historique sur l'optique non linéaire, nous donnons les équations de propagation de trois ondes couplées en milieu non linéaire, nous exposons le principe de l'accord de phase par biréfringence et celui du quasi-accord de phase, puis nous donnons des solutions analytiques aux équations de propagation dans le cas des ondes planes. Nous présentons ensuite les différents processus paramétriques du deuxième ordre permettant d'exploiter les propriétés des cristaux non linéaires. La deuxième partie présente le contexte de l'étude menée dans le cadre d'une collaboration entre le Laboratoire Charles Fabry de l'Institut d'Optique et la société CILAS. Après un état de l'art sur les expériences publiées concernant la génération d'ondes entre 2 mM et 5 mM, nous présentons les deux configurations que nous étudions par la suite. Dans la troisième partie nous développons les expériences menées sur la première configuration n'utilisant que des cristaux en accord de phase par biréfringence fonctionnant à proximité de la dégénérescence. Son principe réside en la mise en série d'un OPO à base de KTP et d'un OPO à base de ZGP. Pour le premier OPC nous démontrons l'efficacité de l'utilisation de plusieurs cristaux de KTP montés en compensation de double réfraction. Le rendement énergétique de 1 mM vers l'onde complémentaire atteint 29 %. Nous utilisons cet OPO en tant que source de pompage pour un OPO à base de ZGP, ce qui nous permet d'atteindre un rendement énergétique de 1 mM vers la bande 3-5 mM de 12 %. La quatrième partie concerne les expériences menées sur la seconde configuration, constituée de deux OPO mis en parallèle à base de cristaux en quasi-accord de phase. Nous évaluons successivement les performances d'OPO à base de PPKTP, PPLN puis PPRTA, à basse et à haute cadence.

L'interaction d'une impulsion laser intense (~10¹⁴ W /cm²) et de courte durée (femtoseconde) avec un gaz rare induit une polarisation hautement non-linéaire dans le domaine spectral XUV; les harmoniques d'ordre élevés. En raison des propriétés spécifiques du rayonnement harmonique et de ses applications, cette thématique est particulièrement riche et fertile. La production efficace d'harmoniques d'ordres élevés repose à la fois sur la réponse non-linéaire de l'atome unique et un comportement collectif.Le fil directeur des études présentées dans cette thèse est la compréhension et le contrôle de l'accord de phase ou du quasi accord de phase en présence d'une ionisation substantielle du gaz générateur. Dans ce contexte, nous montrons l'importance de la longueur de cohérence sur l'accord de phase en génération d'harmoniques. Nous étudions sa dépendance en fonction de la focalisation du laser, de la pression mais aussi sa dépendance temporelle liée à l'ionisation, effet que nous avons mis en évidence lorsqu'on a cherché à optimiser une double impulsion harmonique. Le travail de développement, sur la station LASERIX, de la source à double impulsion harmonique générée à partir d'un même milieu gazeux et avec un délai picoseconde variable est présenté. Cette source possède un véritable potentiel d'applications scientifiques, injectée dans un milieu amplificateur plasma qu'on appelle laser X, la double impulsion permettra de sonder la réponse temporelle de ce type de milieu. Par ailleurs, des expériences et des simulations menées sur la génération d'harmoniques en propagation guidée visent ainsi à étendre les spectres harmoniques vers les courtes longueurs d'ondes, zone spectrale pour laquelle le laser X à plasmas est émis. Ceci donnera l'accès à une source offrant des caractéristiques complémentaires des lasers X, sources développées en parallèle sur la station LASERIX. / The interaction of an intense laser pulse of short duration with a rare gas induces a highly non-linear polarization in the XUV spectral range: the high order harmonics. Due to the specific properties of the harmonic radiation and its applications, this issue is particularly rich and fertile. The efficient production of high order harmonics is based both on the non-linear response of the single atom and on collective behavior.The principle of the research presented in this thesis is the understanding and control of phase matching or quasi-phase matching in the presence of substantial ionization in the generating gas. In this context, we show the importance of the coherence length on the phase matching in High harmonic generation. We study its dependence on laser focusing, pressure but also its time dependence related to ionization. Moreover, experiments and simulations aim at extending harmonic spectra towards shorter wavelengths, a spectral range for which the X Ray Laser is emitted. This will give access to a source with complementary characteristics as regards to X-ray lasers. This source shall be developed in parallel on the LASERIX station or injected in soft X-ray laser amplifiers.

Actuellement, les lasers visibles et UV sont étudiés dans de nombreux domaines d'application (médecine, militaire, communication, etc.). Le doublage de fréquence intracavité à l'aide de cristaux non-linéaires apparaît comme une bonne solution pour générer de telles sources de lumière cohérente à partir de lasers solides usuels émettant dans l'IR. Dans ce cadre, la famille non linéaire Ca4LnO(BO3)3 (Ln = lanthanide, LnCOB) présente un intérêt grandissant pour la conception de systèmes lasers visibles compacts. De plus, ces offrent une grande flexibilité en terme de composition permettant d'envisager des substitutions partielles susceptibles de conduire à l'accord de phase non critique (APNC). Ainsi, nous nous sommes intéressés dans ce travail à diverses substitutions cationiques à travers les solutions solides telles que Gd1-xYxCOB, Gd1-xLaxCOB, Gd1-xScxCOB (élaborée pour la première fois), Ln1-xBixCOB (Ln = Gd ou Y) et (Ca1-xSrx)4GdO(BO3)3 dans le but d'étudier leur cristallogenèse et d'ajuster la longueur d'onde en APNC en composition. La plage spectrale visée est directement reliée à l'émission laser issue de la transition 4F3/2-4I9/2 des matrices lasers dopées au néodyme, par exemple YAP:Nd (YAlO3) à 930 nm, YAG:Nd (Y3Al5O12) à 946 nm ou ASL:Nd (Sr1-xNdyLax-yMgxAl11-xO19) à 900 nm. Nous avons également démontré que la composition destinée à l'APNC peut être déterminée en connaissant les indices de réfraction des matrices "mères" M1-xM'xCOB (M, M' = Ln) avec x = 0 ou 1, en utilisant la loi de Clausius-Mosotti. Deux systèmes lasers bleus ont alors été choisis pour générer le second harmonique de type I en APNC: un cristal laser YAG:Nd associé au non-linéaire Gd0.87Y0.13COB à 946 nm, ou à 900 nm en utilisant l'ASL:Nd associé à un cristal Gd0.56Y0.44COB. Par ailleurs, nous avons obtenu pour la première fois l'effet laser à 900 nm du cristal ASL:Nd.

L’optique non linéaire qui convertit la gamme de fréquences des sources lasers vers l’ultraviolet, le visible, l’infrarouge ou le térahertz par exemple, joue un rôle crucial pour la médicine, l’industrie, les applications militaires, la recherche etc. L’accord de phase par biréfringence (BPM) ou le quasi-accord de phase (QPM) à partir de processus non linéaires quadratiques, peuvent être utilisés pour la conversion de fréquence dans le domaine de transparence de cristaux non linéaires. Dans ce travail de thèse, un cristal uniaxe de La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) a été élaboré en utilisant une méthode de Czochralski, puis il a été étudié pour le BPM. Nous avons aussi validé la théorie du QPM angulaire (AQPM), qui correspond à la généralisation du QPM à n’importe quel angle par rapport au vecteur du réseau. Pour cela, nous avons étudié un cristal biaxe de Rb: KTiOPO4 à domaines ferroélectriques alternés périodiquement (PPRKTP) usiné en forme de sphère. Tous ces résultats constituent une base fiable for les études avenir consacrées à la conception de dispositifs pour la conversion de fréquence. / Nonlinear optics converting the frequency range of laser sources to ultraviolet, visible, infrared or terahertz ranges for example, plays a crucial role in medicine, industry, military applications, research and so on. Birefringence phase-matching (BPM) or quasi-phase-matching (QPM) from quadratic nonlinear processes, can be used for frequency conversion in the transparency range of nonlinear crystals. In this PhD work, a La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) uniaxial crystal was grown using a Czochralski method and then studied for BPM. We also validated the theory of angular-QPM (AQPM), corresponding to a generalization of QPM achieved at any angle with respect to the grating vector. For that purpose, we studied a periodically-poled large-aperture Rb:KTiOPO4 (PPRKTP) biaxial crystal cut a sphere. All the results provide a reliable basis for further studies devoted to the design of frequency conversion devices.

Ce mémoire de thèse porte sur de nouveaux composés borates non linéaires de la famille GdCOB (GdCa4O(BO3)3). Il s'inscrit dans le cadre d'une étude de la relation structure - propriétés au sein de cette famille d'oxoborates, en recherchant de nouvelles matrices mixtes Gd1-xRxCa4O(BO3)3 (R = Sc, Lu). Nous avons fait le choix d'exploiter cette variété de compositions pour réaliser le doublage en condition d'accord de phase non critique (APNC) à température ambiante de longueurs d'onde spécifiques dans la plage spectrale 800 - 950nm. De plus le dopage de ce type de matrice par le néodyme a été envisagé afin d'étudier leurs propriétés laser et la faisabilité de dispositifs autodoubleurs. Les propriétés non linéaires des composés Gd1-xRxCa4O(BO3)3 ont été caractérisées. Des ions Nd3+ ont été insérés dans les matrices Gd1-xRxCa4O(BO3)3 et les propriétés non linéaires et laser de ces matériaux ont été analysées. Pour une propagation selon l'axe Z une émission laser à 1061nm, polarisée selon Y, a été obtenue. La possibilité de réaliser l'autodoublage de fréquence en APNC de l'émission laser infrarouge des cristaux élaborés a aussi été examinée.

De nos jours, la génération paramétrique optique (OPG) avec la plus grande largeur spectrale possible, est une bonne alternative pour couvrir les bandes II (2–5 µm) ou band III (8–12 µm) de transmission de l’atmosphère. Une telle émission à partir de processus non linéaires quadratiques en conditions d’accord de phase par biréfringence (BPM), nous a intéressés. Elle est réalisée sur le domaine de transparence de cristaux non linéaires déjà identifiés, mais ils ne sont pas satisfaisants. C’est pourquoi ce travail de thèse est consacré d’abord à l’étude du cristal biaxe GdCa4O(BO3)3 (GdCOB), et des cristaux uniaxes La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) et NaI3O8. Nous avons enregistré leurs courbes d’accord de phase et les rendements de conversion associés en conditions de BPM. Nous avons sélectionné la génération de second harmonique et la différence de fréquence dans des lames, des sphères ou cylindres. Nous avons affiné les équations de Sellmeier. Nous avons déterminé la valeur absolue des coefficients non linéaires des cristaux uniaxes. Nous avons aussi déterminé la valeur absolue et le signe de tous les coefficients du cristal biaxe BaGa4Se7. Tous ces résultats constituent une base fiable pour les évaluations expérimentales à venir de la plus grande largeur spectrale des OPG qui utilisent ces cristaux.Key words: optique non linéaire, génération paramétrique, accord de phase, cristaux non linéaires / Nowadays, the optical parametric generators (OPG) with the broadest spectral bandwidth is a good alternative cover band II (2–5 µm) or band III (8–12 µm) of transmission range of the atmosphere. We were interested in such an emission from quadratic nonlinear processes under birefringence phase-matching conditions (BPM). It is performed in the transparency range of already identified nonlinear crystals, but they are not satisfying. Then this PhD work is devoted first to the study of GdCa4O(BO3)3 (GdCOB) biaxial crystal, and La3Ga5.5Nb0.5O14 (LGN) and NaI3O8 uniaxial crystals. We recorded their tuning curves and conversion efficiencies for BPM. We selected second harmonic generation and difference frequency generation in slabs, spheres or cylinders. We refined the Sellmeier equations. We determined the magnitude of the nonlinear coefficients, spectral and angular acceptances in uniaxial crystals. We also determined the magnitude and sign of all the nonlinear coefficients of BaGa4Se7 biaxial crystal. All these results provide reliable data for further experimental evaluations of OPG broadest spectral bandwidth covering band II or III using these crystals.Key words: nonlinear optics, parametric generation, phase-matching, nonlinear crystals

L'interaction d'une impulsion laser intense (~10¹⁴ W /cm²) et de courte durée (femtoseconde) avec un gaz rare induit une polarisation hautement non-linéaire dans le domaine spectral XUV; les harmoniques d'ordre élevés. En raison des propriétés spécifiques du rayonnement harmonique et de ses applications, cette thématique est particulièrement riche et fertile. La production efficace d'harmoniques d'ordres élevés repose à la fois sur la réponse non-linéaire de l'atome unique et un comportement collectif.Le fil directeur des études présentées dans cette thèse est la compréhension et le contrôle de l'accord de phase ou du quasi accord de phase en présence d'une ionisation substantielle du gaz générateur. Dans ce contexte, nous montrons l'importance de la longueur de cohérence sur l'accord de phase en génération d'harmoniques. Nous étudions sa dépendance en fonction de la focalisation du laser, de la pression mais aussi sa dépendance temporelle liée à l'ionisation, effet que nous avons mis en évidence lorsqu'on a cherché à optimiser une double impulsion harmonique. Le travail de développement, sur la station LASERIX, de la source à double impulsion harmonique générée à partir d'un même milieu gazeux et avec un délai picoseconde variable est présenté. Cette source possède un véritable potentiel d'applications scientifiques, injectée dans un milieu amplificateur plasma qu'on appelle laser X, la double impulsion permettra de sonder la réponse temporelle de ce type de milieu. Par ailleurs, des expériences et des simulations menées sur la génération d'harmoniques en propagation guidée visent ainsi à étendre les spectres harmoniques vers les courtes longueurs d'ondes, zone spectrale pour laquelle le laser X à plasmas est émis. Ceci donnera l'accès à une source offrant des caractéristiques complémentaires des lasers X, sources développées en parallèle sur la station LASERIX.

Ce travail est consacré 'a l'étude des propriétés optiques non linéaires de PPLN:5%MgO et CdSiP2, la motivation étant le développement de sources paramétriques optiques dans les seconde et troisième bandes de transmission de l'atmosphère. Ces deux cristaux ont été polis sous forme de sphère pour réaliser des mesures de génération de second harmonique et de génération par différence de fréquences dans toutes les directions en gardant une incidence normale. Les expériences sur sphère de PPLN:5%MgO ont d'abord permis de valider la théorie du quasi-accord de phase angulaire (QAPA), une configuration générale correspondant 'a une propagation des ondes selon une direction quelconque par rapport au vecteur réseau. Nous avons expérimentalement confirmé que le QAPA permet l'existence d'un domaine spectral plus 'étendu et de plus grande acceptance spectrale que l'accord de phase par bir'efringence. Toutes ces mesures ont aussi permis d'affiner les équations de Sellmeier de PPLN:5%MgO. Les propriétés non linéaires exhaustives de CdSiP2, un nouveau cristal non linéaire, ont été mesurées sur toute sa fenêtre de transparence. La possibilité de générer des longueurs d'onde au-delà de 8 μm par différence de fréquences impliquant une onde 'a 1.064 μm a été confirmée. Les mesures des directions d'accord de phase de génération de second harmonique de différence de fréquences ont permis d'affiner les équations de Sellmeier. Enfin, le seuil de dommage optique de CdSiP2 a été mesuré et comparé 'a AgGaS2, qui est son principal concurrent pour la génération dans l'infrarouge au-delà de 8 μm. Tous les résultats obtenus constituent une solide base pour les prochaines études consacrées 'a la conception de dispositifs paramétriques optiques pour l'infrarouge. Mots clés : génération paramétrique infrarouge, quasi-accord de phase angulaire, optique non linéaire.

Cette thèse a pour but de déterminer les meilleures conditions possibles pour réaliser une génération de seconde harmonique (SHG) à partir d'un fondamental dans la bande C télécom (autour de 1.55 JJm) dans des microdisques de phosphure de gallium intégrés sur silicium. Il s'inscrit dans les efforts actuels de développement de circuits photoniques intégrés en étudiant une proposition technique pour tirer parti des effets non linéaires en optique. A partir d'une résolution approchée de l'équation de propagation des ondes électromagnétiques comportant un terme source d'origine non linéaire, il a permis d'aboutir à deux "cartes" indiquant, pour l'une, les conditions nécessaires à la SHG, pour l'autre, l'efficacité théorique attendue suivant les paramètres retenus. S'appuyant sur l'expertise du laboratoire Folon en matière d'intégration monolithique de GaP sur Si, une étude de l'influence sur la SHG de certains défauts de cristallisation a été menée et a conduit à la proposition de deux nouvelles techniques d'accord de phase dans les disques de GaP épitaxiés sur Si. D'un point de vue expérimental, ce travail de thèse a permis, d'une part, de doter le laboratoire d'un banc de fabrication de fibres effilées (tapers) et fibres effilées gaufrées (dimpled tapers) et, d'autre part, d'un banc de caractérisation optique des microdisques adapté à l'étude de la SHG. / The goal of this thesis is to determine the best conditions to manage the second harmonic generation (SHG) from afundamental in the telecom C-band (around 1.55 (Jm) in gallium phosphide microdisks integrated on silicon. Findingtechnical solutions to take advantage of the non linear effects in these devices is a contribution to the actual efforts madeto develop integrated photonics circuits.In this work, the approximate resolution of the electromagnetic wave propagation equation completed by a nonlinearsource led to two "charts" indicating, for one, the necessary conditions for SHG, and for the other, the conversionefficiency theoretically allowed according to the chosen parameters. Thanks to the Foton laboratory expertise inmonolithical integration of GaP on Si, the influence on the SHG of specific structural defects was studied. This has led tothe proposal of two new phase matching techniques in GaP/Si microdisks.From an experimental point of view, this work led to the fabrication of two setups, the fi rst one, to make tapered opticalfibres and dimpled tapers, the second one, to make optical characterizations of microdisks and to study SHG in these systems.

Au cours de cette thèse, nous étudions de nouveaux concepts et architectures lasers pour la réalisation de lasers solides pompes par diode de forte puissance convertis dans l’ultraviolet (UV). Ce type de laser est de plus en plus utilise pour de nombreuses applications d’usinage et de spectroscopie. Nous démontrons d’abord une architecture laser originale a 236,5 nm basée sur la conversion de fréquence d’un oscillateur laser impulsionnel nanoseconde utilisant une fibre cristalline de Nd :YAG émettant a 946 nm. En étudiant les diverses limitations de ce type de laser et en optimisant les deux étages de conversion de fréquence, nous sommes parvenus a démontrer des performances record dans l’ultraviolet, bien au-dessus de l’état de l’art. Puis, dans le cadre du consortium ANR ≪ UV-Challenge ≫, nous avons étudié deux nouveaux cristaux non-linéaires pour la conversion de fréquence vers l’UV : le Ca5(BO3)3F (CBF), un nouveau cristal non-linéaire non-hygroscopique pour la génération de troisième harmonique a 343 nm, ainsi qu’un cristal bien connu, le BaB2O4 (BBO), mais réalise avec une méthode de croissance non-standard, la méthode Czochralski. Nous avons démontré les premiers résultats de génération d’ultraviolet a 343 nm avec le CBF, et montre que la méthode de croissance Czochralski permettait d’obtenir des cristaux de BBO plus efficaces pour la génération de quatrième harmonique a 257 nm a forte puissance moyenne. Enfin, nous avons proposé et démontré un nouveau concept pour la conversion de fréquence, l’accord de phase mécanique. En exerçant de fortes pressions mécaniques sur un cristal non-linéaire, nous sommes parvenus à modifier de façon significative ses propriétés d'accord de phase. / In this thesis, we study new concepts and laser architecture for the development of high power, diode-pumped solid-state lasers frequency converted in the ultraviolet range (UV). Ultraviolet lasers are increasingly used in many manufacturing process and spectroscopic applications. We first demonstrate a novel laser architecture emitting at 236,5 nm using a frequency converted, pulsed nanosecond laser oscillator emitting at 946 nm based on a Nd:YAG single-crystal fiber. We demonstrate state-of-the-art performances by studying the main laser limitations and by optimizing the two frequency conversion stages. Then, we study two new non-linear crystals for frequency conversion in the UV : Ca5(BO3)3F (CBF), a new non-hygroscopic crystal for third harmonic generation to 343 nm, and a well-known crystal BaB2O4 (BBO) grown by an unusual growth method, the Czochralski (CZ) growth. We demonstrate the first UV generation experiment with CBF, and show that BBO crystals grown by the CZ method yield better conversion efficiencies in high average power, fourth harmonic generation to 257 nm experiments. Finally, we propose and demonstrate a new concept for frequency conversion called mechanical phase-matching. We managed to change a non-linear crystal’s properties significantly by applying a strong mechanical compression force on its facets.