La surface d'un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d'orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d'une trentaine d'années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l'étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l'état de l'art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l'interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l'accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l'excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l'influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l'aide d'une expérience pompe-sonde.

Ce travail vise à accroître la compréhension et la maîtrise des processus d'ablation laser en régime femtoseconde en s'appuyant sur l'étude, en particulier spectroscopique, de l'émission optique du panache de matière ablatée par des impulsions dont on contrôle la fluence laser et la forme temporelle. Le chapitre 1 consiste en une synthèse de la bibliographie sur l'ablation en régime femtoseconde en partant de l'absorption de l'énergie optique par le système électronique, jusqu'à la thermalisation des électrons et des ions et à l'évolution thermodynamique consécutive subie par le matériau irradié. Les conséquences induites sur les produits de l'ablation et sur la formation du plasma sont abordées. L'ensemble du dispositif expérimental mis en jeu dans cette étude est présenté au chapitre 2 avec en particulier la description de la mise en forme temporelle des impulsions laser par la modulation spectrale de leur phase à partir d'un modulateur spatial de lumière. Les chapitres 3 et 4 présentent les résultats de l'étude des panaches d'ablation respectivement induits à partir de cibles d'aluminium et de laiton. Une attention particulière est portée à l'influence de la mise en forme temporelle des impulsions et plusieurs optimisations de l'interaction sont décrites. Dans le cas de l'aluminium, les données expérimentales sont confrontées aux résultats de simulations numériques afin de proposer des schémas d'interprétation du phénomène d'ablation en régime femtoseconde et de sa réponse à la mise en forme temporelle des impulsions laser. Ces études ont permis de montrer la possibilité de modifier le couplage énergétique entre les impulsions laser et la cible irradiée, d'influencer les proportions de matière éjectée sous forme liquide et sous forme atomisée, de contrôler l'état d'excitation du panache d'ablation et enfin de maîtriser la génération de micro et nanoparticules. Le chapitre 5 clôture ce travail par une analyse de la structuration périodique induite à la surface de cibles métalliques en régime femtoseconde puis en fonction de la forme temporelle employée pour le dépôt énergétique. Ce dernier chapitre permet de compléter l'étude des comportements de la matière éjectée par une exploration des structures adoptées par la matière non-ablatée.

Dans de nombreux domaines de la physique, la mesure de la position d'un objet dans l'espace-temps est faite par échange d'impulsions lumineuses. Dans cette thèse, nous étudions les limites quantiques dans l'estimation d'un paramètre à l'aide de la lumière, et nous nous intéressons à ces limites dans une mesure de distance à l'aide de peignes de fréquences optiques. Dans un premier temps, nous étudions les limites générales d'une estimation de paramètre données par la limite de Cramér-Rao quantique. En particulier, nous présentons la limite de sensibilité dans une estimation faite à l'aide d'états Gaussiens multimodes et démontrons qu'il est possible d'atteindre la limite théorique à l'aide d'un montage expérimental simple. Dans un deuxième temps, nous appliquons cette limite au problème de positionnement dans l'espace-temps à l'aide de peignes de fréquence. Dans un environnement contrôlé tel que le vide, nous montrons que la sensibilité optimale dépasse celle d'un montage interférométrique ou de temps de vol et peut être obtenue à l'aide de techniques de mise en forme d'impulsion. Nous démontrons expérimentalement la limite quantique standard dans une mesure de distance. Dans un dernier temps, nous étudions comment ce protocole optimal est affecté lorsque la dispersion de l'environnement, par exemple dans l'air, entre en jeu. Nous montrons que la perte d'exactitude due aux fluctuations de l'environnement peut être compensée au prix d'une diminution de la précision. Nous présentons un protocole expérimental pour une mesure en temps réel d'une distance insensible aux perturbations atmosphériques. / In many fields of physics, the determination of the space-time position of an object is performed at high levels of accuracy and precision by the exchange of light pulses. In this thesis, we investigate the quantum limits in a parameter estimation scheme using light in a practical point of view, and we study how these limits apply in a range-finding scheme using optical frequency combs. In a first part, we study the quantum limits in a general parameter estimation problem by the means of the quantum Cramér-Rao bound. We focus on schemes involving multimode Gaussian states and derive the limits of sensitivity in the estimation of any parameter encoded in such states. We show that a simple experimental setup allows to optimally measure the parameter carried by the light. In a second part, we study how these limits apply in a range-finding protocol using optical frequency combs. In a well-controlled environment such as vacuum, we show that there exists an optimal scheme, requiring pulse shaping techniques, which sensitivity is better than the usual phase interferometry and time-of-flight measurements. We present experimental results that exhibits the standard quantum limit in space-time positioning. In the last part, we study the limitations introduced to this optimal scheme when the environment is weakly dispersive, like in air. We demonstrate that the loss of accuracy caused by such environmental fluctuations can be compensated at the expense of a reduced sensitivity. We propose an experimental scheme that allows to perform a real-time ranging measurement immune from atmospheric perturbations, without any knowledge of the values of the environmental parameters.

La spectroscopie non-linéaire femtoseconde cohérente multidimensionnelle est une technique optique analogue à la résonance magnétique nucléaire multidimensionnelle. Ce travail présente la première démonstration de spectroscopie bidimensionnelle visible (800 nm)- infrarouge (10µm) par transformée de Fourier. Cette technique permet de cartographier l'émission infrarouge d'un échantillon suivant deux dimensions spectrales : l'une dans l'infrarouge moyen, l'autre dans le domaine visible des transitions électroniques. La carte obtenue permet de corréler des spectres infrarouges et des spectres Raman vibrationnels au niveau microscopique et au plus bas ordre de non-linéarité. Cette technique est particulièrement adaptée à l'étude de molécules ou de nanostructures semiconductrices. Notre implémentation de spectroscopie bidimensionnelle visible-infrarouge a conduit à la mesure de la réponse non-linéaire du deuxième ordre pour un processus de différence de fréquences dans un cristal à l'accord de phase. Une telle mesure de la réponse effective du deuxième ordre Xi(2)(−omega2,omega3) d'un émetteur non-centrosymétrique a été effectuée par la mesure cohérente du champ infrarouge (15-40 THz) émis suite à l'excitation de l'échantillon noncentrosymétrique par une séquence de deux impulsions visibles (340-400 THz) de 16 fs parfaitement verrouillées en phase. Par ailleurs, la mesure de la dépendance spectrale complète de la réponse non-linéaire d'un échantillon plus complexe à puits quantiques asymétriques nous a permis d'observer la construction d'une règle de somme quantique sur les états de valence. Le verrouillage de phase des impulsions excitatrices a été également mis à profit pour réaliser la mise en forme indirecte d'impulsions infrarouges sur une bande spectrale inédite. Cette démonstration a été obtenue par redressement optique du battement entre deux impulsions visibles à dérive de fréquence décalées temporellement. Les développements expérimentaux détaillés dans ce travail (montage portatif Chideuportatif', contrôle tout numérique des délais et verrouillages de phase, détection auto-référencée, cales piézoélectriques longue course substituées au moteur pas-à-pas) sont cruciaux pour nos expériences où les transformées de Fourier imposent un très bon contrôle des axes temporels. Ces développements sont applicables à toutes les expériences de spectroscopie multidimensionnelle par transformée de Fourier et à de nombreuses expériences de spectroscopie optique utilisant des séquences d'impulsions pour l'excitation d'un échantillon ou la détection du champ signal.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale du contrôle<br />des phénomènes de propagation cohérente d'impulsions ultracourtes<br />dans un milieu résonant optiquement dense. Dans une première partie,<br />nous décrivons les phénomènes élémentaires des effets de<br />propagation. L'épaisseur optique caractérise l'importance de la<br />distorsion temporelle qui apparaît en général sur l'impulsion. A<br />l'image des compensateurs à prismes ou à réseaux utilisés pour<br />compenser la dispersion d'un milieu transparent, on montre que cette<br />dispersion résonante peut être compensée par l'utilisation d'un<br />façonneur d'impulsion haute résolution. Dans un second temps, nous<br />développons l'idée de contrôler par un champ fort, les propriétés<br />transitoires d'une autre impulsion faible et résonante qui se<br />propage simultanément dans le milieu. Le champ fort induit des<br />modifications transitoires dans le milieu, qui se répercutent et<br />modifient par rayonnement le champ de l'impulsion résonante qui se<br />propage. Dans un système à trois niveaux en échelle, des modulations<br />visibles sur le profil temporel, révèlent les déplacements lumineux<br />induits de manière non résonante sur les deux états excités. Leur<br />durée caractéristique est plus courte que celle de l'impulsion<br />initiale : il y a un enrichissement du spectre transmis. Ces<br />oscillations résultent du battement entre le champ incident et le<br />champ rayonné dont la fréquence varie sous l'effet des déplacements<br />lumineux. L'excitation "bichromatique" d'un système à deux niveaux,<br />présente deux configurations géométriques qui donnent accès à des<br />informations différentes. En plus des phénomènes précédents qui<br />apparaissent en configuration non colinéaire, les effets des<br />transitions non adiabatiques induites par le champ de contrôle se<br />manifestent également dans le cas colinéaire. Le champ faible est<br />alors une sonde particulièrement sensible à ces effets. Nous<br />étudions enfin une configuration où les deux impulsions, polarisées<br />orthogonalement, excitent de manière résonante un système à quatre<br />niveaux dégénérés deux à deux. Puisque le champ fort mélange les<br />états, les chemins d'émission et d'absorption du champ faible ont<br />des poids équivalents. Ces deux chemins interfèrent modulant ainsi<br />l'énergie de l'impulsion transmise. La combinaison des déplacements<br />lumineux et de ces interférences, permet de contrôler aussi bien le<br />gain que la forme temporelle de l'impulsion.