Les réseaux de diffraction pour la compression d'impulsions constituent actuellement un verrou technologique pour le développement des chaînes laser de puissance énergétiques dans le régime Petawatt. En effet, la tenue au flux laser et les dimensions des réseaux métalliques actuels sont limitées. C'est pourquoi, une nouvelle génération de réseaux de diffraction à multicouches diélectriques (MLD) a été développée. Ce travail d'étude et de caractérisation des réseaux MLD pour le laser Petawatt Pico2000 du LULI constitue la première partie de ma thèse. D'autre part, les réseaux de diffraction pour la compression d'impulsions Petawatt doivent avoir des dimensions de l'ordre du mètre, ce qui complique les procédés de fabrication et de caractérisation. Comme alternative! aux grands réseaux, le concept de la mise en phase de réseaux de diffraction a été étudié. Les différents résultats obtenus sur la mise en phase en lumière monochromatique par technique interférométrique sont exposés ainsi que la démonstration de la compression d'impulsions multi-terawatt par mosaïques de réseaux. Une étude du contrôle temporel des impulsions du laser Pico2000 a également été réalisée, portant sur la thématique du contraste temporel et sur la mise en forme spectrale des impulsions.

Les sources lasers femtosecondes sont utilisées dans grand nombre d’applications (industrielles, médicales, de recherche fondamentale) avec un besoin croissant d’impulsions très énergétiques à haut taux de répétition. Bien que la technologie Ti:Saphir fournisse des impulsions PetaWatt, son taux de répétition s’avère limité. Une alternative est l’utilisation de la technologie fibrée. Cependant, l’énergie extractible d’une seule fibre est intrinsèquement limitée.Une solution prometteuse est alors de réaliser une combinaison de fibres (jusqu’à plus de 10 000 fibres pour l’accélération de particules). La combinaison de fibres par méthode interférométrique (avec un record de 64 fibres combinées en régime continu) a prouvé qu’elle était un excellent candidat pour la combinaison d’un grand nombre de fibres.La collaboration XCAN entre l’Ecole Polytechnique et Thales, vise à réaliser un démonstrateur de combinaison cohérente de 61 fibres amplifiées en régime femtoseconde. Les travaux menés au cours de cette thèse s’inscrivent dans ce projet.Dans un premier temps, afin d’étudier les points durs inhérents au régime femtoseconde tout en s’affranchissant des difficultés liées à l’amplification, la méthode interférométique en régime femtoseconde a été étudiée sur un démonstrateur passif, c’est-à-dire sans amplification, de 19 fibres. Une fois la méthode de mise en phase validée celle-ci a pu être testée avec succès sur le démonstrateur avec amplification du projet XCAN.Nous présentons également les travaux menés afin d’augmenter un paramètre clé des systèmes de combinaison de faisceaux à savoir : l’efficacité de combinaison du système laser. Pour cela, nous avons réalisé une mise en forme de faisceaux issus des fibres de la tête optique. Cette mise en forme, gaussien vers super-gaussien, est réalisée à l’aide de deux réseaux de lames de phase dont nous présenterons le calcul des profils asphériques. Afin de valider expérimentalement nos simulations et après réalisation des lames de phase nous avons pu tester celles-ci sur le démonstrateur passif, démontrant une augmentation de 14 %.Les travaux présentés dans ce manuscrit présentent ainsi les premiers par vers la réalisation d’une nouvelle architecture laser massivement parallèle, capable de délivrer à la fois une haute puissance crête et une haute puissance moyenne. / Femtosecond fiber sources are used in a large number of applications (industrial, medical, fundamental physics) with a growing need in high energy pulses at high repetion rate. Although Ti: Saphirre technology provides energies up to PetaWatt, its repetion rate is low (up to 1 Hz). An alternative is to use an amplified fiber. However, the extractable energy of a single fiber is intrinsically limited.A solution is then to combine several fibers (up to 10 000 fibers for particle acceleration). Coherent beam combining of fibers with an interferometric method (with a record of 64 fibers combined in the cw regime) has proven to be an excellent candidate to combine a large number of fibers.The XCAN project, a collaboration between l'Ecole polytechnique and Thales, aims to realize a demonstrator of 61 fibers coherently combined in the femtosecond regime.The works presented in this thesis are part of this project.In order to study the hard points inherent to the femtosecond regime and to free from the amplification issues, the interferometric method has been implemented on a passive demonstrator, meaning without amplification, of 19 fibers. Once the interferometric method validated, it has been succesfully tested on the amplified XCAN demonstrator.We present also the works done to increase a key parameter of beam combining systems : the combining efficiency. To do this, we have realized a beam shaping of the fiber array output beams. This beam shaping, gaussian to super-gaussian, is done with two arrays of phase plates. The aspherical profiles calculation is described. In order to validate our simulations we have tested the phase plates on the passive demonstrator by getting an increase of 14 %.The works presented in this manuscript are the first steps towards a new massively parallel laser architecture, able to provide both high peak power and high average power.

Les agrégats de gaz rare constituent un état de la matière intermédiaire entre les cibles solides et les atomes en phase gazeuse. Il a été démontré que les agrégats irradiés sont sources d'ions, d'électrons, de neutrons énergétiques ainsi que de rayonnement allant du visible aux X durs. Cette source peut-être produite avec un taux de répétition élevé et a l'avantage de ne pas produire de débris, et de présenter une très forte conversion de l'énergie laser incidente. Nous nous intéressons au rayonnement X particulièrement, en le caractérisant en intensité, spectre et durée, comme préalable à toute application. En collaboration avec l'INRS-Energie (Varenne, Canada), nous avons mis en œuvre une caméra à balayage de fente dont la résolution temporelle est de 800 fs rms. En focalisant des impulsions laser courtes (30 fs - 5 ps) et intenses (jusqu'à 1e17 W/cm2) sur des agrégats d'argon (15 - 30 nm), nous avons démontré que l'émission X dont l'énergie est supérieure à 2 keV est plus courte que la résolution temporelle. En couplant la caméra à un cristal tronconique, nous nous sommes intéressés au rayonnement de couche K dans la gamme 2,9 - 3,2 keV. Nous avons démontré que ce rayonnement a une durée inférieure à la résolution temporelle, et que les raies étaient émises avec un écart temporel relatif inférieur à 1 ps. Une simulation basée sur un modèle nano-plasma et sur un code collisionnel-radiatif a été développée au CELIA. Les spectres X résolus en temps calculés reproduisent à la fois la brièveté d'émission du rayonnement X et les états de charge élevés observés.

Ces dernières années, le développement des lasers femtosecondes s’est massivement orienté vers des sources à fortepuissance moyenne pour des applications autant scientifiques - par exemple la génération d’impulsions XUV - qu’industrielles. Cettethèse a consisté à développer une source laser permettant d’amplifier des impulsions ultra-brèves à très haute cadence par un laserà fibre avec d’un côté le développement d’un laser de pompe femtoseconde fibré (<600fs) à haute cadence (100kHz), et de fortepuissance (50W) et de l’autre des amplificateurs paramétriques optiques ultrabrefs (<10fs) pompés par cette même source. Pour cela,au sein d’une architecture à dérive de fréquence de fort étirement (2ns), nous avons exploité les propriétés des fibres photoniques à trèsgros coeur dopé à l’Ytterbium qui, pour approcher des énergies proches de 1mJ, nécessitent d’effectuer des études d’endommagement etde préparation des fibres. Nous avons alors pu démontrer une puissance maximale de 90W mais d’excellents résultats ont été établis dansun régime stable et robuste pour lequel ce laser délivre une puissance de 60W avec des impulsions de durées inférieures à 400fs. Aprèsdoublage en fréquence, ce laser a permis alors d’amplifier en deux étages dans des cristaux de BBO des bandes spectrales supérieuresà 300nm centrées autour de 800 nm avec une énergie par impulsion de 19[mu] J (1.9W). Avec un système d’étirement et de compressionbasé sur la combinaison de lames de silice et de miroirs à dérive de fréquence, ces impulsions ont pu atteindre une durée finale de 9.7fs.Ainsi, ces deux sources permettent d’ouvrir la voie à de vastes champs d’investigation en physique moléculaire et atomique. / In recent years, the development of femtosecond lasers has been heavily oriented towards high average power sources forboth scientific experiments - such as XUV pulses generation - as well as for industrial applications. This work has been devoted to developa laser source able to amplify ultra-short pulses at a very high repetition rate. In one hand, we develop a high average power (50W)pump laser based on a Fiber Chirped Pulse Amplification (FCPA) technology delivering 400 fs pulses at a high repetition rate (100kHz).In the other hand, a multistage ultrafast optical parametric amplifiers (<10fs) pumped by this source has been then implemented. Toachieve this, we took the benefits of the Ytterbium-doped large-core photonics fibre’s properties in order to approach energies closeto 1mJ. Even in a highly stretched chirped pulse architecture (2ns), using this kind of technology, required to perform studies overdamage and preparation processes of fibers. Thereby, we demonstrated a maximum output power of 90W, but excellent results havebeen obtained in a stable and robust regime in which this laser delivers 60W with pulse durations shorter than 400fs. After frequencydoubling, this laser was sent as a pump into a two-stages - non collinear parametric amplifier made with BBO crystals and a spectrumdelivered a by a CEP-Stable-6fs Ti :sa oscillator has been amplified around 800nm over a spectral bandwidth larger than 300nm witha pulse energy of 19[mu] J (1.9W). By using a stretching and compression scheme based on the combination of silica wedges and chirpedmirrors, the final pulses have been then recompressed down to 9.7fs. These laser systems can be now used to pave the way for vast fieldsof investigation in molecular and atomic physics.

Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde<br />(fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons excit<br />és avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreux<br />phénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons "<br />chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travail<br />de thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxation<br />électroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUV<br />ultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pour<br />mener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettre<br />en lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bande<br />de conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ce<br />processus est le mécanisme dominant d'échauffement des électrons. Cette conclusion est de<br />plus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équation<br />de Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " de<br />photoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excités<br />par une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fs<br />à ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électrons<br />de 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggérons<br />un modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puis<br />d'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le second<br />type d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisant<br />les harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courant<br />de déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction de<br />l'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'efficacité de l'ionisation<br />par impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par la<br />structure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 10 eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cette<br />interprétation.

Les lasers femtoseconde sont des sources de très haute précision pour la métrologie. La possibilité de produire des états comprimés dans ce régime pourrait conduire à une amélioration des mesures physiques. Dans une première partie, j'introduirai une limite de sensibilité pour l'estimation de paramètres portés par le champ électromagnétique, utilisant des ressources gaussiennes quelconques. Il peut être montré qu'un état comprimé monomode, sur un mode bien défini, est optimal d'un point de vue expérimental. Je présenterai alors un schéma simple et général, utilisant une détection homodyne, qui permet de mesurer de façon optimale des paramètres portés par le champ électromagnétique. Dans une seconde partie, je présenterai les résultats expérimentaux que nous avons obtenus en utilisant un oscillateur paramétrique optique femtoseconde pompé de façon synchrone. J'exposerai la production d'états comprimés en intensité dans ce régime ainsi que la preuve du caractère multimode de la lumière produite. Ceci constitue une étape majeure pour la production d'états multimodes sur mesure en régime femtoseconde.

De récentes révolutions dans la technologie des lasers infrarouges permettent d'exposer la matière à des champs laser pulsés ultra intenses ( de 1013 W cm-2 à 1016 W cm-2 ) et ultra courts (de l'ordre de quelques femtosecondes). Nous nous intéressons dans cette étude théorique à la dynamique de l'interaction entre de tels champs lasers basse fréquence et l'hydrogène atomique modélisant un système à un électron actif. Nous étudions les deux processus en compétition lors d'une telle interaction. D'une part, la génération d'harmoniques d'ordre élevé et particulièrement les effets de la phase absolue du champ laser sur les spectres d'émission ainsi que le rôle joué par la structure atomique sont analysés. D'autre part, la dynamique de l'ionisation dans le régime tunnel ou au-dessus de la barrière fait l'objet d'une étude détaillée dans le cadre de l'approximation du champ fort en sondant le rôle du potentiel Coulombien dans le mécanisme d'ionisation. Théoriquement, deux démarches sont envisagées. L'équation de Schrödinger dépendante du temps peut être résolue exactement numériquement. D'autre part, une solution (analytique) approchée peut être déterminée en s'appuyant sur la méthode aux états atomiques essentiels ainsi que sur les rôles effectifs du champ électrique et du potentiel Coulombien. Cette approximation du champ fort, introduite par Keldysh en 1965, dans laquelle l'effet du champ électrique domine la dynamique de l'interaction a permis d'expliquer l'allure d'une partie des spectres des harmoniques émises par l'atome et des spectres des électrons éjectés. Elle postule que le mécanisme d'ionisation, aux basses fréquences considérées est l'éjection d'électrons par effet tunnel suite à laquelle l'analyse du mouvement de l'électron fait abstraction de la présence du potentiel Coulombien. L'électron peut être considéré comme un électron libre oscillant classiquement dans le champ laser. Ce mouvement quasi-classique lui permet éventuellement de revenir vers le noyau résiduel et de se recombiner radiativement (émission d'une harmonique) avec l'état fondamental ou d'être rediffusé par le potentiel. Ces mécanismes permettent effectivement de comprendre qualitativement l'allure des spectres. Toutefois les prédictions des taux d'ionisation ou de l'amplitude des harmoniques émises ne coïncident pas quantitativement avec les mesures expérimentales. Dans un premier temps, nous tirons profit de l'accord qualitatif entre les deux méthodes en ce qui concerne la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Dans le cadre d'impulsions ultra-courtes, l'interaction ayant lieu pendant quelques périodes laser uniquement, la phase absolue du champ laser modifie sensiblement la dynamique de l'interaction d'un point de vue énergétique et par conséquent les spectres d'harmoniques émises. Une analyse temps-fréquence du signal harmonique émis par un seul atome nous permet de montrer que l'influence de la phase peut être comprise classiquement. Nous suggérons une méthode de diagnostic de ce paramètre non-adiabatique qui, jusqu'à présent, ne fait l'objet que d'une stabilisation et non d'un contrôle à l'échelle expérimentale. Nous considérons d'autre part, le point de vue macroscopique, c'est-à-dire la propagation des champs harmoniques dans le milieu gazeux partiellement ionisé en résolvant les équations de propagation de Maxwell. Nous constatons une survie de l'influence de la phase absolue pour des interactions inférieures à une dizaine de cycles optiques. Par ailleurs, l'approximation du champ fort, que nous avons étudiée dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par un atome soumis à une impulsion laser de quelques femtosecondes, nous permet de comprendre l'importance du moment canonique dans la dynamique de l'interaction. La représentation des processus atomiques en terme de moment que nous effectuons s'avère être une remarquable sonde des effets réels du potentiel Coulombien sur la dynamique du mouvement des électrons. Nous développons une méthode de résolution de l'équation de Schrödinger dans l'espace des moments; nos résultats démontrent que, du point de vue de l'ionisation, les contributions dominantes ne sont pas celles décrites par l'approximation du champ fort mais qu'en revanche, la présence du potentiel Coulombien ne peut être négligée lorsque nous voulons décrire le mécanisme d'ionisation ; et ce même si l'on s'approche de l'intensité de saturation au-delà de laquelle l'atome s'ionise en moins d'une période laser. Notre étude replace en quelque sorte le potentiel Coulombien au centre du processus d'ionisation malgré l'idée consensuelle selon laquelle aux basses fréquences considérées, l'ionisation par le champ (effet tunnel ou ionisation au-dessus de la barrière) est dominante.

Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude théorique et expérimentale d'oscillateurs paramétriques optiques (OPO) multimodes dans deux régimes: l'optique des images et l'optique des impulsions. On rappelle les outils utilisés habituellement pour décrire et manipuler les états non-classiques de la lumière, en insistant sur l'importance du concept de mode du champ dans sa description quantique, qu'il soit transverse ou longitudinal. On rappelle ensuite les techniques de manipulation des modes transverse (images) et des modes longitudinaux (impulsions) au niveau théorique et expérimental. L'accent est mis sur le rapprochement de ces deux domaines où l'on peut facilement identifier un grand nombre de variables similaires. Un modèle général des OPO multimodes est développé, s'appuyant sur un traitement multimode de la conversion paramétrique dans un cristal non-linéaire d'ordre deux. Ce modèle conduit à des états non-classiques multimodes, intéressants pour l'information quantique, et peut être appliqué aux cas d'un OPO dans une cavité dégénérée pour les modes transverses, et d'un OPO pompé en modes synchrones (SPOPO). Tous ces développements théoriques s'orientent vers plusieurs expériences d'optique multimode décrites dans ce manuscrit. La première est une étude de la transmission et le doublage de fréquence d'images dans une cavité auto-imageante. Deux expériences d'imagerie quantique sont ensuite décrites: l'une conduit à une réduction de bruit multimode dans un OPO au dessus du seuil et la seconde utilise un OPO dans une cavité auto-imageante et permet la production et la caractérisation d'un état trimode sous le seuil de l'OPO. Enfin, on décrit la mise en place expérimentale d'un SPOPO qui conduit à des premiers résultats de réduction de bruit sur un peigne de fréquence.

Ce travail, qui se place dans le cadre général de l'étude de la dynamique primaire des protéines, concerne les protéines à rétinal, protéines impliquées en particulier dans la vision. La protéine bactérienne modèle utilisée est la bactériorhodopsine, dont le rôle est la conversion de l'énergie lumineuse en un gradient de protons. L'interaction photon-rétinal induit initialement deux phénomènes, dont le rôle et la chronologie sont encore incertains: isomérisation du rétinal en quelques centaines de femtosecondes et établissement d'une polarisation ultrarapide au niveau du système rétinal/protéine. La méthode spectroscopique femtoseconde utilisée permet de détecter et quantifier des déplacements de charges avec une résolution temporelle de 13 fs, et ainsi de séparer temporellement ces deux phénomènes. Elle est basée sur un phénomène non linéaire du deuxième ordre, le redressement optique: l'excitation avec un champ électrique oscillant d'un matériau non centrosymétrique va créer une polarisation pointant toujours dans le même sens. Ce matériau consiste de multicouches anhydres orientées de membranes pourpres contenant la bactériohodopsine. Le champ infrarouge émis suite à l'établissement de cette polarisation est détecté en le faisant interférer avec un signal infrarouge de référence, généré par redressement optique dans un cristal non linéaire (GaAs ou AgGaS2). Le champ infrarouge émis par la bactériorhodopsine reflète directement la différence entre les moments dipolaires de l'état fondamental et de l'état excité. En plus de la réponse électronique instantanée de l'échantillon, une émission infrarouge est détectée qui dure sur plusieurs picosecondes, caractéristique des mouvements de charges associés aux mouvements vibrationnels du système rétinal/protéine. La séparation des deux types de réponse et la description d'etaillée, en fréquence et en phase, de l'ensemble du signal complexe nécessitent l'utilisation concertée de plusieurs méthodes d'analyse. Nous avons ainsi pu montrer qu'un déplacement de charges transmembranaire photoinduit ultrarapide (<13 fs) apparaît dans la bactériorhodopsine. Le changement de moment dipolaire du rétinal (30 D) est augmenté d'un facteur proche de 1.5 par rapport au cas du rétinal en solution: il est donc favorisé par la présence du complexe protéique. La détection simultanée des réponses électronique et vibrationnelle ouvre des pistes sur la détermination du rôle fonctionnel de la polarisation initiale pour la dynamique structurale qui lui est subséquente.

La compréhension des réactions biochimiques qui se déroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace.<br />Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée.<br /><br />Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm-1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique de HOT SPIDER temporel, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 µm. <br /><br />Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la présence d'une anharmonicité électrique importante.