La méthode du contrôle cohérent d'une réaction est basée sur la superposition de deux harmoniques d'un même laser, avec un déphasage constant entre elles. Ceci génère des effets d'interférence qui permettent de favoriser un chemin réactionnel dans un processus multivoies. Cette approche a été appliquée au calcul de la dissociation d'ions moléculaires par impulsions laser intenses, en cherchant à contrôler l'importance relative des différents mécanismes de fragmentation: dissociation au-dessus du seuil, relâchement de la liaison chimique et piégeage vibrationnel. Nous utilisons une méthode de propagation temporelle de paquets d'onde qui revient à résoudre numériquement l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Nous montrons qu'il est possible d'imposer une direction d'émission et une énergie cinétique aux fragments de la dissociation. Une application à la séparation angulaire des fragments H+ et D+, émis dans des directions opposées lors de la dissociation de l'ion moléculaire HD+, est également décrite.

L'interaction d'un laser ultra-intense et ultra-court avec la matière donne naissance à une grande variété de processus issus du couplage des ondes électromagnétiques associées au laser avec les modes du plasma. Ce couplage hautement non-linéaire excite des phénomènes plasmas collectifs capables de produire des champs intenses pouvant atteindre le TV/m. Ces champs ouvrent la possibilité de réaliser des accélérateurs de particules compacts, aussi bien d'électrons que d'ions. Des sources laser-plasma d'ions de plusieurs dizaines de MeV ont été démontré au début des années 2000 et de nombreux mécanismes ont été suggérés depuis afin d'en améliorer les propriétés. Historiquement, les sources d'ions par laser ont été obtenues à partir de cibles solides dîtes sur-denses. L’innovation sur les cibles a été un moteur majeur de l’amélioration de ces sources. Dans la continuité de cette dynamique, l’utilisation de cibles gazeuses a été proposé afin d’alléger les contraintes de contraste laser et de taux de répétition. De récentes démonstrations expérimentales sont venus renforcer l’intérêt pour ces cibles, dîtes sous-denses ou proche critiques, dont la valeur est propice à la propagation, à l’absorption du laser et à la création de structures accélératrices que sont les chocs plasmas et les vortex magnétiques. Les travaux présentés dans cette thèse constituent une exploration expérimentale des paramètres plasmas nécessaires à l’accélération d’ions dans des cibles gazeuses de densité proche-critique. Pour la première fois ces régimes sont explorés avec un laser ultra-intense femtoseconde de 150TW. Une partie des travaux a été consacrée à la réalisation d’une cible innovante, adaptée aux contraintes de densité et de gradients plasma requises par ces régimes. Suivent, les travaux expérimentaux décrivant la propagation du laser et l’accélération d’électrons dans des cibles proche-critiques. Enfin une dernière partie décrit la production d’un faisceau d’atome issue d’une source d’ion laser. / Interaction of ultra-intense, ultra-short laser with matter gives rise to a wealth of phenomena, due to the coupling between the electromagnetic field and the plasma. The non-linear coupling excites collective plasma processes able to sustain intense electric fields up to 1TV/m. This property spurred early interest in laser accelerator as compact, next-generation source of accelerated electrons and ions. Laser-driven ion source of several MeV was demonstrated in early 2000 an various mechanisms had been suggest to improve the their properties. These first ion sources have been obtained on solid targets, called “overdense”. Target innovation has driven the improvement of these sources. In the continuity of this dynamic, new gaseous targets had been proposed in order to relax the constraints that solid targets impose on laser contrast and repetition rate. Recent experimental demonstrations of monoenergetic ion acceleration in gas renew the interest in such targets, called under-dense or near-critical because of their intermediate densities. At near-critical density the laser can propagate, but undergoes significant absorbtion, giving rise to the accelerating structures of plasma shocks and magnetic vortex.The work presented in this thesis is an experimental exploration of the plasma conditions required to drive ion acceleration in gaseous near-critical target. For the first time, these regimes are explored with an ultra-intense, femtosecond laser of 150TW. A part of this work has been dedicated to the design of an innovative gas target, suited for plasma density and gradient constraints set by these regimes. Then the experimental works describe laser propagation and electron acceleration in near-critical targets. Finally the last part report the efficient production of an atomic beam from a laser-driven ion source.

De récentes révolutions dans la technologie des lasers infrarouges permettent d'exposer la matière à des champs laser pulsés ultra intenses ( de 1013 W cm-2 à 1016 W cm-2 ) et ultra courts (de l'ordre de quelques femtosecondes). Nous nous intéressons dans cette étude théorique à la dynamique de l'interaction entre de tels champs lasers basse fréquence et l'hydrogène atomique modélisant un système à un électron actif. Nous étudions les deux processus en compétition lors d'une telle interaction. D'une part, la génération d'harmoniques d'ordre élevé et particulièrement les effets de la phase absolue du champ laser sur les spectres d'émission ainsi que le rôle joué par la structure atomique sont analysés. D'autre part, la dynamique de l'ionisation dans le régime tunnel ou au-dessus de la barrière fait l'objet d'une étude détaillée dans le cadre de l'approximation du champ fort en sondant le rôle du potentiel Coulombien dans le mécanisme d'ionisation. Théoriquement, deux démarches sont envisagées. L'équation de Schrödinger dépendante du temps peut être résolue exactement numériquement. D'autre part, une solution (analytique) approchée peut être déterminée en s'appuyant sur la méthode aux états atomiques essentiels ainsi que sur les rôles effectifs du champ électrique et du potentiel Coulombien. Cette approximation du champ fort, introduite par Keldysh en 1965, dans laquelle l'effet du champ électrique domine la dynamique de l'interaction a permis d'expliquer l'allure d'une partie des spectres des harmoniques émises par l'atome et des spectres des électrons éjectés. Elle postule que le mécanisme d'ionisation, aux basses fréquences considérées est l'éjection d'électrons par effet tunnel suite à laquelle l'analyse du mouvement de l'électron fait abstraction de la présence du potentiel Coulombien. L'électron peut être considéré comme un électron libre oscillant classiquement dans le champ laser. Ce mouvement quasi-classique lui permet éventuellement de revenir vers le noyau résiduel et de se recombiner radiativement (émission d'une harmonique) avec l'état fondamental ou d'être rediffusé par le potentiel. Ces mécanismes permettent effectivement de comprendre qualitativement l'allure des spectres. Toutefois les prédictions des taux d'ionisation ou de l'amplitude des harmoniques émises ne coïncident pas quantitativement avec les mesures expérimentales. Dans un premier temps, nous tirons profit de l'accord qualitatif entre les deux méthodes en ce qui concerne la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Dans le cadre d'impulsions ultra-courtes, l'interaction ayant lieu pendant quelques périodes laser uniquement, la phase absolue du champ laser modifie sensiblement la dynamique de l'interaction d'un point de vue énergétique et par conséquent les spectres d'harmoniques émises. Une analyse temps-fréquence du signal harmonique émis par un seul atome nous permet de montrer que l'influence de la phase peut être comprise classiquement. Nous suggérons une méthode de diagnostic de ce paramètre non-adiabatique qui, jusqu'à présent, ne fait l'objet que d'une stabilisation et non d'un contrôle à l'échelle expérimentale. Nous considérons d'autre part, le point de vue macroscopique, c'est-à-dire la propagation des champs harmoniques dans le milieu gazeux partiellement ionisé en résolvant les équations de propagation de Maxwell. Nous constatons une survie de l'influence de la phase absolue pour des interactions inférieures à une dizaine de cycles optiques. Par ailleurs, l'approximation du champ fort, que nous avons étudiée dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par un atome soumis à une impulsion laser de quelques femtosecondes, nous permet de comprendre l'importance du moment canonique dans la dynamique de l'interaction. La représentation des processus atomiques en terme de moment que nous effectuons s'avère être une remarquable sonde des effets réels du potentiel Coulombien sur la dynamique du mouvement des électrons. Nous développons une méthode de résolution de l'équation de Schrödinger dans l'espace des moments; nos résultats démontrent que, du point de vue de l'ionisation, les contributions dominantes ne sont pas celles décrites par l'approximation du champ fort mais qu'en revanche, la présence du potentiel Coulombien ne peut être négligée lorsque nous voulons décrire le mécanisme d'ionisation ; et ce même si l'on s'approche de l'intensité de saturation au-delà de laquelle l'atome s'ionise en moins d'une période laser. Notre étude replace en quelque sorte le potentiel Coulombien au centre du processus d'ionisation malgré l'idée consensuelle selon laquelle aux basses fréquences considérées, l'ionisation par le champ (effet tunnel ou ionisation au-dessus de la barrière) est dominante.

Dans le domaine de l'interaction laser intense – agrégats de gaz rare (Ar, Kr, Xe), les résultats expérimentaux montrent un fort couplage énergétique entre le rayonnement incident et ces nano objets. Nous avons étudié quantitativement (taux absolus et distributions en état de charge) et d'une manière systématique, l'émission X issue de cette interaction. L'influence des différents paramètres physiques gouvernant l'interaction comme l'intensité laser, la durée d'impulsion, la longueur d'onde ou la polarisation du laser, la taille et la nature des agrégats a été explorée. Nous avons mis en évidence, pour la première fois, un seuil de production de rayons X très faible (~2.1014 W/cm2 pour une durée d'impulsion de 300 fs). Ce seuil de production de rayonnement de rayonnement X peut se comprendre par la rétrodiffusion des électrons de basse énergie en phase avec le champ laser (mécanisme appelé « Fermi Shuttle ») ainsi que par un effet de polarisation dynamique de l'agrégat. Une faible sensibilité à la longueur d'onde a aussi été démontrée contrairement à des études précédentes. Par ailleurs, nous avons également observé une taille critique au dessus de laquelle la probabilité d'émission X reste constante.

Cette étude expérimentale concerne la caractérisation des faisceaux d'électrons et de protons d'énergie supérieure à quelques MeV produits lors de l'interaction d'un laser ultra-intense (~10^19 W.cm-2) avec une cible solide de faible épaisseur (10 µm). <br />Ce travail se place dans la perspective de l'utilisation de ces faisceaux pour des expériences de physique nucléaire. Pour cet usage, il est nécessaire de connaître quantitativement les caractéristiques des faisceaux de particules : distribution en énergie, distribution angulaire.<br />Les faisceaux obtenus par accélération laser ont des caractéristiques très différentes des faisceaux d'accélérateurs conventionnels entre autres de par leur brièveté et leur intensité mais aussi par leur distribution en énergie continue. Ces propriétés rendent complexes leur caractérisation et nous ont amenés à développer des méthodes combinant spectromètres à diodes, films radiochromiques, activation nucléaire de matériaux choisis et simulations Monte-Carlo.<br />Ces méthodes ont été utilisées sur deux installations lasers différentes (Salle Jaune au LOA de Palaiseau et JETI à l'IOQ de Jena) mais de caractéristiques proches pour l'étude des faisceaux d'électrons en fonction du matériau-cible. Une expérience a également été menée pour caractériser tir à tir le faisceau de protons produits par le laser 100 TW du LULI (Palaiseau). Cette dernière expérience a, de plus, permis de démontrer la possibilité d'induire des réactions nucléaires dans un plasma et de mesurer quantitativement le taux de réaction en vue d'une expérience de perturbation du couplage noyau-cortège électronique par un champ électromagnétique fort dû au laser.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).