Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d'or et d'argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C'est en effet l'une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d'une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d'alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d'autre part par des réseaux de nanocylindres d'or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l'étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d'ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l'hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d'un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l'origine de la réponse est associée à l'existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l'organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse

Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d’or et d’argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C’est en effet l’une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d’une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d’alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d’autre part par des réseaux de nanocylindres d’or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l’étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d’ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l’hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d’un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l’origine de la réponse est associée à l’existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l’organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse / In this work, the non linear optical properties of different silver and gold metallic nanostructures are studied. In particular, a special attention is concerning the coherent or incoherent nature of the response. For that purpose, the Second Harmonic Generation (SHG) technique is used. It is indeed one of the simplest non linear optical methods to underline the coherent or incoherent nature of the response. Samples used for this reason are constituted on the first hand by dielectric films doped by bimetallic nanoparticles of clusters of the type AuAg of various gold molar fractions for the incoherent responses and on the other hand by arrays of gold nanocylinders of various sizes arranged according to three geometrical configurations (square, hexagonal and random) on a substrate for the coherent response. The major part of the work is devoted to the study of the propagation and the second harmonic frequency in regime of Gaussian beams and short pulses in dielectric films doped by bimetallic nanoparticles because of supplementary phenomena observed simultaneously in the conversion of frequency: non linear absorption and refraction, Gouy phase... By the method of the fringes of Maker, the absolute values of the coefficient of the second order non linear susceptibility of these films are measured then the absolute values of the quadratic hyperpolarizability of nanoparticles are estimated on the basis of a model of incoherent responses. Finally, a preliminary study on the light continuum generation is presented. The coherent nature of the SHG response is studied in the nanocylinders arrays. We show that the origin of the response is associated with the existence of the surface defects in these nanostructures and thus have an incoherent character. However, we were able to put in evidence the effects associated with the size of nanocylinders and with the organization of nanocylinders on the substrate, this last effect being attached to a coherent character of the response

L'endommagement laser est le résultat d'une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur fonction optique. C'est un des facteurs limitant le développement des lasers de puissance et de leurs applications. Dans les matériaux diélectriques et en régime femtoseconde, ce phénomène repose sur des processus non linéaires et dépend des propriétés intrinsèques du matériau, contrairement au régime nanoseconde. Un banc d'endommagement laser femtoseconde a été développé et appliqué à l'étude du comportement des couches minces diélectriques. Le caractère déterministe de l'endommagement femtoseconde a été confirmé sur les substrats et les couches minces. Nous montrons de plus que les couches minces sont le siège d'effets transitoires, capables d'affecter le seuil d'endommagement, lorsque la densité d'électrons libres atteint une valeur critique. Un modèle dynamique a été développé afin de prendre en compte ces effets. Son efficacité à prédire l'évolution du seuil d'endommagement en fonction de la durée de l'impulsion a été démontrée expérimentalement. Les tests d'endommagement menés sur des monocouches HfO2 montrent une dépendance du seuil d'endommagement avec la technique de dépôt. Par ailleurs le comportement linéaire du seuil d'endommagement en fonction de la largeur de bande interdite a été confirmé pour les oxydes purs. Enfin nous présentons la première étude exhaustive sur la tenue au flux de mixtures d'oxydes, menée en collaboration avec le centre laser de l'Université de Vilnius, Lituanie et le Laser Zentrum Hannover LZH, Allemagne.

Pour un grand nombre d'applications, les sources laser impulsionnelles femtoseconde (fs) doivent fournir des puissances toujours plus importantes. En régime impulsionnel, on recherche d'une part une forte puissance crête par impulsion, et d'autre part une forte puissance moyenne, c'est à dire un taux de répétition élevé. Parmi les technologies existantes, les amplificateurs à fibre optique dopée ytterbium présentent de nombreux avantages pour l'obtention de fortes puissances moyennes, cependant le fort confinement des faisceaux dans la fibre sur de grandes longueurs d'interaction induit inévitablement des effets non-linéaires, et limite ainsi la puissance crête accessible. Nous avons étudié lors de cette thèse la combinaison cohérente d'impulsions fs appliquée aux systèmes fibrés. Ayant déjà fait ses preuves dans les régimes d'amplification continu et nanoseconde, la combinaison cohérente de faisceaux (dite combinaison spatiale) permet de diviser une seule et unique source en N voies indépendantes, disposées en parallèle et incluant chacune un amplificateur. Les faisceaux amplifiés sont ensuite recombinés en espace libre en un seul et unique faisceau, qui contient toute la puissance des N amplificateurs sans accumuler les effets non-linéaires. Cette architecture permet théoriquement de monter d'un facteur N le niveau de puissance crête issu des systèmes d'amplification fibrés. Au cours de cette thèse, nous avons démontré la compatibilité et l'efficacité de cette méthode en régime d'amplification fs avec deux amplificateurs, selon différents procédés. Les expériences démontrent d'excellentes efficacités de combinaison ainsi qu'une très bonne préservation des caractéristiques temporelles et spatiales initiales de la source. Les procédés de combinaison cohérente nécessitent cependant un accord de phase entre différents amplificateurs stable dans le temps, assuré en premier lieu par une boucle de rétroaction. Nous avons poursuivi notre étude en concevant une architecture totalement passive, permettant une implémentation plus simple d'un système de combinaison à deux faisceaux sans asservissement électronique. Enfin, une méthode passive de combinaison cohérente dans le domaine temporel est étudiée et caractérisée dans le domaine fs, et implémentée simultanément avec la méthode passive de combinaison spatiale proposée précédemment. Ces expériences démontrent la validité et la variété des concepts proposés, ainsi que leurs nombreuses perspectives pour les systèmes d'amplification fs fibrés.

Pour un grand nombre d'applications, les sources laser impulsionnelles femtoseconde (fs) doivent fournir des puissances toujours plus importantes. En régime impulsionnel, on recherche d'une part une forte puissance crête par impulsion, et d'autre part une forte puissance moyenne, c'est à dire un taux de répétition élevé. Parmi les technologies existantes, les amplificateurs à fibre optique dopée ytterbium présentent de nombreux avantages pour l'obtention de fortes puissances moyennes, cependant le fort confinement des faisceaux dans la fibre sur de grandes longueurs d'interaction induit inévitablement des effets non-linéaires, et limite ainsi la puissance crête accessible. Nous avons étudié lors de cette thèse la combinaison cohérente d'impulsions fs appliquée aux systèmes fibrés.Ayant déjà fait ses preuves dans les régimes d'amplification continu et nanoseconde, la combinaison cohérente de faisceaux (dite combinaison spatiale) permet de diviser une seule et unique source en N voies indépendantes, disposées en parallèle et incluant chacune un amplificateur. Les faisceaux amplifiés sont ensuite recombinés en espace libre en un seul et unique faisceau, qui contient toute la puissance des N amplificateurs sans accumuler les effets non-linéaires. Cette architecture permet théoriquement de monter d'un facteur N le niveau de puissance crête issu des systèmes d'amplification fibrés. Au cours de cette thèse, nous avons démontré la compatibilité et l'efficacité de cette méthode en régime d'amplification fs avec deux amplificateurs, selon différents procédés. Les expériences démontrent d'excellentes efficacités de combinaison ainsi qu'une très bonne préservation des caractéristiques temporelles et spatiales initiales de la source. Les procédés de combinaison cohérente nécessitent cependant un accord de phase entre différents amplificateurs stable dans le temps, assuré en premier lieu par une boucle de rétroaction. Nous avons poursuivi notre étude en concevant une architecture totalement passive, permettant une implémentation plus simple d'un système de combinaison à deux faisceaux sans asservissement électronique. Enfin, une méthode passive de combinaison cohérente dans le domaine temporel est étudiée et caractérisée dans le domaine fs, et implémentée simultanément avec la méthode passive de combinaison spatiale proposée précédemment. Ces expériences démontrent la validité et la variété des concepts proposés, ainsi que leurs nombreuses perspectives pour les systèmes d'amplification fs fibrés.

L'ablation laser Infra Rouge femtoseconde couplée à la spectrométrie de masse est un puissant outil d'analyse in-situ d'échantillons géologiques. Cependant, les impacts liés à ce type d'ablation sont encore mal définis. La Microscopie Electronique en Transmission (MET) couplée à l'abrasion par faisceau d'ions focalisés (FIB) permet la caractérisation directe des dommages d'ablation et des particules. Ainsi, l'ablation laser IR-femtoseconde peut être considérée comme stœchiométrique et essentiellement photo-mécanique. Les particules sont issues de coalescence et d'agglomération de condensats dans le plasma de matière. La ségrégation chimique des éléments visible à la mesure est donc restreinte à ces processus dépendant de la composition de la cible. Le potentiel d'amélioration des mesures est conséquent, en termes de paramétrages et de conception de systèmes laser dédiés au LA-ICP-MS.

L’endommagement laser est le résultat d’une interaction laser-matière qui se traduit par une dégradation physique des optiques, entraînant une détérioration de leur fonction optique. C'est un des facteurs limitant le développement des lasers de puissance et de leurs applications. Dans les matériaux diélectriques et en régime femtoseconde, ce phénomène repose sur des processus non linéaires et dépend des propriétés intrinsèques du matériau, contrairement au régime nanoseconde. Un banc d'endommagement laser femtoseconde a été développé et appliqué à l'étude du comportement des couches minces diélectriques. Le caractère déterministe de l'endommagement femtoseconde a été confirmé sur les substrats et les couches minces. Nous montrons de plus que les couches minces sont le siège d’effets transitoires, capables d’affecter le seuil d’endommagement, lorsque la densité d’électrons libres atteint une valeur critique. Un modèle dynamique a été développé afin de prendre en compte ces effets. Son efficacité à prédire l’évolution du seuil d’endommagement en fonction de la durée de l’impulsion a été démontrée expérimentalement. Les tests d’endommagement menés sur des monocouches HfO2 montrent une dépendance du seuil d’endommagement avec la technique de dépôt. Par ailleurs le comportement linéaire du seuil d’endommagement en fonction de la largeur de bande interdite a été confirmé pour les oxydes purs. Enfin nous présentons la première étude exhaustive sur la tenue au flux de mixtures d'oxydes, menée en collaboration avec le centre laser de l’Université de Vilnius, Lituanie et le Laser Zentrum Hannover LZH, Allemagne. / The laser damage is the result of a laser-matter interaction leading to the physical degradation of the optics, causing a deterioration of their optical function. This is one factor limiting the development of high power lasers and their applications. In dielectric materials and sub-picosecond regime, this phenomenon is based on non-linear processes and depends on the intrinsic properties of the material, as opposed to the nanosecond regime. A bench dedicated to the measurement of laser damage threshold has been developed and applied to study the behavior of optical dielectric thin films at 1030nm. The deterministic nature of sub-picosecond damage was evidenced on the substrates and thin films. A predictive model based on photo-ionisation and avalanche effects was developed for interpretation of the measurements. This model is specific to the case of multilayer optical effects since interference effects and transient response of the films are taken into account. Its effectiveness in predicting the evolution of the damage threshold as a function of pulse duration on HfO2 films. Moreover, the linear behavior of the damage threshold with the band gap has been experimentally observed for oxide materials and described by the model. Finally we present the first exhaustive study on the optical resistance of oxides mixtures, conducted in collaboration with the University of Vilnius, Lithuania, and the Laser Zentrum Hannover LZH, Germany.

Pour un grand nombre d'applications, les sources laser impulsionnelles femtoseconde (fs) doivent fournir des puissances toujours plus importantes. En régime impulsionnel, on recherche d'une part une forte puissance crête par impulsion, et d'autre part une forte puissance moyenne, c'est à dire un taux de répétition élevé. Parmi les technologies existantes, les amplificateurs à fibre optique dopée ytterbium présentent de nombreux avantages pour l'obtention de fortes puissances moyennes, cependant le fort confinement des faisceaux dans la fibre sur de grandes longueurs d'interaction induit inévitablement des effets non-linéaires, et limite ainsi la puissance crête accessible. Nous avons étudié lors de cette thèse la combinaison cohérente d'impulsions fs appliquée aux systèmes fibrés.Ayant déjà fait ses preuves dans les régimes d'amplification continu et nanoseconde, la combinaison cohérente de faisceaux (dite combinaison spatiale) permet de diviser une seule et unique source en N voies indépendantes, disposées en parallèle et incluant chacune un amplificateur. Les faisceaux amplifiés sont ensuite recombinés en espace libre en un seul et unique faisceau, qui contient toute la puissance des N amplificateurs sans accumuler les effets non-linéaires. Cette architecture permet théoriquement de monter d'un facteur N le niveau de puissance crête issu des systèmes d'amplification fibrés. Au cours de cette thèse, nous avons démontré la compatibilité et l'efficacité de cette méthode en régime d'amplification fs avec deux amplificateurs, selon différents procédés. Les expériences démontrent d'excellentes efficacités de combinaison ainsi qu'une très bonne préservation des caractéristiques temporelles et spatiales initiales de la source. Les procédés de combinaison cohérente nécessitent cependant un accord de phase entre différents amplificateurs stable dans le temps, assuré en premier lieu par une boucle de rétroaction. Nous avons poursuivi notre étude en concevant une architecture totalement passive, permettant une implémentation plus simple d'un système de combinaison à deux faisceaux sans asservissement électronique. Enfin, une méthode passive de combinaison cohérente dans le domaine temporel est étudiée et caractérisée dans le domaine fs, et implémentée simultanément avec la méthode passive de combinaison spatiale proposée précédemment. Ces expériences démontrent la validité et la variété des concepts proposés, ainsi que leurs nombreuses perspectives pour les systèmes d'amplification fs fibrés. / Applications addressed by femtosecond (fs) laser sources are requiring increasing pulse energies and increasing average powers. Ytterbium-doped fiber amplifiers are excellent candidates to generate high average powers at high repetition rates, but present strong disadvantages in terms of peak power. Indeed, the tight confinement of the beam over long interaction length induces nonlinear effects at high peak-powers that affect the overall performances of fiber systems. This work describes coherent combining methods that can be used to scale the performances of femtosecond laser sources.Coherent beam combining has been widely used in CW regime and more recently in the nanosecond range. It consists in splitting a single seed into N beam replicas, amplified each by independent amplifiers in parallel. Their respective outputs are combined in free space into one single beam that carries the power of the N amplifiers without cumulating nonlinearities. This architecture allows scaling both peak and average powers of the amplification systems. We have studied and demonstrated the efficiency of active coherent beam combining in the fs regime with two fiber amplifiers, which are peak-power limited. The experiments show the preservation of the temporal/spectral/spatial properties of the combined pulses, with high combination efficiencies.Coherent beam combining methods require phase-matching between all the beams to combine. This is usually achieved by an active feedback loop on each amplifier along with a phase detection scheme. We demonstrate that a Sagnac interferometer can be used to ensure perfect and stable phase-matching over time, which considerably simplifies the setup. Finally, another passive combining method known as divided-pulse amplification, acting in the temporal domain, is studied and demonstrated in the fs regime. It is coupled with the passive spatial combining method described above to scale the number of pulse divisions. All these experiments show the compatibility of coherent combining concepts in the fs regime and provide new opportunities for fiber amplifier systems.

Cette thèse a pour sujet la modélisation et le contrôle des processus intervenant lors de l'amplification d'impulsions laser à dérive de fréquence.<br />Nous présentons les modèles utilisés, qui prennent en compte la propagation, les effets non linéaires et les effets thermiques se produisant dans les chaînes laser basées sur le principe de l'amplification à dérive de fréquence. Une validation expérimentale de ces modèles a permis de souligner l'importance des aspects spatiaux du laser pour modéliser finement le processus d'amplification.<br />Nous avons également étudié l'importance, durant la propagation, des aspects spatiaux avec des calculs de propagation après un miroir déformable et montré toutes les précautions nécessaires pour l'utilisation d'une boucle d'optique adaptative. Cette boucle d'optique adaptative est utilisée maintenant de manière journalière pour garantir la qualité de la tache focale du laser 100 TW du LOA.<br />Nous avons réalisé des études sur les effets spatio-temporels créés dans les systèmes de lentilles. Le retard local et l'élargissement de la durée globale, dus au temps de propagation (PTD) dans un système de lentilles, ont été mesurés. Cette mesure directe de l'élargissement global de la durée temporelle est la première à notre connaissance.<br />Enfin, le futur laser Pétawatt (LUIRE) du LOA a été dimensionné avec les modèles validés précédemment. Nous pouvons atteindre le régime Pétawatt (30 J, 30 fs) avec un amplificateur multipassage supplémentaire dont les caractéristiques sont présentées.